南京市北郊夏季挥发性有机物的源解析

2012年8月利用在线气相色谱仪对南京市北郊大气环境中的挥发性有机物(VOCs)进行连续监测,分析VOCs时间变化规律,并利用PMF(positive matrix factorization)受体模型和CPF(conditional probability function)方法对其来源进行解析.结果表明,南京市北郊夏季VOCs日变化呈双峰分布,小时平均体积分数为(33.84±27.77)×10-9,夜间高于昼间.其中含量最高的是烷烃,其次是烯烃和芳烃,分别占到总挥发性有机物(TVOCs)的49.3%、24.4%和18.5%,乙炔占7.8%.南京市北郊夏季VOCs主要来源有5个,分别是交通尾气、燃料挥发、工业排放、有机溶剂挥发和植物排放源,各自对TVOCs贡献为33.1%、25.8%、23.2%、8.1%和9.7%.烷烃主要来源于汽车尾气排放、工业排放和燃料挥发,贡献百分比分别为23.7%、35.3%和31.3%;烯烃主要来源于燃料挥发、工业排放和汽车尾气排放,分别占41.1%、18.4%和24.3%;对芳烃贡献最大的为汽车尾气排放,占到49.2%,其次是有机溶剂挥发排放占30.8%.     

兰州生物质燃烧VOCs排放特征及其大气环境影响

采用排放因子法建立了2016年兰州市生物质燃烧源挥发性有机物（VOCs）排放清单,并分析了污染物的时空排放特征,利用排放清单对生物质燃烧源的臭氧生成潜势（OFP）和二次有机气溶胶（SOA）生成潜势进行了估算,研究其排放对大气环境的影响.结果表明：2016年兰州市生物质燃烧源排放VOCs总量为6626.2t,排放高值区在榆中东南及东北部、永登中部和七里河南部,经济水平落后、秸秆产量大的地区污染物排放量更大.污染物排放集中在采暖季（11~3月）及农作物收割期（7~8月）;兰州市生物质燃烧源的OFP总量为13880.3t,煨炕为OFP贡献最大的子源,占比46.1%,含氧挥发性有机物（OVOCs）为OFP贡献最大的关键组分,占比51.4%;OFP贡献排名前10的物种有乙酸、丙烯、2-丁酮、甲苯、甲醛、乙醛、间/对-二甲苯、1-丁烯、丙酸和异戊二烯.煨炕是SOA生成潜势贡献最大的子源,占比46.5%,芳香烃为SOA生成潜势贡献最大的关键组分,占比62.2%,SOA生成潜势贡献排名前10的物种有苯酚、甲苯、α-蒎烯、间/对-二甲苯、苯、邻二甲苯、茚、1,2,4-三甲基苯、乙苯和1,2,3-三甲基苯;以降低区域O₃和SOA浓度为目标时,应优先管控煨炕和秸秆露天燃烧（玉米）两类子源.     

化工园区挥发性有机物排放清单及其环境影响

以珠三角某化工园区为对象,利用监测计算法和排放系数法结合计算了园区内企业的挥发性有机物(VOCs)排放量,编制了分物种的VOCs排放清单,并利用该清单估算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势,分析了该园区VOCs排放对大气环境的影响.结果表明:园区VOCs排放总量为9118.61t,单个企业排放量为2.98~4176.97t不等,园区内共监测到58种VOCs物种,排放量前3位的物种为乙二醇、丙酸甲酯和二甲苯,3者占园区VOCs排放总量的52.3%.该园区OFP总量为27733.42t,其中贡献量最大的企业为ZR储运,占该园区OFP总量的45.90%.园区内对OFP贡献最大的前10物种是二甲苯、乙二醇、甲苯、2-丙基-1-戊醇、癸醛、三甲苯、辛醇、丙酸甲酯、壬醛、和2,4-二甲苯酚,对OFP的贡献达到94.11%.园区二次有机气溶胶(SOA)生成潜势总量为11187.41×10~(-2)t,其中贡献量最大的企业仍为ZR储运,占园区SOA生成潜势总量的37.25%.园区内对SOA生成潜势贡献最大的前10物种有二甲苯、甲苯、2,4-二甲苯酚、乙苯、三甲苯、叔丁苯、异丙苯、仲丁苯、甲基叔丁基醚和二十烷,SOA生成潜势的贡献为98.93%.利用VOCs排放清单和最大增量反应活性(MIR)计算法以及气溶胶生成系数(FAC)计算法估算区域OFP和SOA生成潜势有助于精确了解区域的污染情况,对于制定相应的VOCs减排政策起到重要作用.     

