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超低排放典型燃烧源颗粒物及水溶性离子排放水平与特征 总被引:1,自引:1,他引:0
研究以自行开发建立的超低排放高湿废气中总颗粒物(total particulate matter,TPM)的直接冷凝采样系统及监测方法,应用于3台北京市超低排放典型燃烧源烟气中颗粒物的排放监测.分析和评估超低排放典型燃烧源排气中颗粒物及其水溶性离子的排放水平与组成特征,探究可过滤颗粒物(filterable particulate matter,FPM)和可凝聚颗粒物(condensable particulate matter,CPM)及其水溶性离子的相互作用与影响因素.结果表明:北京市超低排放燃煤锅炉FPM基准氧含量排放浓度介于1.04~1.11mg·m-3之间,TPM基准氧含量排放浓度介于3.82~8.69mg·m-3之间,均满足国家超低排放颗粒物限值要求(10mg·m-3),燃煤电厂TPM排放浓度超过了北京市颗粒物排放标准限值要求(5 mg·m-3).燃煤供暖锅炉CPM及其总水溶性离子排放水平分别为3.05mg·m-3和1.30mg·m-3,显著低于燃煤电厂,与燃煤电厂的负荷和烟温较高有关;燃煤电厂锅炉CPM及其总水溶性离子排放浓度分别是燃煤供暖锅炉的2.2~2.4倍和1.7~2.2倍.燃气电厂TPM及其总水溶性离子排放水平分别为1.99mg·m-3和1.44mg·m-3,均明显低于燃煤锅炉.CPM是燃烧源排气中颗粒物的主要形式,在超低排放锅炉烟气中CPM对TPM的质量贡献显著增加,并随烟温的升高而增加,燃煤锅炉为72.6%~88.1%,燃气电厂为93.1%,且水溶性离子总量的66.1%~94.2%存在于CPM中.排气烟温显著影响颗粒物及其水溶性离子的赋存形态、脱除效率与排放水平.SO42-是燃煤锅炉颗粒物的主要特征离子,排放浓度介于0.98~1.18mg·m-3,占水溶性离子排放总量的27.7%~49.6%,来源于烟气脱硫;F-是燃煤电厂颗粒物中又一主要特征离子,排放浓度介于1.91~2.32mg·m-3,占水溶性离子排放总量的54.4%~56.1%,可能与燃料煤含氟量高有关;NH4+是燃气电厂颗粒物的主要特征离子,排放浓度为0.92mg·m-3,占水溶性离子排放总量的64.2%,来源于选择性催化还原法(selective catalytic reduction,SCR)脱硝过程中的NH3逃逸,其排放浓度显著高于燃煤锅炉,可能与燃气电厂缺少其它净化设施的协同去除效应有关. 相似文献
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依托河北省灰霾污染防治重点实验室,对2019年11月26日—12月31日石家庄市大气PM2.5中的NO3-和SO42-进行连续在线观测,研究NO3-和SO42-与环境空气相对湿度的相关性,解析冬季发生PM2.5重污染天气的RH阈值.观测期间,RH为10%~60%时,NO3-的浓度与RH呈显著正相关,为PM2.5中浓度最高的无机水溶性离子.RH超过70%后,NO3-与RH呈负相关,NO3-浓度和NOR开始下降.SO42-浓度与RH在整个湿度区间均呈正相关.RH低于50%时,SO2向SO42-的转化以气相反应为主.RH高于50%以后,颗粒物达到潮解点,SO2的主要反应转入液相,转化速率加快,SO2液相反应贡献逐渐增加至64.6%.RH超过70%后,SO42-成为PM2.5中浓度最高的无机水溶性离子.RH超过PM2.5潮解点以后,NO3-和SO42-大量合成,推高PM2.5环境浓度,易于形成重污染天气. 相似文献
