济南市秋季大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布研究

为了解济南市大气颗粒物的粒径分布特征,于2009年10月利用多级撞击式颗粒物采样器(MOUDI)进行了大气颗粒物采集,采用离子色谱仪分析了其中水溶性离子浓度.结果表明,SO42-、NO3-、NH4+和Ca2+是主要的水溶性离子,浓度总和约占总水溶性离子浓度的92%.SO42-、NO3-、NH4+、K+和Cl-浓度随时间变化较为显著,浓度变化主要原因是受风速以及气流来源方向的影响.SO42-和NH4+主要集中在细粒子中,其浓度呈单模态分布,随着颗粒物中含量的升高其峰值从0.32~0.56 μm粒径段逐渐移动到1~1.8 μm粒径段.NO3-浓度呈双峰分布,细粒子中的NO3-随着浓度的升高峰值从0.56~1μm粒径段移动到1~1.8μm粒径段,粗粒子中的峰值出现在3.2~5.6μm粒径段. NH4+可以完全中和细粒子中的SO42-和NO3-,在细粒子中主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.     

上海市大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布特征

分析了上海市嘉定区不同粒径的大气颗粒物中9种水溶性离子(SO42-、NO3-、NH4+、K+、Na+、Cl-、Ca2+、Mg2+、F-)的分布特征.结果显示,SO42-、NO3-和NH4+含量很高,占9种离子总和的65%～81%.颗粒物的C/A值平均为1.08,说明颗粒物呈中性,略偏碱,这可能与缺少碳酸根等的测定有关.1.5μm颗粒物中的离子占所有粒径段离子的52%～87%,表明离子主要集中在细颗粒物中.NH4+、K+呈单峰分布,峰值出现在0.95μm的颗粒段;SO42-、NO3-、Ca2+、Cl-呈双峰分布,峰值分别出现在0.95μm和3.0～7.2μm的粒径段,其中SO42-、NO3-的较高峰出现在0.95μm的细颗粒段,Ca2+的较高峰出现在3.0μm的颗粒段,Cl-则两峰高度相当;既有双峰分布又有单峰分布的离子是Na+、Mg2+和F-,3种离子的较高峰出现在3.0μm的颗粒段.离子粒径分布与采样期间的气象条件、离子的形成机制和来源有关.     

空气颗粒物中PAHs的粒径分布与污染特征

本文报告了呼和浩特市不同粒径空气颗粒物样品中菲、蒽、萤蒽、芘、屈、苯并「ａ」芘、苯并「ａ」蒽二甲基苯并「ａ」蒽、二苯并「ａｈ」蒽、苯并「ｇｈｉ」Ｂｅｉ、晕苯等１１多环芳烃化合物的测定结果，以及这些化合物按粒径分布的特征和污染状况。     

成都市大气颗粒物粒径分布及水溶性离子组成的季节变化特征

利用Anderson冲击式分级采样器,于2012年2月~2013年1月在成都市城东成都理工大学校园内按月采集了不同粒径的大气颗粒物样品,分析了颗粒物样品的质量浓度以及9种水溶性离子含量.结果表明,采样期间成都市PM_(2.1)和PM_(11)的年平均浓度分别为(125.9±56.14)μg·m~(-3)和(224.5±83.64)μg·m~(-3),颗粒物浓度冬季最高,春季次之,秋季浓度最低;成都市水溶性离子浓度平均水平为37.15μg·m~(-3),其中检测的9种离子浓度从大到小顺序依次为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Ca~(2+)Cl~-Mg~(2+)K~+Na~+F~-,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+占总水溶性离子的78%,是主要的离子组分.SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+呈单峰分布,其主要分布于细粒子中;Ca~(2+)和F~-也呈单峰分布,但是主要分布在粗粒子中;Cl~-和K~+粒径分布相似,Mg~(2+)和Na~+分布相似,均呈双峰分布.成都市冬、春季节粗、细颗粒物中的水溶性离子浓度均明显高于夏、秋季节.结合离子相关性分析,细颗粒物中的SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+可能主要以(NH_4)_2SO_4或NH_4HSO_4、NH_4NO_3的形式存在,而粗颗粒物中的主要离子组分SO_4~(2-)、NO_3~-和Ca~(2+)则可能以Ca(NO_3)2、CaSO_4等形式存在.主成分分析结果表明,颗粒物中水溶性离子主要来自二次过程、土壤扬尘、生物质燃烧和农业源.     