南京城区夏季大气VOCs的来源及对SOA的生成研究——以亚青和青奥期间为例

运用大气挥发性有机物快速在线连续自动监测系统,于2013年和2014年的8月对南京市区大气中VOCs进行观测,结果表明,VOCs的浓度分别为51.73×10^-9和77.47×10^-9.利用OH消耗速率（L^OH）有效评估VOCs的大气化学反应活性.烯烃和芳香烃是这2年夏季南京市大气VOCs中对L^OH贡献最大的关键活性组分.用FAC法估算南京SOA生成潜势,得到2013和2014年夏季SOA浓度分别为1.95μg/m³和1.01μg/m³;烷烃和芳香烃对SOA的生成潜势分别占4.01%、94.8%和4.46%、94.57%.用PMF模型对南京VOCs进行来源解析,结果表明,2013年夏季南京大气VOCs的最大来源为燃料挥发（22.7%）、其次为天然气和液化石油气泄漏（19.5%）、石油化工业（13.5%）、汽车尾气排放（17.7%）、天然源排放（13.4%）和涂料/溶剂的使用（13.2%）,而2014年夏季南京大气VOCs的最大来源为天然气和液化石油气泄漏（35.2%）、其次为石油化工业（20.6%）、不完全燃烧（20.5%）、燃料挥发（15.7%）和汽车尾气排放（8.1%）.     

鄂州市大气VOCs污染特征及来源解析

2018年3月～2019年2月,在鄂州市主城区采用在线气相色谱仪对102种大气挥发性有机物(VOCs)定量检测,对比分析了VOCs组成、季节变化特征和日变化规律,并利用最大增量反应活性(MIR)估算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP).结果表明,鄂州大气VOCs年均体积分数为(30.78±15.89)×10^-9,总体表现为冬季高夏季低,具体表现为烷烃>含氧化合物>卤代烃>烯烃>芳香烃>炔烃.日变化规律表现为夜晚体积分数高于白天,且总体上呈"双峰"分布,芳香烃、卤代烃和OVOCs在00:00至02:00出现"第三峰".对VOCs臭氧生成潜势(OFP)贡献较大的是芳香烃和烯烃,贡献率分别为35.45%和29.5%,其中对OFP贡献率最高的物种为乙烯,达到24.217%.分析VOCs特征物种,发现机动车尾气和溶剂使用是鄂州VOCs的主要来源,其中机动车排放是最主要来源,控制鄂州机动车排放有助于削减大气VOCs活性较大的组分,从而减少臭氧的生成.     

珠三角产业重镇大气VOCs污染特征及来源解析

2019年在珠三角典型产业重镇佛山市狮山镇在线监测大气挥发性有机化合物（VOCs）,并开展大气VOCs污染特征、臭氧生成潜势（OFP）及来源贡献分析.观测期间共测得56种VOCs物种,总挥发性有机物（TVOCs）体积浓度为（39.64±30.46）×10^-9,主要组成为烷烃（56.5%）和芳香烃（30.1%）.大气VOCs在冬季和春季浓度较高.VOCs各组分呈“U”型日变化特征,污染时段的日变化幅度明显大于非污染时段.相对增量反应活性（RIR）结果表明研究区域的O₃生成处于VOCs控制区.2019年VOCs的OFP为107.40×10^-9,其中芳香烃对总OFP贡献最大（54.6%）.OFP浓度最高的10种VOCs占总OFP的80.3%,占TVOCs体积浓度的59.9%,高反应活性的VOCs物种在研究区域具有较高的大气浓度,应重点控制.正交矩阵因子分析模型（PMF）来源解析结果表明,溶剂使用源（42.4%）和机动车排放源（25.8%）是研究区域2019年大气VOCs的主要来源,其次为工业过程源（14.6%）、汽油挥发（7.9%）和天然源（1.7%）,控制上述源的VOCs排放是缓解该地区臭氧污染的有效策略.     

