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相似文献
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1.
采用阳离子表面活性剂协助的自模板法合成了中空介孔SiO2微球(HMSS),然后向含HMSS的悬浮液中加入醋酸钴溶液和氨水,让两种溶液经HMSS表面介孔进入空腔中反应生成Co3O4内核,合成了多核yolk-shell型Co3O4@mSiO2(介孔SiO2)纳米反应器.结合XRD、XPS、SEM、STEM、BET等手段,分析了纳米反应器的形貌、结构、元素形态和比表面积.结果显示纳米反应器均匀分散,粒径约为300nm,表面布满介孔,内部分布大量Co3O4纳米粒子,拥有极大的比表面积161m2/g,远大于Co3O4纳米粒子的比表面积35m2/g,能有效吸附双酚A(BPA),1h吸附容量达12.7mg/g.多核yolk-shell型Co3O4@mSiO2纳米反应器能高效催化过一硫酸氢盐(PMS)降解BPA,2h降解率达81.8%,远高于Co3O4纳米粒子的降解率51.3%,同时能节省PMS的投加量,避免水中盐度过高.此外,合成的纳米反应器具有很好的再利用性,在pH值3~9范围内表现出稳定而高效的催化性能.  相似文献   

2.
乙二胺四乙酸-镍(EDTA-Ni)广泛存在于多种工业废水中,浓度低,处理难度大,对水体环境及人体健康具有毒害作用,因此急需寻求一种深度处理方法.本研究采用浸渍煅烧法,以氧化铝(Alumina,Al2O3)为基体,负载碳层及四氧化三钴(cobalt oxide,Co3O4),合成一种高效的催化剂Co3O4-C@Al2O3,用于活化过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)进行氧化破络(Co3O4-C@Al2O3/PMS),耦合化学沉淀去除水中的EDTA-Ni.本文优化Co3O4-C@Al2O3的制备条件,考察Co3O4-C@Al2O3/PMS...  相似文献   

3.
通过等体积浸渍法制备了单金属Pd/γ-Al2O3催化剂和双金属Pd-Ce/γ-Al2O3催化剂,考察掺杂CeO2对Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化甲苯性能的影响.并通过N2吸脱附、SEM、H2-TPR表征催化剂比表面积、表面形貌及氧化还原性能.结果发现,CeO2的掺杂一定程度上降低了Pd/γ-Al2O3催化剂的比表面积,但增加了10nm孔径的孔密度,且催化剂仍保持介孔结构,当添加4% CeO2时(质量分数,下同),催化剂比表面积降至165m2/g,孔道存在一定程度的堵塞,阻碍污染物和反应产物的扩散,降低催化剂催化性能.H2-TPR结果表明,Pd和Ce之间存在较强的协同作用,与PdO相邻的CeO2更容易打开Ce-O键,相较于单金属0.2% Pd/γ-Al2O3,掺杂了0.3% CeO2的催化剂具有更强的还原峰,表明CeO2的引入为催化剂提供了更多的表面氧空位,增强了催化剂的催化氧化能力,其T10和T90与单贵金属催化剂相比分别降低10和40℃.  相似文献   

4.
采用浸渍法制备了一系列V2O5-MoO3/TiO2和V2O5-MoO3/TiO2-ZrO2催化剂,考察了ω(V2O5/TiO2)、ω(MoO3/TiO2)及ω(ZrO2/TiO2)对催化剂选择性催化还原NO性能的影响。结果表明:ω(V2O5/TiO2)为3%,ω(MoO3/TiO2)为6%,ω(ZrO2/TiO2)为30%的催化剂具有最佳的脱硝活性、较低的SO2氧化率及较好的抗硫抗水性能。采用XRD、TG、BET、SEM、H2-TPR及NH3-TPD等手段,对上述催化剂的理化性能及结构进行表征。结果表明:掺杂ZrO2的催化剂具有更好的选择性催化还原NO活性,这与其较大的比表面积、较多的表面羟基、均匀的粒径、优良的氧化还原性能和较多的弱酸性位有关。  相似文献   