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区域尺度大气颗粒物的同步观测与分析是制定大气污染防治策略的重要途径.为研究伊犁河谷城市群大气颗粒物和水溶性无机离子的空间分布特征,于2021年7月19~29日期间同步采集伊宁市和周边三县大气颗粒物样品,深入分析了PM2.5和PM10中9种水溶性无机离子(WSIIs)的空间分布特征、存在形式和影响因素,并对二次无机颗粒物的形成机制进行了探讨.结果表明,夏季伊犁河谷城市群ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均值分别为(23±3)μg ·m-3和(59±7)μg ·m-3,伊宁市受本地工业源和移动源排放影响,导致其PM2.5浓度在区域中最高;伊宁县受扬尘源和地形影响,使其PM10浓度在区域中最高;而霍城县的良好扩散条件使其PM2.5和PM10浓度最低.PM2.5和PM10中WSIIs占比分别介于28.2%~29.9%和16.0%~20.2%之间.4种主要离子(SO42-、NO3-、NH4+和Ca2+)占到WSIIs的90%左右,在PM2.5中浓度大小排序为:SO42->Ca2+>NH4+>NO3-,在PM10中浓度大小排序为:SO42->Ca2+>NO3->NH4+;相关性研究结果显示4个城市SO42-浓度相近主要是由区域输送所致,而Ca2+在PM2.5和PM10中占比高于国内大部分城市反映出伊犁河谷核心区城市受扬尘源的影响较大.PM2.5和PM10中n(NO3-)/n(SO42-)分别为0.78和0.76,表明伊犁河谷受固定源影响大于移动源;4个城市n(NO3-)/n(SO42-)的大小排序为:伊宁市>霍城县>伊宁县>察县,与各城市机动车保有量大小一致,反映出伊宁市受机动车等移动源的影响高于周边三县.二次组分主要以(NH4)2SO4、NH4HSO4和NH4NO3的形式存在,各城市NH4+与SO42-反应后均有盈余,盈余的铵盐在伊宁市主要以NH4NO3存在,与伊宁市较高的NO2浓度有关.夏季PM2.5和PM10中NOR变化幅度分别为0.03~0.10和0.03~0.16,受夏季高温影响导致NO3-二次转化较弱;SOR分别介于0.21~0.41和0.23~0.44之间,察县相对较高的湿度使其SOR较高,而霍城县受区域输送影响使其SOR高于伊宁市.形成机制表明:察县和伊宁市的SO42-主要由非均相反应生成,伊宁县主要由均相反应产生,而霍城县SO42-的形成机制较为复杂,受到均相反应和非均相反应的共同影响. 相似文献
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典型超低排放燃煤电厂可凝结颗粒物特征和成因 总被引:7,自引:4,他引:3
燃煤电厂排放的可凝结颗粒物(condensable particle matter,CPM)由于其潜在的大气环境影响引起广泛关注,而目前对于燃煤电厂CPM的特征和成因尚不清楚.本研究通过稀释间接法收集了超低排放改造后的典型燃煤电厂石灰石-石膏湿法脱硫(wet flue gas desulfurization,WFGD)入口/出口和湿式静电除尘(wet electrostatic precipitator,WESP)出口位置的CPM,并对其进行重量分析和水溶性离子分析,同时测量了可能的CPM气态前体物浓度.结果表明,烟气中CPM的主要气态前体物为HCl、HNO3、SO3和NH3等.烟气温度降低后,这些气态前体物通过冷凝或化学反应形成CPM.所形成CPM主要化学组分包括SO■、Cl-、NO-3和NH+4等水溶性离子.WFGD和WESP可以降低CPM气态前体物的浓度,进而减少CPM排放,经过WFGD和WESP后CPM浓... 相似文献
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上海市秋季典型大气高污染过程中颗粒物的化学组成变化特征 总被引:10,自引:7,他引:10
于2010年10月1日至11月30日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度及细粒子化学组分进行了在线连续观测,获得了秋季大气灰霾和沙尘等典型污染过程中颗粒物质量浓度和化学组成的变化特性.观测结果显示,在大气灰霾污染过程中PM10和PM2.5的日均最高浓度分别达到216~293 μg·m-3和130~204 μg·m-3,PM2.5/PM10的比值在65%以上,总的可溶性无机离子(TWSII)占PM2.5质量浓度的50%以上,有机碳(OC)和元素碳(EC)的总和占25%~30%.