2021年春季昆明市臭氧污染来源解析相关研究

于2021年4月15日—5月20日对昆明市大气挥发性有机物(VOCs)进行了监测,根据结果对昆明市VOCs的组成、日变化特征、臭氧生成潜势(OFP)和相对臭氧影响(ROI)进行了研究,并利用PMF模型对昆明市VOCs进行了来源解析.结果表明,昆明市大气VOCs平均体积分数为(14.19±7.09)×10^-9,OVOCs占比最大达到32.21%.TVOCs日变化规律显著,呈早上高、下午低的变化规律;OVOCs日变化规律与O₃较为相似,呈中午高、早晚低的特点.去除醛、酮化合物后,ROI和OFP的计算结果均表明烯烃对昆明市臭氧生成的贡献最大;OFP结果表明单物种乙烯(17.01%)对臭氧生成贡献最大,而ROI结果表明异戊二烯(19.31%)对臭氧生成贡献最大.通过特征比值法发现昆明市正丁烷、异丁烷主要来自液化石油气.T/B的特定比值表明芳香烃的来源以燃烧源为主.通过PMF模型解析出6种VOCs来源,依次为二次生成源(37.90%)、生物质燃烧源(21.20%)、溶剂使用源(14.86%)、机动车尾气源(10.74%)、工业排放源(7.67%)和天然...     

上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究

2011年9月1日～11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20～23日)、PD2(10月5～9日)、PD3(10月13～18日)、PD4(11月10～14日).本测点大气PM2.5的平均浓度分别为(45±16)、(76±46)、(57±36)和(122±92)μg·m-3,VOCs的体积分数分别为(30.87±30.77)×10-9、(32.09±30.69)×10-9、(34.04±28.13)×10-9和(44.27±31.58)×10-9;烷烃、烯烃、芳香烃的体积分数分别占TVOC的53.58%、27.89%、10.96%;用OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)评估了VOCs大气化学反应活性.结果表明,烯烃和芳香烃是本测点秋季大气VOCs中对LOH和OFP贡献最大的关键活性组分.利用气溶胶生成系数FAC和OC/EC比值法估算上海市SOA的生成潜势,两种方法得出的SOA浓度值分别为1.43μg·m-3和4.54μg·m-3,比值法明显较高,这主要是本研究测得的SOA前体物偏少所致.其中芳香烃不仅是OFP的关键活性组分,而且也是SOA的重要前体物.应用PMF模型对VOCs进行源解析,确定了秋季上海市大气中VOCs的6个主要的污染来源,分别为汽车尾气(24.30%)、不完全燃烧(17.39%)、燃料挥发(16.01%)、LPG/NG泄露(15.21%)、石油化工(14.00%)、涂料/溶剂的使用(13.09%).汽车尾气和涂料/溶剂等源排放的VOCs中富含OFP关键活性组分和SOA重要前体物,它们对VOCs浓度的贡献占TVOC的37.39%,这些排放源应列入未来上海市大气复合污染控制的优先范围.     