5.
制备了HNTs@CeO2-Au@Co3O4核壳中空管状复合催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚(4-NP)和染料(MB,MO)污染物.采用TEM,SEM,EDS,XRD,N2吸脱附,XPS等方法对催化剂微观结构和物化特征进行表征.结果表明,CeO2和Co3O4作为内外活性层较好地分散固载Au纳米颗粒,通过界面反应构筑于埃洛石纳米管中,形成CeO2/Co3O4叠层结构封装埃洛石载金核壳复合催化剂(HNTs@CeO2-Au@Co3O4).该催化剂分别在3.5,8和3min内可还原去除96%以上的4-NP,MB和MO污染物,其相应的一级反应动力学速率常数(0.856,0.370,1.337min-1)和转换频率(10.99,1.90,2.80min-1)均明显优于HN...  相似文献   

6.
王渊源  阎鑫  艾涛  李卓  牛艳辉 《环境科学》2022,43(4):2039-2046
Co3O4具有优良的活化过硫酸盐的性能而受到人们的重视,但Co3O4粉体易团聚、使用过程中难以分离、易流失和重复利用率差等问题严重制约了其实际应用.通过水热法制备碳化三聚氰胺泡沫负载Co3O4非均相催化剂.采用X-射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对催化剂的结构和表面形貌进行分析.研究不同因素对催化剂活化过硫酸氢钾(PMS)降解罗丹明B(RhB)的性能.其最优催化工艺参数:催化剂投加量为35 mg·L-1、PMS质量浓度为50 mg·L-1和pH为7、RhB初始质量浓度为10 mg·L-1,30 min反应后对RhB降解率为98%.结果表明,增大碳化泡沫负载Co3O4非均相催化剂投加量和PMS质量浓度能明显提高对RhB的降解率;而增加RhB初始质量浓度和提高pH值会明显抑制RhB的降解率.催化反应过程符合准一级动力学方程.温度对RhB降...  相似文献   

7.
催化臭氧氧化工艺是处理难降解废水的有效手段,但仍存在臭氧利用率较差、催化效率低、催化剂活性组分流失等问题. 本文以α-Fe2O3作为臭氧催化剂,通过SEM、N2吸附/脱附等方法表征了α-Fe2O3的结构,构建了α-Fe2O3催化臭氧氧化处理苯酚废水体系,优化催化条件,提高处理效率,并对催化机理和催化剂稳定性进行了深入讨论. 结果表明:①α-Fe2O3表现为团聚的不规则球状,且比表面积较大,达83.38 m2/g,具有良好的臭氧催化潜力. ②臭氧投加量和pH对催化体系的影响明显,但α-Fe2O3投加量的变化对降解效果的控制并不显著,在优化的条件下反应30 min时COD的去除率可达97.67%,较单独臭氧提高了41.33%. ③在催化臭氧氧化中投加TBA和Na3PO4分别屏蔽·OH和路易斯酸性位点后,COD的去除率分别降低了17.01%和20.92%,这表明在α-Fe2O3表面的路易斯酸性位点产生的·OH是COD去除率高的主要原因. ④α-Fe2O3在重复试验中保持了较高的催化活性和稳定性,6次重复后对COD的去除率仍可达到93.07%,流失率为1.05%. 研究显示,α-Fe2O3表现了优异的臭氧分解协同作用,具有良好的苯酚持续去除能力和结构稳定性,可为高效去除含酚废水或难降解废水提供技术参考.   相似文献   

