多壁碳纳米管表面共价偶联分子印迹聚合物及其对水中双酚A的吸附性能

通过羧化、酰氯化、酰胺化反应在多壁碳纳米管(MWCNTs)表面引入不饱和侧链(－CH＝CH2),然后以双酚A(BPA)为模板分子,4-乙烯吡啶(4-VP)为功能单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,在MWCNTs－CH＝CH2表面制备一种新型的分子印迹聚合物纳米材料.采用扫描电镜、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析对制备吸附剂(MWCNTs@BPA-MIPs)的结构与形态进行了表征且证实有一层稳定的分子印迹聚合物(MIPs)接枝在MWCNTs的表面通过平衡结合实验与斯卡查德(Scatchard)分析证实了印迹聚合物的吸附性质.结果证实,BPA的吸附容量高达123.8 mg·g-1,而且与模板分子BPA的类似物双酚C(BPC)和邻硝基酚(o-NP)比较,MWCNTs@BPA-MIPs对BPA具有更好的选择性和更快的吸附动力学特性.     

Mg/Al LDH对UO22+的高效吸附研究

由于放射性污染物的不合理处置及核泄漏事件的发生,对生态环境和人类健康造成了严重危害.本研究采用共沉淀法制备了不同Mg/Al比(物质的量比)的Mg/Al LDH(层状双氢氧化物),研究其对UO_2~(2+)的吸附行为.同时,考察了吸附剂投加量、p H、吸附时间、初始浓度对吸附的影响,并采用XRD、FTIR、SEM、XPS等技术对吸附前后LDH材料进行表征与分析.结果表明:Mg/Al比为2∶1的Mg/Al LDH对UO_2~(2+)吸附效果要比Mg/Al比为4∶1的Mg/Al LDH好,Mg/Al比为2∶1和4∶1的Mg/Al LDH对UO_2~(2+)吸附容量分别为301.28和263.85 mg·g-1,对UO_2~(2+)具有优良的吸附性能,可以作为高浓度放射性污染废水的吸附材料和核泄漏事件的应急吸附材料.Mg/Al LDH对UO_2~(2+)的吸附更符合Langmuir等温吸附模型和Pseudo-second-order动力学模型.吸附后Mg/Al LDH的Mg/Al比降低,Mg/Al LDH对UO_2~(2+)的吸附机理是UO_2~(2+)与材料中氢氧根、碳酸根相互作用,形成三元的络合物而被去除.     

磁性分子印迹材料对双酚A的识别与选择性吸附

通过简单的溶胶-凝胶法制备了以Fe3O4@SiO2为载体的磁性分子印迹材料(MMIPs),通过TG、FT-IR、VSM和TEM等方法对其物理化学性质进行了表征,并研究了其对双酚A(BPA)的识别与选择性吸附性能.研究发现印迹材料对BPA有特殊的吸附能力,即能够与BPA上的酚羟基发生键合形成氢键,其对BPA的吸附符合Langmuir吸附模型和拟二级吸附动力学;且在pH=6时,其对BPA的吸附能力达到最强,为18.37 mg·g-1(温度为25℃,时间为60 min).与其它结构相似的酚类化合物相比,MMIPs对BPA的吸附最强,具有选择识别性;可利用良好的磁性(15.4 emu·g-1)使BPA从溶液中分离去除;并且MMIPs可以循环使用6次;此材料在微量BPA的提取、分离与吸附等领域具有应用价值.     

ZSM-5沸石分子筛吸附-脱附VOCs的性能研究

以不同Si/Al比的ZSM-5分子筛为吸附剂,考察了硅铝比对其疏水性和吸附性能的影响.结果表明,随着Si/Al比的增加,其微孔孔体积和微孔表面积变大,当Si/Al100时,ZSM-5分子筛均具有良好的疏水性和对甲苯的选择性吸附能力,但脱附温度随之升高.同时,以4类VOCs(醇类、酯类、烃类、酮类)为吸附质,研究了ZSM-5分子筛吸附-脱附不同VOCs的性能.发现ZSM-5分子筛由于具有丰富的微孔结构更适合吸附小分子VOCs,对于同类VOCs分子,随着碳数的增加,分子大小和极性均增大,其与分子筛的作用力越强,热脱附温度越高,但VOCs在ZSM-5分子筛表面300℃左右就能脱附完全.     