成都市区夏季大气挥发性有机物污染特征及来源解析

2019年6～9月在成都市区对挥发性有机物(VOCs)进行在线观测,研究夏季VOCs浓度水平、变化特征、臭氧生成贡献(OFP)及来源贡献.结果表明,成都市区夏季TVOCs(总挥发性有机物)平均质量浓度为112.66μg·m^-3,烷烃(29.51%)和卤代烃(23.23%)为主要组分; VOCs日变化峰值主要出现在上午10:00～11:00,受城市机动车、油气挥发和工业排放影响;夏季VOCs的OFP贡献中芳香烃贡献率(42.7%)最高,其次为烯烃(27.4%),关键活性物种为间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、邻-二甲苯、异戊烷、环戊烷和丙烯醛等;使用PMF受体模型进行来源解析表明,移动源为成都市区夏季VOCs的主要贡献源,贡献率为34%,其次为工业源(17%)和油气挥发(14%),溶剂使用源和天然源分别贡献11%和13%.因此,机动车和工业排放为成都市区VOCs的重点控制源,同时溶剂使用及油气挥发等污染源的管控也不可忽视.     

基于SOA和O3生成潜势的杭州市PM2.5和O3协同控制

2019年3月1日～2019年5月31日期间采用Syntech Spectras GC955在线气相色谱仪对杭州市大气环境中挥发性有机物（VOCs）进行了在线连续监测,分析了VOCs体积分数的组成特征、 PM_2.5和O₃协同控制的优控VOCs物种和VOCs特征污染物比值.结果表明,烷烃是VOCs体积分数中最重要的组分,贡献了62.40%. C2～C6的烷烃、苯系物、乙烯和乙炔是VOCs关键物种.烯烃和芳香烃是OFP的主要贡献组分,贡献率分别为41.35%和37.50%.芳香烃是SOA的主要贡献者,贡献率超过90%.低碳的烷烃、低碳烯烃和苯系物是OFP的关键贡献物种,控制好甲苯、间/对-二甲苯和邻-二甲苯这3种苯系物,是O₃和PM_2.5协同控制的关键.采样点大气中VOCs除了受机动车尾气的影响外,溶剂使用等工业排放的影响也较为显著.     

南京北郊大气VOCs体积分数变化特征

利用2011-03-01~2012-02-29南京北郊大气VOCs观测资料,对大气VOCs体积分数的时间序列变化特征、光化学活性差异和来源特征进行了研究.结果表明,VOCs体积分数平均为43.52×10-9,并呈现夏季高,冬季低的季节变化.VOCs体积分数呈现夜间高,白天低的日变化特征.VOCs体积分数夜间呈现夏季>秋季>春季>冬季,白天呈现冬季>夏季>春季>秋季.VOCs日变化幅度秋季最大,冬季最小.烷烃和烯烃日变化幅度最大值出现在秋季,芳香烃和炔烃日变幅最大值出现在春季.采用丙烯等量体积分数方法表示,VOCs物种中烯烃含量最高,芳香烃次之,烷烃最小.T/B、E/B和X/B比值平均值分别是1.23、0.95和0.81,反映出影响观测点的气团呈现一定老化程度.以3-甲基戊烷作为机动车排放典型示踪物,估算得到乙烯、甲苯和间,对-二甲苯分别有85%、71%和82%来自非机动车源.     

浙江省中西部典型地区PM2.5中二次有机气溶胶示踪物的分布特征

为了解我国中小城市地区SOA（二次有机气溶胶）的质量浓度及来源,采集了浙江省中西部典型地区——兰溪市城区和近郊2个站点2016年四季的PM_2.5样品,利用GC/MS（气相色谱/质谱）分析了PM_2.5中11种指示不同来源的SOA示踪物的质量浓度水平,利用示踪物产率法估算了不同来源前体物对SOC（二次有机碳）的贡献.结果表明:兰溪市PM_2.5中ρ（异戊二烯SOA示踪物）的年均值为40.79 ng/m3,约占检测示踪物总质量浓度的89%;ρ（α-蒎烯SOA示踪物）、ρ（β-石竹烯SOA示踪物）和ρ（甲苯SOA示踪物）的年均值分别为4.09、0.36和1.01 ng/m3.ρ（异戊二烯SOA示踪物）和ρ（α-蒎烯SOA示踪物）存在夏季 > 秋季 > 春季 > 冬季的季节性变化趋势,ρ（β-石竹烯SOA示踪物）为秋季、冬季 > 春季、夏季,而ρ（甲苯SOA示踪物）的季节性变化不显著,表明不同类型VOCs（挥发性有机物）前体物排放量的季节性变化明显不同.基于示踪物产率法的估算结果表明:夏季异戊二烯等植物源VOCs可能是兰溪市PM_2.5中SOA的主要来源;而春季、秋季、冬季甲苯等人为源VOCs是SOA的主要前体物,贡献了兰溪市PM_2.5中ρ（SOC）的60%左右.研究显示,减少人为源VOCs的排放对相关地区灰霾及大气细颗粒物污染的防控具有重要作用.      