太原市大气颗粒物粒径和水溶性离子分布特征

在太原市于2014年7月至2015年4月利用TE-235分级采样器采集PM_(10)分级颗粒物样品,通过离子色谱分析其中9种无机水溶性离子,报道了大气颗粒物(PM_(10))及其水溶性无机离子水平,探讨了其粒径分布、季节变化特征和来源.结果表明,采样期间太原市PM_(10)日平均浓度水平为173.7μg·m~(-3),超过了国家环境空气二级日标准限值(150μg·m~(-3),GB3095-2012);冬季PM_(10)浓度(199.1μg·m~(-3))和春季(194.2μg·m~(-3))较接近,远高于夏季水平(127.7μg·m~(-3)).PM_(10)在0.95μm和3.0~7.2μm粒径段处呈双峰分布.PM_(10)中总离子浓度季节变化为冬季夏季春季,其中SO~(2-)_4、NO~-_3和NH~+_4是主要离子,占总离子的质量分数为66%~80%.分级离子中,SO~(2-)_4、K~+、NH~+_4、Cl~-以及冬、春季的NO~-_3在0.95μm段呈单峰分布;Ca~(2+)、Mg~(2+)和夏季NO~-_3均在0.95μm和3.0~7.2μm段呈双峰分布.相关性分析显示,风速增大对冬夏季的颗粒物及其水溶性离子有稀释作用,但春季沙尘天气则会导致其升高.通过NO~-_3/SO~(2-)_4和Mg~(2+)/Ca~(2+)比值发现,太原市颗粒物中NO~-_3和SO~(2-)_4主要来自于燃煤排放,Mg~(2+)和Ca~(2+)来源为扬尘和煤燃烧排放.     

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

青岛大气气溶胶水溶性无机离子的粒径分布特征

为了解大气颗粒物中水溶性离子的来源及环境效应,利用安德森采样器连续采集青岛近海2008年1~12月大气颗粒物分级样品,用离子色谱法分析其中主要的水溶性离子,并讨论其粒径分布特征.结果表明, NH4+、K+、Cl-、NO3-、PO43-、SO42-主要存在于粒径小于2.1μm的细粒子中,Na+、Mg2+、Ca2+、F-则主要存在于粒径大于2.1μm的粗粒子中.各离子的粒径分布存在明显的季节变化.NH4+、K+和SO42-四季均主要分布于细粒子中,而Mg2+和Ca2+则主要分布在粗粒子中,两者均在3.3~4.7μm出现峰值;Na+在春、夏、秋3个季节主要存在于粗粒子中,集中分布在3.3~7.0μm粒径范围内,而在冬季则集中分布于0.43~1.1μm且细粒子含量高于粗粒子;春季Cl-在粗粒子中分布较多,尤以2.1~3.3μm范围内的最为突出,而其他3个季节均是细粒子比例明显偏高;NO3-春、夏两季在粗、细粒子中的含量各占50%,秋、冬季节均为细粒子占多数;PO43-夏季只出现在0.65~1.1μm以及>11μm的粒径范围内,粗粒子占95%,其他3个季节则是细粒子含量较高;春季F-在3.3~4.7μm出现峰值,夏季各粒径均未检出,而秋、冬两季粗、细粒子各占50%.K+、NH4+、F-、Cl-、NO3-、SO42-和PO43-受供暖期燃煤取暖的影响较大.K+和NH4+在供暖期和非供暖期峰值均出现在0.43~0.65μm粒径范围;F-供暖期在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm粒径段出现峰值;供暖期Cl-的峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而在非供暖期,则出现在2.1~3.3μm的粗粒径段;SO42-和NO3-在供暖期和非供暖期的峰值均出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm粒径段;供暖期PO43-的最大峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而在非供暖期其最大峰值出现在3.3~4.7μm粒径段.     