8.
为了解SO4-·(硫酸根自由基)对阿特拉津的降解能力,以Fe3O4为K2S2O8活化试剂,以阿特拉津为研究目标污染物,运用UVA/Fe3O4/K2S2O8体系系统探讨阿特拉津在不同环境因素下的降解过程,并对催化剂的稳定性和重复利用进行了考察.结果表明:UVA/Fe3O4可以有效活化K2S2O8来降解阿特拉津,最佳c(K2S2O8)为1 mmol/L,反应6 h阿特拉津降解率可达到90%.淬灭试验表明,SO4-·是该体系中的主要活性物种,贡献率约为96%;HO·的作用比较弱.初始pH为3时,阿特拉津6 h的降解率为98%,总铁的溶出量达到0.9 mg/L;而初始pH为7时,体系对阿特拉津的降解率达到85%,基本没有总铁的溶出,表现出了一定的稳定性.在腐殖酸存在的条件下,UVA/Fe3O4/K2S2O8体系对阿特拉津的降解效果优于UVA/Fe3O4/H2O2体系.对Fe3O4催化剂进行3次循环测试,阿特拉津的降解率分别为90%、89%和86%.研究显示,UVA/Fe3O4能用于活化K2S2O8的高级氧化体系中,可有效降解除草剂阿特拉津.   相似文献   

9.
以氧化石墨烯(GO)为原料制备MnO2@Fe3O4/石墨烯(RGO),考察吸附过程中MnO2@Fe3O4/RGO投加量、溶液pH值、初始浓度和吸附时间等因素对Pb(Ⅱ)的去除率和吸附量的影响,并运用BET比表面积测试法计算MnO2@Fe3O4/RGO的比表面积和平均孔径,采用扫描电子显微镜(SEM),振动样品磁强计(VSM),X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等对样品进行表征.结果表明:MnO2@Fe3O4/RGO的比表面积为89.164m2/g,孔容为0.284cm3/g;随着pH值在2~10范围内增加,复合材料对Pb(Ⅱ)的去除率先增大后减小,pH=6时达到最大值.通过4种等温吸附模型(Langmuir、Freundlich、Temkin、D-R模型)和4种吸附动力学模型(伪一级动力学、伪二级动力学、Elovich、颗粒内扩散模型)拟合发现,MnO2@Fe3O4/RGO对Pb(Ⅱ)吸附符合伪二级动力学模型.吸附等温线更符合Langmiur模型,属于典型的单分子层吸附,以化学吸附为主,最大吸附量为265.3mg/g.  相似文献   

10.
Ag3PO4光催化剂具有良好的可见光催化活性,但存在易光腐蚀和使用后回收难的的问题.本研究以废电池获得的磁性MnZnFe2O4作为载体,通过蛋清辅助水热原位沉积构建了Z型MnZnFe2O4@Ag3PO4异质结.采用X-射线衍射、扫描电镜、紫外可见漫反射、价带能谱、磁滞回线等测试手段,对不同Ag3PO4含量(10%~30%)异质结的物相结构、微观形貌、光学及磁学性能进行了分析表征.考察了制备材料对模型污染物四环素(TC)光催化降解的活性.利用原位X射线光电子能谱分析(ISI-XPS)、电子自旋共振(EPR)和自由基淬灭试验探讨了异质结光催化降解机理.结果表明,MnZnFe2O4的介入拓宽了异质结的光谱响应范围和比表面积,Z型异质结提高了光生载流子的寿命和氧化还原反应活性.优化的MnZnFe2O4<...  相似文献   