磁性多壁碳纳米管对BPA的吸附特性

针对普通碳材料吸附BPA需要过滤或离心等复杂过程,将Fe3O4晶体沉积到多壁碳纳米管(MWCNTs)表面,合成饱和磁化度为23.3 emu/g的磁性多壁碳纳米管(MMWCNTs)以实现简便的固液分离.MMWCNTs对水相BPA的吸附是一个快速过程,饱和吸附量为14.9 mg/g.MMWCNTs对水相BPA的吸附过程△G为负值,是一个自发过程;△H为负值,是一个放热过程;△S为正值,是一个熵增过程.MMWCNTs对BPA的吸附具有物理吸附特征,MMWCNTs与BPA之间的相互作用力主要为范德华力.     

雌激素多模板分子印迹磁性金属有机骨架复合材料的制备及其吸附性能研究

以6种雌激素为模板分子,磁性金属有机骨架M-MIL-101(Cr)为载体,制备了一种新型分子印迹聚合物（MIPs）复合材料,对水溶液中的雌酮（E1）、雌二醇（E2）、雌三醇（E3）、乙炔雌二醇（EE2）、己烯雌酚（DES）和己烷雌酚（HEX）进行同步选择性吸附分离.同时,采用扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、X射线衍射仪等对材料进行了表征,并考察了MIPs复合材料对6种雌激素的吸附特性.结果表明,MIPs对6种雌激素的吸附过程遵循准二级动力学模型和Langmuir模型,平衡时间约为30～60 min,温度为298 K时的平衡吸附容量为38.99 mg·g-1.吸附热力学数据显示,吸附过程一个放热的、自发性的过程.材料对双酚A、黄体酮的相对选择性系数在1.52～7.35之间,经过4次吸附-脱附循环后,吸附容量仍能达到原来的93%,表明MIPs复合材料具备良好的选择性与再生性能.     

聚羟基铝柱撑硅藻土的制备及其对水溶液中Cu2+、Zn2+的吸附特性

鉴于天然硅藻土因理化构造缺陷而导致的吸附性能局限性和传统物化方法对硅藻土改性效果的有限性,为了显著改善硅藻土的吸附性能,采用聚羟基铝对硅藻土实施了柱撑改性.通过扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)分析了硅藻土柱撑前后理化特性的变化,并考察了柱撑前后硅藻土表面性能及其对Cu~(2+)、Zn~(2+)吸附特性的差异.结果表明,硅藻土最佳柱撑条件为n(OH-)/n(Al3+)=2.2、KCl浓度1.8 mol·L~(-1)、Al/土比10 mmol·g~(-1)、反应温度60℃、反应时间24 h、老化温度200℃、老化时间0.5 h.柱撑后,聚羟基铝被成功置入硅藻壳体内部,形成了有效柱体,增大了孔道间距,拓展了吸附反应界面,使微孔表面羟基数量增多,表面活性增强.柱撑前后硅藻土对Cu~(2+)、Zn~(2+)的等温吸附特性均符合Langmuir模型,吸附动力学特性均符合二级动力学模型.柱撑后硅藻土对Cu~(2+)、Zn~(2+)的吸附容量分别达到7.491 mg·g~(-1)、11.312mg·g~(-1),较柱撑前分别提高了32.9%、33.3%,硅藻土吸附性能得到了极大的改善.     

掺铁TiO2纳米管阵列模拟太阳光光电催化降解双酚A的研究

双酚A(BPA)是一种典型的内分泌干扰物,其处理技术的开发对环境治理和人类健康都非常重要.以氙灯为模拟太阳光光源,掺铁Ti O2纳米管阵列(Fe/TNA)为光阳极,对BPA进行光电催化降解实验研究.通过场发射扫描电镜、X射线衍射以及紫外-可见漫反射表征Fe/TNA的形貌、物相和光吸收性能.结果表明,与纯Ti O2纳米管阵列(TNA)相比,Fe/TNA光吸收边界发生红移,在可见光区的吸收增强.考察Fe掺杂量、电流密度、不同阴极材料下曝气速率等因素对光电催化降解BPA的影响.结果表明,降解反应符合准一级反应动力学方程,在以0.9 mol·L-1Fe(NO3)3浸渍改性的Fe/TNA为光阳极、钛箔为阴极,电流密度为1.15 m A·cm-2的条件下反应4 h,10 mg·L-1BPA降解率可达72.3%,反应速率常数为5.32×10-3min-1,分别是以TNA为光阳极时的1.24倍和1.52倍;曝气可提升光电催化降解BPA的效果,以钛箔为阴极,曝气速率为1.0 L·min-1和以碳布为阴极,曝气速率为0.2 L·min-1条件下降解4 h,BPA的降解率分别可达82.7%和94.1%,反应速率常数分别为7.20×10-3min-1和11.6×10-3min-1.     