郑州市夏、秋季大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究我国中原城市群中心城市郑州市的不同粒径大气颗粒物的组成特征,利用八级撞击式采样器在夏、秋季进行大气颗粒物分级采样,利用离子色谱测定Na~+、Ca~(2+)、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)共9种离子的浓度,利用在线离子色谱分析仪监测颗粒物中硝酸盐的实时浓度.结果表明,采样期间郑州市水溶性离子平均浓度为(70. 9±52. 1)μg·m~(-3),其中监测的9种水溶性离子浓度从大到小顺序依次为:NO_3~- SO_4~(2-) NH_4~+ Ca~(2+) Na~+ Cl~- Mg~(2+) K~+ F~-、NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性离子的质量分数为79. 9%;无论在秋季或夏季SO_4~(2-)主要集中在≤1. 1μm粒径段上,而NO_3~-主要集中在0. 65～3. 3μm粒径段上. NO_3~-和SO_4~(2-)夏季和秋季均呈双峰分布,主要分布于细粒子中; NH_4~+夏季呈双峰分布,秋季呈单峰分布,表现出季节变化.郑州市夏季臭氧污染严重,O_3与NO_3~-明显地"错峰"现象,表示大气中存在光化学反应;秋季颗粒物污染严重,采样期间[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的比值远大于0. 5,移动源成为颗粒物重要的来源.夏季NOR、SOR峰值在1. 1～2. 1μm粒径段上,秋季两者峰值在0. 65～1. 1μm粒径段上;夏季硫的气-粒转化大于氮的转化,而秋季则相反.     

泰山顶夏季大气气溶胶中水溶性离子的浓度及其粒径分布研究

为研究我国华北地区大气污染区域传输过程,2006-06在泰山日观峰上的泰山气象站,利用Andersen分级采样器同步进行了大气气溶胶采样,样品用离子色谱(IC)进行了分析.结果表明,SO2-4、NH 4、K 的浓度在0.43～0.65 μm出现峰值;Ca2 、Mg2 的浓度在4.7～5.8 μm出现峰值;NO-3、Na 、Cl-的浓度在0.43～0.65 μm和4.7～5.8 μm出现峰值.观测期间,高浓度的硫酸盐的质量中位直径在0.5～0.8 μm,属于"液滴模态".二次离子(SO2-4-、NH 4、NO-3)和K 浓度变化很剧烈,其它离子浓度变化不大.其中SO2-4的变化幅度最大,最低浓度为4.0 μg穖-3,最高浓度达到42.3 μg穖-3.来自泰山南方潮湿的气团是形成二次离子高值的原因.     

焦作市不同功能区大气颗粒物粒径分布特征研究

利用TE-20-800型8级分级采样器采集焦作市燃煤电厂区、文教生活区、商业区和交通区大气颗粒物,通过重量法求出不同粒径颗粒物的质量浓度,研究可吸入颗粒物粒径分布特征和质量浓度分布特征发现:焦作市各功能区中可吸入颗粒物粒径分布呈现两边凸中间凹的趋势,峰值位置出现在5.8μm~10.0μm和2.1~0.43μm处;研究区空气中PM10浓度均高于国家空气质量二级标准(PM10浓度的日平均值为0.15 mg/m3),与我国新制定的PM2.5日均浓度限值相比(0.075mg/m3),文教生活区、交通区、商业区PM2.5浓度分别为其2.22、1.02、1.66倍,燃煤电厂区低于此标准。     

秋季南通近海大气气溶胶水溶性离子粒径分布特征

2012年10~11月在南通近海设立观测点,利用Anderson分级采样器采集大气气溶胶样品,用离子色谱仪(Metrohm IC)分析其中10种水溶性离子组成.结果表明,南通秋季近海PM10和PM2.1中水溶性离子浓度分别为59.70,45.96mg/m3.PM2.1中主要离子质量浓度排列依次为SO42->NO3->NH4+>Ca2+. SO42-,NO3-和NH4+占PM10中离子浓度的80%以上,二次离子为近海区域气溶胶的主要成分.SO42,NH4+和NO3-均表现出单峰型分布,峰值区间均为0.43~1.1mm,Ca2+,Na+和Cl-表现为双峰型.Ca2+高浓度峰值出现4.7~5.8mm粒径段内;Na+和Cl-峰值出现在0.43~1.1mm和3.3~5.8mm内,但最大峰值浓度区间不一致.PM10中nss-SO42-/SO42-比值均高于90%,陆地源对近海硫酸盐的影响显著.nss-SO42-/NO3-的比值在<2.1μm的粒径段内均大于1,表明该区域固定源是大气细粒子中离子的重要贡献源,但移动源对粗粒子的影响值得重视.个例分析显示,稳定的天气系统,高污染排放内陆地区的污染物传输,是造成10月27日的严重污染过程的主要原因.     