南京北郊大气BTEX变化特征和健康风险评估

采用2013年3月21日~2014年2月28日GC5000在线气相色谱仪对南京北郊大气中的BTEX进行观测,利用EPA人体暴露分析评价方法对BTEX进行健康风险评估.结果表明,南京北郊大气中BTEX总量呈现春季冬季秋季夏季变化特征.BTEX浓度07:00~10:00与17:00~20:00时期较高,13:00~15:00之间最低;周末BTEX浓度高于工作日.BTEX来源包括交通源、工业源排放与溶剂挥发.BTEX四季HQ均表现为苯二甲苯乙苯甲苯,所有分析时段内HQ风险值都在安全范围.南京北郊R值呈现冬季秋季春季夏季的分布规律,R在所有分析时间都超安全阈值,存在致癌风险.     

南京北郊大气VOCs变化特征及来源解析

利用2011-03-01~2012-02-29南京北郊大气VOCs观测资料,对大气VOCs浓度变化特征和特征物比值差异展开研究,并应用PCA/APCS受体模型对不同季节VOCs来源进行了解析.结果表明,南京大气总VOCs体积混合比为43.52×10-9,其中烷烃占45.1%、烯烃占25.3%、炔烃占7.3%和芳香烃占22.3%.总VOCs体积混合比呈现夏季高,冬季低的季节变化.VOCs组分中烷烃在冬季最高,烯烃夏季最高,芳香烃春季最高,炔烃冬季最高.特征物比值(VOCs/乙炔)和T/B比值反映出观测点受周边工业区影响较大.VOCs源解析表明,主要来源来自工厂生产、机动车排放、燃料燃烧、生产活动挥发、溶剂使用和自然源.虽然有季节变化,但与工业生产活动相关的来源占大气VOCs 45%~63%,其次为机动车来源占34%~50%.     

长株潭城市群人为源VOCs排放清单及其对环境的影响

基于长株潭城市群环境统计数据和排放系数,建立了2014年长株潭城市群人为源VOCs排放清单,并根据空间特征数据进行了3 km×3 km的空间网格分配,同时还估算了各类人为源排放VOCs的臭氧生成潜势与二次有机气溶胶生成潜势.结果表明,长株潭地区人为源VOCs排放总量为113.49 kt,其中工艺过程源、溶剂使用源和移动源为最主要的排放源,排放量分别为35.88、28.72、22.13 kt,工艺过程源中75.34%的VOCs排放量来自建材生产,溶剂使用源中建筑涂料和汽车喷涂为主要排放源;各区县中醴陵市的VOCs排放量最高为16.58 kt;长株潭地区总臭氧生成潜势为375.33 kt,溶剂使用源贡献最大为27.28%,生物质燃烧源的臭氧生成能力最强;二次有机气溶胶生成潜势中,溶剂使用源贡献比例最大为35.35%,其二次有机气溶胶生成能力也强于其它源类;空间分布特征显示城区的网格排放量较大.     