二次可溶性离子(SO42-, NO3-, NH4+)占TWSII的83.3%~87.5%,OC/EC的比值在5左右,表明在灰霾污染过程中二次组分对PM2.5的贡献较大;沙尘天气以粗粒子污染为主,TWSII、OC和EC分别仅占PM2.5质量浓度的27.2%、13.4%和2.0%,二次可溶性离子(SO42-, NO3-, NH4+)占TWSII的55.7%,Ca2+、Mg2+等地壳组分的比例较灰霾天气明显升高.研究结果还显示,SO42-和NO3-等二次离子组分的生成与颗粒物中硫与氮的氧化速率有关,在大气灰霾过程中硫转化率(SOR)和氮转化率(NOR)值较高,分别为0.24±0.10和0.15±0.06,说明SO2通过二次反应生成SO42-的能力较强,在污染的环境下高浓度的NO2更有利于向NO3-转化. 相似文献
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为了探明昆山市不同污染条件下PM2.5中水溶性无机离子的污染特征以及本地源排放占主导时对污染过程的贡献,本研究使用昆山市2017年3月—2018年2月期间PM2.5、水溶性无机离子及其气态前体物数据,分别探讨了水溶性无机离子及其气态前体物在污染天气和清洁天气情况下的变化特征,揭示了它们在污染天气和清洁天气下的变化机制.同时结合周围城市PM2.5浓度筛选出昆山市秋、冬季局地污染事件,利用主成分分析(principle component analysis,PCA)方法对筛选出的局地污染事件中的水溶性无机离子数据进行了来源解析,定量评估了本地源排放占主导时不同水溶性无机离子对灰霾污染事件过程中PM2.5浓度的贡献.结果表明:①SO42-、NO3-、NH4+(合称SNA)是PM2.5的重要组分,且其相对贡献随着大气污染加重而变化.3种离子在清洁和污染条件下对PM2.5的相对贡献分别是49.4%~62.3%和52.7%~65.9%.在3种主要的水溶性无机离子中,NO3-浓度最高,其次是SO42-和NH4+.随着污染加重,SO42-的贡献率下降,而NO3-的贡献率上升.②污染天气下3种离子日变化规律不同,且存在明显季节差异.其中秋冬季SO42-和NH4+与各自气态前体物变化趋势一致且为单峰型;NO3-为单峰型而其前体物则为双峰型.另外,NO3-与NH4+日变化趋势较为一致,表明昆山地区SNA多以NH4NO3形式存在.③2017—2018年秋冬季由本地源排放占主导的污染天气下,PM2.5的主要来源是二次气粒转化、建筑扬尘、生物质燃烧和燃煤;除了Mg2+和Ca2+,其他水溶性离子浓度均低于非本地源排放占主导的污染天气下的浓度. 相似文献
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为探索浙江省中部地区大气细颗粒物(PM2.5)中水溶性离子的组成特征及其季节变化,采集了兰溪市市区和近郊两个站点2016年4个季节的PM2.5样品,利用双通道离子色谱对水溶性无机离子(Cl-、NO3-、SO42-、Na+、NH4+、K+、Ca2+、Mg2+)进行了定量分析.结果表明,兰溪PM2.5中离子总浓度存在明显的冬季高、夏季低的季节变化趋势,年均值为21.19 μg·m-3,约占PM2.5质量的45%;SO42-、NO3-和NH4+是水溶性离子中最主要的组分,年均浓度分别为8.11、5.92、3.87 μg·m-3.Cl-和NO3-浓度的季节变化最为显著,冬/夏浓度比接近10,其半挥发特性是导致兰溪PM2.5中离子组成呈现季节变化的重要原因.兰溪PM2.5中NO3-/SO42-比值的冬季平均值为1.18,说明流动源对兰溪PM2.5有很大贡献;夏季(以及春、秋季)时NO3-/SO42-比值较低,且与PM2.5浓度呈负相关,与矿物尘结合的硝酸根离子的较大贡献可能是导致夏季PM2.5浓度较低时NO3-/SO42-比值较高的主要原因.阴阳离子平衡、相关性及主成分分析(PCA)结果表明,矿物尘对兰溪市PM2.5的酸度及离子赋存状态有较大影响;冬季及春、秋季兰溪的PM2.5具有一定的酸性;NO3-和SO42-主要与NH4+结合,但部分可能与钙等其他组分结合;Cl-和K+主要来源于生物质燃烧,但K+的年均浓度仅为0.31 μg·m-3,说明生物质燃烧对兰溪PM2.5的贡献不大. 相似文献