Size distributions of aerosol and water-soluble ions in Nanjing during a crop residual burning event

To investigate the impact on urban air pollution by crop residual burning outside Nanjing, aerosol concentration, pollution gas concentration, mass concentration, and water-soluble ion size distribution were observed during one event of November 4-9, 2010. Results show that the size distribution of aerosol concentration is bimodal on pollution days and normal days, with peak values at 60-70 and 200-300 nm, respectively. Aerosol concentration is 10⁴ cm^-3. nm^-1 on pollution days. The peak value of spectrum distribution of aerosol concentration on pollution days is 1.5-3.3 times higher than that on a normal day. Crop residual burning has a great impact on the concentration of fine particles. Diurnal variation of aerosol concentration is trimodal on pollution days and normal days, with peak values at 03:00, 09:00 and 19:00 local standard time. The first peak is impacted by meteorological elements, while the second and third peaks are due to human activities, such as rush hour traffic. Crop residual burning has the greatest impact on SO₂ concentration, followed by NO₂, O₃ is hardly affected. The impact of crop residual burning on fine particles (< 2.1 μm) is larger than on coarse particles (> 2.1 μm), thus ion concentration in fine particles is higher than that in coarse particles. Crop residual burning leads to similar increase in all ion components, thus it has a small impact on the water-soluble ions order. Crop residual burning has a strong impact on the size distribution of K⁺, Cl^-, Na⁺, and F^- and has a weak impact on the size distributions of NH₄⁺, Ca²⁺, NO₃^- and SO₄^2-.     

深圳大气气溶胶中水溶性有机物粒径分布特征

建立了雾化器-气溶胶化学组分检测仪(ACSM)联用的分析方法,实现了对2013年春季深圳MOUDI多级采样膜(0.056~18μm)中WSOM与无机离子组分的同时测定.结果表明:所测得的水溶性颗粒物总质量浓度变化范围为(17.4±2.1)μg/m3,其中有机物和硫酸盐是最主要的两种化学组分;粗、细粒子中的WSOM主要以二次来源为主,且大部分粗粒子中的WSOM可能来源于非均相反应;不同粒径范围WSOM的氧化态(以O/C计)估计值在0.46~1.4范围内,平均为0.96,对应的有机物/有机碳比(OM/OC)估计值在1.8~2.9范围内,平均为2.4,粗粒子中WSOM的O/C比细粒子更高,暗示粗粒子中WSOM可能经历了更多的老化过程.     

2014年APEC期间北京市空气颗粒物粒谱分布特征研究

为了研究APEC减排期间不同模态颗粒物数浓度分布特征,使用扫描电迁移率粒径分析仪（Scanning Mobility Particle Sizer,3936,TSI,4~737 nm）和空气动力学粒径谱仪（Aerodynamic Particle Sizer,3321,TSI,0.54~19.81 μm）对2014年APEC会议期间北京市空气颗粒物进行观测.根据核模态、爱根核模态、积聚模态和粗粒子模态颗粒物的数浓度变化和粒谱分布特征.结果表明：APEC会议期间（减排第2阶段,11月6日-12日）空气颗粒物主要以爱根核模态和积聚模态颗粒物为主,其数浓度分别为9.96×10³ cm^-3和9.19×10³ cm^-3,其次是核模态颗粒物,其数浓度为1.16×10³ cm^-3,粗粒子模态颗粒物数浓度相对较低,为13 cm^-3,其中11月2、6和12日颗粒物总数浓度均出现最低谷值,分别为1.1×10⁴ cm^-3、1.0×10⁴ cm^-3和6.3×10³ cm^-3.相比减排前,减排期核模态颗粒物浓度降低最多,平均降低39.1%,爱根核模态和积聚模态缓慢降低,但与往年同期相比各模态颗粒物数浓度均有明显下降.     