11.
为获得高效催化活性的光催化材料,研究不同煅烧氛围对材料在可见光下催化性能的影响,以膨胀珍珠岩(EP)为载体,采用溶胶-凝胶法,在不同煅烧氛围(O2和/或NH3)下制备Fe2O3/TiO2负载EP的光催化复合材料〔Fe2O3-TEP(O2)、Fe2O3-TEP(NH3)、Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)〕,采用EDS(X-射线色散能谱)、BET(比表面积及孔径分析)、XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电子显微镜)、XPS(X射线光电子能谱)等对复合材料进行表征,并研究了其在可见光下对罗丹明B的光催化降解效果.结果表明:①复合材料成功负载了Ti、Fe元素,负载的TiO2以锐钛矿型存在,Fe2O3的掺杂增强了TiO2对可见光的响应能力;②不同的煅烧氛围明显影响复合材料的晶粒尺寸、比表面积和光催化性能,其中,Fe2O3-TEP(O2,NH3)的光催化性能最好,4 h后罗丹明B降解率达到87.59%,Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)4 h后对罗丹明B的降解率则分别为65.02%、62.48%和47.48%;③在试验条件下,复合材料的光催化反应符合一阶反应动力学方程,Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)相应的降解速率常数分别为0.008 3、0.004 3、0.004 3和0.002 7 min-1.研究显示,通过溶胶-凝胶法所制备的复合材料(Fe2O3-TEP)经煅烧后所得矿相均一;Fe2O3掺杂TiO2可形成Ti—O—Fe键,减小TiO2固有的禁带宽度;复合材料光催化性能也受到煅烧氛围的影响,先O2后NH3煅烧条件下所得材料的光催化性能最佳.   相似文献   

12.
为增加脱硝催化剂的酸性位点和比表面积,以稀土尾矿为活性主体,通过物理球磨方式添加γ-Al2O3,制得NH3-SCR催化剂,脱硝温度为100~400℃.结果表明:原尾矿脱硝活性为7.6%,γ-Al2O3的脱硝活性为9.4%,稀土尾矿添加50%γ-Al2O3脱硝活性达到了64.8%,即添50%γ-Al2O3后加极大程度地提高了尾矿的脱硝活性.XRD实验结果表明:Al2O3不会与尾矿成分发生反应生成新的物质.SEM实验结果表明:当添加γ-Al2O3低于50%时,γ-Al2O3均匀分散在尾矿表面,当添加65%γ-Al2O3和80%γ-Al2O3时,γ-Al2O3发生团聚,分散性较差.NH3-TPD实验结果表明:添加γ-Al2O3为脱硝催化剂增加酸性位点,但是当添加γ-Al2O3过低时(15%、35%),吸附NH3量不足,催化反应进行不完全.BET实验结果表面:添加γ-Al2O3可以增加尾矿的比表面积.  相似文献   

13.
利用水热法成功制备了Fe3O4/FeS2催化剂,并将其用于构建非均相芬顿体系降解典型的苯胂酸类污染物(洛克沙胂,ROX).XRD、SEM、XPS和磁学测量系统(VSM)等表征结果表明,Fe3O4/FeS2呈明显的颗粒状且具有良好的磁性.降解实验结果显示,在最优条件下(初始pH值为4.5、ROX起始浓度为20mg/L、Fe3O4/FeS2投加量为0.15g/L和H2O2浓度为0.034g/L,Fe3O4/FeS2介导的非均相芬顿体系可以超快速降解ROX,1min后的降解效率达到96.74%,明显优于单独的Fe3O4或FeS2体系.此外,Fe3O4/FeS2可以通过磁铁进行快速回收利用,同时也具有良好的重复利用性能,使用3次后,ROX的降解效率仍超过80%.机理分析表明,Fe3O4/FeS2能够快速地催化H2O2产生具有强氧化性的羟基自由基(·OH).在·OH的作-用下,ROX分子结构中C-As、C-N和C-C等化学键发生断裂,发生脱砷、脱硝和开环等反应,进而生成一系列的有机产物(如酚类、醌类、小分子有机酸等)和无机产物(As (V)和NO3-).之后,无机砷能够被吸附在催化剂表面,而有机产物则进一步被矿化.  相似文献   