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丽江市夏季降水化学组成分析 总被引:7,自引:2,他引:7
运用相关分析、趋势分析、海盐示踪法和HYSPLIT模型,对2006-05-23~2006-07-02云南丽江市夏季降水常量离子的化学特征分析表明,降水中离子浓度的大小顺序为SO2-4>Ca2+>Cl->NO-3>Na+>K+>Mg2+,其中SO2-4和Ca2+是夏季降水中的高浓度离子,分别占离子总浓度的65.5%和15.6%;13次降水中阴离子总浓度显著高于阳离子总浓度.夏季降水中SO2-4∶NO-3变化范围为7.2~37.1, 平均值为15.7, 表明SO2-4为该区降水酸度的主要贡献者.由于离子在大气中的相互反应和来源的相似性,离子间相关性水平较好,其中SO2-4和NO-3的相关系数为0.74;离子浓度与同期降水和平均风速表现负相关.研究区夏季降水中NO-3、 SO2-4、 K+、Ca2+主要是陆源物质输入,NO-3、 SO2-4、 K+、Ca2+、Mg2+和Cl-陆源物质贡献比例依次为100%、 98.8%、 96%、 99.3%、 46.7%和50.3%.人类经济活动导致的一些污染是该区大气环境变化的主要原因;丽江周边工业区的污染物质主要通过局地环流输入,南亚、东南亚和我国东南沿海工业区的污染物质主要随季风环流输入. 相似文献
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安宁河河谷地区是四川省第二大粮仓,区内人口较多、矿业发达。查明流域水化学特征及物质来源,对于探讨地质背景与人为活动对河流水化学特征的影响具有重要意义。研究显示,安宁河河水整体偏弱碱性,pH均值为8.18,TDS值高于世界河流平均值。河水中阳离子浓度平均值顺序为Ca2+ > Na+ > Mg2+ > K+,阴离子浓度平均值顺序为HCO3- > Cl- > SO42- > NO3-。空间上,自上游至下游,安宁河河水的TDS值和阴阳离子含量呈整体上升的趋势,SO42-、NO3-浓度波动较大。控制流域水化学特征的主要因素是硅酸盐岩的风化,其次是碳酸盐岩的风化。流域内的NO3-主要来源于农业活动和土壤有机氮,矿业活动对安宁河河水中SO42-浓度的影响较大,人为活动对安宁河流域水化学的影响不可忽视。 相似文献
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超低排放路线下燃煤烟气可凝结颗粒物在WFGD、WESP中的转化特性 总被引:8,自引:6,他引:8
固定污染源可凝结颗粒物在监测时常被忽视,为了减少可凝结颗粒物排放,本文研究了其在烟气净化设施中的转化规律.结果表明,湿法脱硫装置、湿式电除尘装置对可凝结颗粒物的去除有协同作用,烟气中可凝结颗粒物质量浓度均高于可过滤颗粒物,但总颗粒物(可凝结颗粒物和可过滤颗粒物之和)排放量达到超低排放要求.在湿法脱硫进出口处可凝结颗粒物中有机物的质量浓度均超过了无机物的质量浓度,但在湿式电除尘出口处趋近相等.根据可凝结颗粒物无机部分水溶性离子成分及浓度的测试结果,推测可凝结颗粒物捕集过程中会有PM0.3进入,可凝结颗粒物形成过程中会产生酸雾,并且在湿法脱硫、湿式电除尘作用下,酸性加强.本研究发现SO2-4是可凝结颗粒物无机部分主要的特征水溶性离子. 相似文献
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为了解不同负荷下超低排放燃煤电厂中湿式电除尘器(WESP)对可凝结颗粒物(CPM)排放特性的影响,基于US EPA Method 202搭建了CPM采样装置,分析了某安装有WESP的超低排放燃煤电厂烟气中CPM的排放水平,评估了机组负荷对CPM排放浓度的影响以及WESP对CPM中各组分的脱除效率.结果表明,在75%负荷和100%负荷条件下,超低排放电厂CPM的排放量分别为27.27 mg·m-3和28.71 mg·m-3,WESP对CPM的脱除效率分别为35.59%和27.59%.SO42-是CPM中水溶性离子的主要成分,在不同负荷条件下SO42-在CPM中无机组分的质量分数达到了65%以上;WESP对于CPM中Cl-、K+、Ca2+、Mg2+和Na+等无机离子的脱除效率可以达到30%~50%,但会使CPM中SO42... 相似文献