青岛大气气溶胶中无机氮组分的粒径分布特征

2005年7月～2006年8月对青岛大气气溶胶进行为期1a的连续观测,分析了气溶胶颗粒以及气溶胶中无机氮组分(NO2-N、NH4-N、NO3-N)的粒径分布。结果表明:颗粒物随粒径分布全年呈现明显的双峰分布,最高峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,次峰值出现于3.3～4.7μm的粗模态,春季三月沙尘期间的粗模态峰值最为明显。NO3-N的分布略微复杂,夏、春季节与颗粒物类似呈现双峰分布,在粗粒态和细粒态上各出现峰值,而秋冬季节呈现单峰分布,最高峰值均出现在积聚模态;NO2-N性质不稳定,无明显的季节变化规律,但其全年平均却表现出一定的规律,呈现多模态分布;NH4-N的粒径分布的峰值均呈现单峰分布,峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,无明显的季节变化。另外研究发现,春季沙尘天气和夏季海盐组分都对青岛大气气溶胶颗粒物及其中无机氮组分的粒径分布均有一定影响。     

杭州市大气颗粒物消光组分的粒径分布特征研究

2010年8月在杭州市朝晖、云栖、杭钢和下沙4个点位采集了不同粒径大气颗粒物样品,并对其主要消光组分的粒径分布特征进行了分析,包括SO42-、NO3-、NH4+、OC和EC等.同时在朝晖点位对多种气态污染物和多个气象要素进行了同步观测,以评估杭州市能见度下降的影响因素.结果表明:PM2.5、RH、SO2和NO2均与能见度呈一定负相关关系.4个监测点位颗粒物浓度变化均呈双峰型,峰值出现在0.4~0.7μm和9.0~10μm粒径段.以3.3μm为粗细颗粒的分界线,不同监测点位PM10中粗、细颗粒所占比例均等.水溶性离子消光组分的浓度大小顺序为:SO42->NH4+>NO3-. SO42-、NO3-和NH4+均显单峰结构,SO42-和NH4+的峰值出现在0.4~1.1μm的粒径段,NO3-峰值出现在5.8~10μm粒径段.OC显单峰结构,峰值出现在0.4~0.7μm粒径段;EC显双峰结构,峰值出现在0.4~0.7μm和2.1~3.3μm范围内.因而,要解决杭州的能见度问题,应减少细颗粒物,尤其是粒径<1.1μm的颗粒物的污染. NO3-、SO42-、OC和EC对杭州市颗粒物消光能力相对贡献率之比为2.2%:13.7%:29.8%:43.8%.因此要有效控制杭州市大气能见度的降低趋势, 首要的就是控制EC的主要排放源,即机动车尾气的排放.     

Size, composition, and mixing state of individual aerosol particles in a South China coastal city

Aerosol samples were collected in summer in Macao,a coastal city of the Pearl River Delta Region in China.Morphology,size,elemental composition,and mixing state of individual aerosol particles were determined by scanning electron microscopy coupled energy dispersive X-ray(SEM/EDX) and transmission electron microscopy(TEM).Based on the morphologies of 5711 aerosol particles,they consist of soot(32%),mineral(17%),secondary(22%),and unknown fine particles(29%).The sizes of these particles were mostly distributed between 0.1 and 0.4 μm.Compositions of 202 mineral particles were obtained by SEM/EDX.Mineral particles were mainly classified into three types:Si-rich,Ca-rich,and Na-rich.The compositions of typical mineral particles can indicate their sources in sampling location.For example,mineral particles,collected along the main street,were associated with trace amounts of heavy metals,such as Zn,Ti,Mn,Ba,Pb,and As.TEM observations indicate that most Na-rich particles were aged sea salt particles(e.g.,Na2SO4 and NaNO3) which formed through heterogeneous chemical reactions between sea salt and acidic gases.Additionally,aging time of soot was short in Macao due to high humidity,high temperature,and high levels of sunlight in Macao.Most of soot and fine mineral dust particles were internally mixed with secondary particles.