14.
采用水热法制备Bi2O2CO3纳米光催化剂,研究了乙二醇和水的体积比对Bi2O2CO3制备的影响,采用XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电子显微镜)、BET比表面积等表征手段对Bi2O2CO3性能及其结构进行表征,并对Bi2O2CO3在紫外光条件下光催化脱除气体中单质Hg的性能进行了研究.结果表明:当乙二醇和水共同作用时有助于Bi2O2CO3孔径的增大,当V(乙二醇):V(水)为2:1时,孔径达到最大,为33 nm;脱Hg效率与Bi2O2CO3孔径的大小呈正相关,线性直线斜率(k)为1.64.当孔径达到最大值33 nm时,紫外光条件下的Bi2O2CO3纳米光催化剂光催化脱Hg效率也达到最大值(81%).研究显示,Bi2O2CO3纳米光催化剂孔径的增大会延长单质Hg在光催化剂表面的停留时间,有利于光催化反应的进行.   相似文献   

15.
采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe3O4@α-MnO2复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5).采用透射电子显微镜(TEM),X射线粉末衍射仪(XRD)和振动样品磁强计(VSM)对制备的催化剂进行表征,证明成功合成了纳米α-MnO2包覆Fe3O4形态的Fe3O4@α-MnO2催化剂,催化剂的饱和磁化强度为39.89emu/g.Fe3O4@α-MnO2催化剂活化PMS与单一的Fe3O4和α-MnO2活化PMS相比,具有更高的催化效率,说明铁锰双金属存在协同作用.同时研究了催化剂的投加量、PMS的浓度和初始pH值等各种因素对RBK5的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,Fe3O4@α-MnO2催化剂活化PMS降解RBK5的过程符合准一级反应动力学,在催化剂投加量为1.2g/L,PMS的浓度为4mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为60min的情况下,浓度为30mg/L的RBK5的降解效率可达到91%,此时RBK5的降解速率常数也达到最高值0.023min-1.此外,通过加入自由基淬灭剂甲醇、叔丁醇和硝基苯判断了Fe3O4@α-MnO2/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性物种为SO4-·.  相似文献   

16.
Co基催化剂在低碳烷烃直接脱氢及氧化脱氢制烯烃方面表现出良好的应用潜力.为了探究Co物种的价态对CO2氧化乙烷脱氢制乙烯的影响,以共沉淀法制备的TiZrO4固溶体为载体,采用浸渍法制备了一系列X%Co/TiZrO4(X=0.5、1、3、5和7.5)催化剂.结果表明,0.5%Co/TiZrO4和1%Co/TiZrO4催化剂的催化活性较差,但保持了相当高的C2H4选择性(>90%)和碳平衡(≈100%);3%Co/TiZrO4催化剂在反应过程中表现出良好的C2H6和CO2活化能力,在650℃、质量空速WHSV=9000 mL?g-1?h-1的反应条件下获得了约25%的乙烯收率;而5%Co/TiZrO4和7.5%Co/TiZrO4催化剂则在600℃及以上温度反应...  相似文献   

17.
UV-H2O2法去除亚硝酸盐氮和氨氮的研究   总被引:9,自引:0,他引:9  
用H2O2、紫外光(UV)辐射促进H2O2方法考察了水中NO-2和NH+4的氧化,结果表明,NO-O2能被H2O2有效地氧化,而NH+4不能被NO-2和H2O2氧化,但UV辐射均有助于反应进行,使反应速率加快。   相似文献   

18.
为研究磁性纳米Fe3O4/CeO2复合材料在高浓度难降解有机废水处理中的应用,利用共沉淀法制备Fe3O4/CeO2复合材料,并将其作为非均相类Fenton催化剂降解橙黄G染料废水,利用单因素法优化出最佳降解工艺,同时利用TOF-MS/MS(飞行时间质谱)检测降解中间产物,推测出可能降解途径.结果表明,当Ce/Fe为1 :1(质量比)时制备的Fe3O4/CeO2复合材料催化效果最佳.最佳降解工艺条件:初始pH为2.0,温度为30 ℃,H2O2投加量为30 mmol/L,Fe3O4/CeO2复合材料的投加量为2.0 g/L,初始ρ(橙黄G)为50 mg/L.在最佳降解工艺条件下反应120 min后,橙黄G去除率为96.2%,TOC去除率为65.0%,Fe3O4/CeO2复合材料至少可重复利用6次.研究显示,橙黄G降解主要有三条可能的降解途径,包括偶氮键断裂、偶氮键与苯环断开、脱磺酸基、羟基化以及开环等过程,共检测出八种可能的降解中间产物,主要有苯胺、苯酚、萘酚以及羧酸等.   相似文献   