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湿法脱硫系统被广泛应用于火电厂脱除烟气中的SO_2,一方面对烟气中的PM_(2.5)有一定的去除作用,但同时也会产生新的颗粒物,其净效应近年来受到广泛关注.选择3台装有不同湿法脱硫工艺的燃煤机组(石灰石-石膏单塔脱硫、石灰石-石膏双塔串联脱硫以及海水脱硫),采集了脱硫系统入口和出口的PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)的质量浓度和元素组成.根据PM_(2.5)化学组分物质守恒建议了一种估算脱硫塔对PM_(2.5)去除率和增加率的方法,可选择Ti、Pb、Cr和V等元素作为参照.结果表明,所测试的3种湿法脱硫系统对PM_(2.5)的去除率较为一致(67. 5%~84. 4%),平均为77. 1%,但增加率差别较大.其中,石灰石-石膏双塔串联系统的PM_(2.5)增加率较低,仅为8. 6%,主要是由于二级吸收塔入口烟气温度降低,脱硫浆液液滴蒸发减弱导致携带减少;海水脱硫系统PM_(2.5)增加率为23. 9%,这可能与脱硫海水不循环从而所含固体浓度较低有关;而石灰石-石膏单塔脱硫系统可能由于除雾器运行效率较差导致PM_(2.5)增加率高达162. 3%. 相似文献
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广州地区SO42-、NO3-、NH4+与相关气体污染特征研究 总被引:7,自引:2,他引:5
本文获得了2009年12月1日至2011年12月31日广州二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)及相关反应性气体(NOx/SO2/HNO2/HNO3等)的小时浓度数据,并分析了其污染特征.研究结果表明:PM2.5的浓度季节变化特征为冬秋春夏,SO2-4的浓度季节变化特征为秋冬春夏,NH+4的为冬秋春夏,NO-3则为冬春秋夏,SO2-4、NO-3和NH+4之和占PM2.5的比重大小为秋夏春冬;硫氧化率(SOR)均大于0.1,秋冬季节的值高于春夏季节,与SO2-4的浓度变化趋势一致;氮氧化率(NOR)日变化呈单峰形式,最大值出现在06时,最小值出现在14时,春冬季节的值高于夏秋季节,与NO-3的浓度变化趋势一致;广州地区NH3/NH+4除10—12月外,其月均值均大于1;在典型过程中,SO2-4、NO-3、NH+4、SOR、NOR和NH3/NH+4与能见度的变化都存在较好的对应关系,说明广州地区低能见度与二次离子(SO2-4、NO-3、NH+4)的生成有关. 相似文献
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燃煤电厂排放细颗粒物的水溶性无机离子特征综述 总被引:8,自引:7,他引:1
当前我国面临严重的大气细颗粒物(PM2.5)污染,燃煤电厂是大气中PM2.5的重要来源之一.为了实现国家"十一五"和"十二五"规划对二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)的总量减排目标,燃煤电厂大规模安装烟气脱硫和脱硝设施,这虽然减少了气态污染物转化生成的二次PM2.5,但另一方面也会对烟气中PM2.5的物理化学特征产生影响,有可能增加一次PM2.5的排放.本文综述了燃煤电厂排放PM2.5及其水溶性离子的粒径分布特征,重点介绍了脱硫和脱硝这两种烟气处理设施对燃煤电厂排放PM2.5的影响原理及相关研究结果,特别是对细颗粒物中水溶性离子(如SO2-4、Ca2+和NH+4)的影响.在目前我国PM2.5污染十分严重和燃煤电厂大量安装脱硫和脱硝装置的背景下,定量研究脱硫和脱硝对PM2.5排放特征的影响具有十分重要的意义. 相似文献
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广州干湿季典型灰霾过程水溶性离子成分对比分析 总被引:7,自引:4,他引:3