上海北郊大气挥发性有机物(VOCs)变化特征及来源解析

2019年1月1日到10月31日期间在上海北部郊区,采用在线气相色谱仪对58种VOCs定量检测,分析了大气VOCs组成、季节变化特征和日变化规律,并利用最大增量反应活性(MIR)估算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP),应用因子分析法对VOCs来源进行了解析。结果表明,上海大气总VOCs体积浓度为25.79×10-9,其中烷烃占比63.2%,烯烃占比11.6%,芳香烃占比19.8%,炔烃占比5.4%。总VOCs体积浓度呈现夏季高,秋季低的季节变化特征。大气臭氧生成潜势为76.99×10-9,烷烃贡献率为22.1%,烯烃为37.5%,芳香烃为38.7%,炔烃为1.7%。VOCs特征物比值(V(TVOC)/V(NO_x)和T/B比值)法表明观测点为VOCs控制区,受周边工业区源和交通源影响。大气VOCs主要来源为机动车排放、工厂生产、燃料燃烧、工业溶剂挥发及天然源。     

南京北郊秋季VOCs及其光化学特征观测研究

采用GC5000挥发性有机物在线监测系统和EMS系统,于2011年11月在南京北郊开展了为期一个月的连续观测,分别测量了大气中56种VOCs组分和反应性气体(NOx、CO和O3).结果表明,南京北郊的VOCs小时平均体积分数大约在48.17×10-9,日变化呈明显双峰型特征,受机动车影响比较显著,极小值出现在下午16:00,白天与O3浓度曲线呈负相关;VOCs的平均OH消耗速率常数约为3.26×10-12cm3.(molecule.s)-1,最大增量反应活性约为3.26 mol·mol-1;烯烃对OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)贡献率最大,芳香烃次之,而烷烃在大气中含量最为丰富,却并不是LOH和OFP主要贡献者;VOCs关键活性组分是乙烯、丙烯、1-丁烯、间,对-二甲苯及异戊二烯等物质;臭氧生成过程处于VOCs控制区.     

郑州市某城区冬季不同污染水平大气VOCs特征及源解析

于2019年1月3～23日,在郑州市某城市站点对挥发性有机物(VOCs)进行观测,研究不同污染水平下VOCs组成、变化特征、来源及其对二次有机气溶胶(SOA)生成的影响.结果表明,观测期间含氧VOCs和烷烃为VOCs的主要组分,乙酸乙酯和丙酮为最丰富的物种.清洁天演变至重度污染过程中,VOCs体积分数增高约1倍,大部分物种体积分数随污染程度加重而增高.基于正交矩阵因子模型(PMF),观测期间VOCs主要来源于机动车排放、工业排放、燃烧源、溶剂使用和液化石油气(LPG)使用,且不同污染水平下来源贡献差异明显,重污染期间工业排放和溶剂使用的源贡献分别增高至约清洁天的9倍和3倍.芳香烃为SOA生成潜势(SOA_p)贡献最大的组分,甲苯和间/对-二甲苯为贡献最大的物种,溶剂使用源为贡献最大的来源,重度污染期间总SOA_p增大至约清洁天的2.6倍.加强管控芳香烃类化合物及溶剂使用等相关源的排放对改善郑州市冬季霾污染具有重要意义.     

利用HYSPLIT模型研究珠三角地区VOCs时空分布特征

于2016年在中国广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs长时间观测,共获得2142组有效数据,并利用HYSPLIT模型分析珠三角地区VOCs时空分布特征.结果表明,各类VOCs混合比和化学反应活性具有明显的季节变化特点.观测期间,VOCs平均浓度为（18.523±20.978）×10^-9,其中,低碳烯烃和苯系物二者混合比之和仅占46%,但贡献了85%的·OH消耗速率（L_OH）、82%的臭氧生成潜势（OFP）和97%的二次气溶胶生成潜势（SOAFP）.观测站点主要受来自北部内陆地区气团（1#）、西部内陆地区气团（2#）、台湾海峡南端气团（3#）以及南部海洋地区气团（4#）的影响.1#气团中炔烃和苯系物的混合比占比最高,分别达到10%、37%,而3#气团中低碳烷烃的浓度水平最高,达到（8.437±5.561）×10^-9.通过估算气团中VOCs的化学反应活性,可以发现,1#气团的VOCs化学反应活性最强,其对O₃和SOA的生成贡献最高.1#、2#、3#和4#气团中VOCs的化学反应活性主要由苯系物和低碳烯烃贡献.