19.
以氯苯为含氯挥发性有机污染物探针物,以稀土基CeO2为基底活性氧化物,采用柠檬酸络合法制备Cr-Ce-O催化剂,考察Cr/Ce物质的量比、过渡金属氧化物掺杂及掺杂量、载体和焙烧温度对Cr-Ce-O催化剂催化氧化氯苯性能的影响;采用XRD、BET、SEM、H2-TPR、XPS等表征技术分析催化剂的基本特性.研究表明,Cr2O3和CeO2间形成了CrCeOx固溶体,掺杂有ZrO2的Cr2O3-CeO2/Al2O3催化剂其比表面积得到显著提升,且载体对催化剂活性组分形态结构产生重要影响,其中以焙烧温度为400℃,堇青石为载体的催化剂氧化活性较优.研究发现,ZrO2掺杂量亦对催化剂氧化活性产生显著性影响,当Zr/Cr物质的量比为1:2时,Cr2O3-CeO2-ZrO2/堇青石催化剂表现最佳,催化氧化氯苯转化率可达92.7%(反应温度为350℃),这主要是由于ZrO2掺入促进了CeO2和Ce2O3,Cr2O3和ZrO2间的相互作用,氧空位增加促使表面活性氧(Osur)增多.  相似文献   

20.
针对臭氧催化氧化深度处理石化废水时催化剂适配性不高和臭氧利用率低下的问题,以我国北方某典型石化废水为中试平台,采用课题组自主研发的催化臭氧催化剂Mn-Ce/γ-Al2O3,研究以臭氧催化氧化为核心的7种工艺深度处理石化废水的效果.结果表明:①单独臭氧氧化工艺对石化二级废水COD、TOC和UV254(254 nm处的UV吸光度)的去除率分别为15.45%、9.04%和30.72%.与单独臭氧氧化工艺相比,Mn-Ce/γ-Al2O3催化臭氧氧化工艺下,COD、TOC和UV254的去除率分别提高了26.18%、18.25%和5.81%,同时三维荧光光谱(3D-EEM)结合区域积分法(FRI)分析结果显示,对荧光类有机物中溶解性微生物代谢产物和类腐殖酸的去除率分别提高了21.13%和29.47%.②单独臭氧氧化工艺中,序批式和连续流出水处理效果影响不大.Mn-Ce/γ-Al2O3催化臭氧氧化工艺下,序批式优于连续流,但序批式需增加人力和运营成本,在实际应用中受限.③微絮凝+臭氧催化氧化+回流联合工艺中,COD、TOC和UV254的去除率分别可达53.20%、37.56%和50.90%,去除效果显著高于仅臭氧催化氧化工艺(COD、TOC和UV254的去除率分别为41.63%、27.29%和36.53%)时;同时,类富里酸、类溶解性微生物代谢产物和类腐殖酸的去除率分别达到79.49%、50.70%和75.12%;Mn-Ce/γ-Al2O3催化剂运用72 d后,COD去除率基本稳定在30%左右.研究显示,臭氧催化氧化工艺深度处理石化废水中,Mn-Ce/γ-Al2O3是一种高效稳定型催化剂,絮凝预处理、回流均可增强有机物的去除率,可为石化废水处理工程实现减排降耗提供技术支撑.   相似文献   

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