利用广州气象台2011年地面逐时能见度和相对湿度数据,以及广州番禺南村大气成分站2011年逐时Marga数据、PM数据,对比分析了一次湿季(4—9月)灰霾过程和干季(10月—次年3月)灰霾过程的污染特征.研究表明,相对干季灰霾过程,湿季灰霾过程颗粒物浓度较低,且细粒子所占比例较高;由于湿季较干季光化学反应较为活跃及可能受气象因素的不同影响,导致干湿季灰霾过程颗粒物浓度的总体变化趋势相反;湿季灰霾过程二次无机离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)占PM_(2.5)质量百分比的76%,是PM_(2.5)的主要成分;干季灰霾过程二次无机离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)仅占PM_(2.5)质量百分比的34%;湿季硫氧化率(Sulfur Oxidation Ratio,SOR)、氮氧化率(Nitrogen Oxidation Ratio,NOR)值大于干季,说明二次离子对湿季灰霾的贡献比干季要大;湿季灰霾过程中气溶胶酸性比干季弱.根据相关性分析结果可知,湿季灰霾过程中,NH_4~+主要与SO_4~(2-)结合,Na+主要与Cl-及NO_3~-结合,K+主要与Cl-和NO_3~-结合,极少部分与SO_4~(2-)结合;而在干季灰霾过程中,NH_4~+除了与SO_4~(2-)结合之外,还以NH_4NO_3和NH_4Cl的形式存在,K~+主要与Cl~-和SO_4~(2-)结合,Na+主要与Cl~-及SO_4~(2-)结合. 相似文献
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超低排放高湿废气总颗粒物监测方法及燃气电厂实际测试 总被引:1,自引:1,他引:0
随着我国燃煤电厂等相关行业超低排放改造的推行,固定源排气中可过滤颗粒物(filterable particulate matter,FPM)与气态污染物的排放水平均显著降低,而可凝聚颗粒物(condensable particulate matter,CPM)的排放却日益受到关注.本研究在全面分析了国内外固定源低浓度FPM排放水平下FPM与CPM的测量方法,并在已有研究和实验探索的基础上,对FPM和CPM的监测方法进行了研究,自行开发建立了适合我国实际的超低排放高湿废气中总颗粒物(total particulate matter,TPM)的直接冷凝采样监测方法,并应用于北京市燃气电厂TPM测量.结果表明,北京市燃气电厂排气中TPM排放水平介于1.98~3.77 mg·m-3之间,平均排放浓度为2.81 mg·m-3;而FPM的平均排放浓度仅为0.10 mg·m-3.燃气电厂颗粒物排放以CPM为主,占TPM的比例高达93.8%~99.2%,平均占比为97.0%; FPM占TPM的比例为0.7%~6.2%,平均占比为3.0%... 相似文献
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基于碳捕集的富氧燃煤烟气联合脱硫脱硝试验研究 总被引:1,自引:0,他引:1
富氧燃煤烟气压缩液化CO2的高压低温工况为NO氧化为易溶于水的NO2提供了十分有利的条件.基于小型高压吸收试验装置,采用配制的富氧燃煤模拟烟气,在高压常温下进行了NO、SO2、O2与H2O的吸收反应试验.根据反应前后的气液产物分析,测定了不同组分比例与不同压力下混合气体中NO与SO2的转化率.NO氧化与吸收试验表明,NO转化为HNO3的比率随压力升高而增加,在0.5 ~2 MPa之间增加很快,在2 ~3 MPa之间增速趋丁平缓,压力达3 MPa以上时,90%以上的NO均转化为稀硝酸,且初始NO浓度越高,NO的转化率越大.混合气体中同时存在5O2与NO的联合吸收试验发现,只有少量的NO转化成了NO3-,SO2向H2SO4的转化率随压力升高而增加,初始SO2浓度越大,转化率越高.分析表明,SO2与NO同时存在时SO2先行转化为SO3,NO充当了催化剂,但SO2转化为SO3的一次转化率小于35%,反应酸液产物的多次循环能使SO2的转化率达到90%以上.建议的工艺流程中需采用两座吸收反应塔顺序脱除SO2与NO并回收稀酸溶液,有望在富氧燃煤发电捕集CO2系统中降低脱硫脱硝成本,部分地弥补富氧燃烧机组发电成本的增加. 相似文献