太湖和呼伦湖沉积物对磷的吸附特征及影响因素

为了探索我国南北方湖泊沉积物对磷吸附特征的差异性,选取太湖和呼伦湖为研究对象,通过室内模拟实验,研究我国南北方典型代表湖泊沉积物对磷的吸附特征及其影响因素.结果表明:①太湖和呼伦湖沉积物对磷的最大吸附量分别为1 428.57 mg·kg-1和56.81 mg·kg-1,前者对磷吸附容量远远高于后者,对上覆水体中磷削减发挥更重要的作用;②与呼伦湖相比,太湖沉积物颗粒直径更小,比表面积更大,其对磷吸附能力更强;③两个湖泊沉积物磷吸附平衡时对磷的吸附量与Al、Fe、Mn总含量呈正相关关系(P<0.05),与活性Al、Fe、Si、Mn呈显著正相关(P<0.01),与Si元素含量呈显著负相关(P<0.01),故Al、Fe、Mn总含量相对较高、Si含量相对较低的太湖沉积物对磷的吸附能力更强;④随着上覆水pH值的上升,两个湖泊沉积物对磷吸附能力均呈现下降的趋势,且pH上升对太湖沉积物磷吸附行为影响更大,因此,沉积物特性和上覆水pH值影响湖泊水体磷行为.     

双功能介孔吸附材料的制备及其同时吸附废水中Cd2+和Cr2O72-的研究

采用直接法和后嫁接法成功制备出骨架掺杂Al原子,孔道表面接枝大位阻含胺基基团的双功能介孔硅基吸附材料.采用SAXRD、TEM、FTIR、NH3-TPD等手段对合成材料进行表征,结果表明合成的双功能AN-SBA-15具有有序的二维六方介孔结构,孔道表面的Al-OH与胺基不会发生自发复合反应.对模拟废水中Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)的同时吸附去除实验研究表明AN-SBA-15具备同时吸附废水中Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的能力,吸附最佳pH值为5.0,吸附在40 min就达到平衡.AN-SBA-15对Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的吸附符合Langmuir模型,属于单层吸附.由Langmuir模型拟合出的AN-SBA-15对Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的最大吸附容量分别为125.9 mg·g~(-1)和156.5 mg·g~(-1).此外AN-SBA-15具备良好的脱附再生能力.     

Fe(Ⅲ)掺杂Mg/Al-LDO作为氮磷吸附剂的研究

针对污水厂尾水脱氮除磷问题,采用共沉淀法制备了镁铝铁类水滑石（Mg/Al/Fe–LDHs）,在450℃下焙烧3h得到焙烧态类水滑石（Mg/Al/Fe–LDO）.研究了Fe（Ⅲ）掺杂对Mg/Al-LDO吸附氮磷的影响及吸附特性.结果表明,当Mg/Al/Fe物质的量比为3：0.6：0.4时,Mg/Al/Fe-LDO对氮磷吸附性能较好,最大吸附容量分别为28.57mg/g和231.46mg/g.吸附过程均符合Langmuir吸附等温模型,拟合相关系数（R²）达到0.99以上.根据XRD、FTIR的表征结果可以推断,Mg/Al/Fe–LDO是通过“记忆效应”、静电引力作用完成对氮磷的吸附,对磷的吸附还包括离子交换作用.     

聚合硅酸铝铁(PSAF)的制备与絮凝性能研究

以硫酸铝、硫酸铁、水玻璃为主要原料 ,制备了聚合硅酸铝铁 (PSAF)絮凝剂。研究了不同 Al/ Fe/ Si摩尔比、碱化度 B* )值、p H值、投加量等因素对絮凝效果的影响 ,考察了 PSAF的絮凝性能 ,并与传统絮凝剂作了比较。结果表明 :在 p H值为 6- 8,投药量为 1.5× 10 - 5mol·L- 1 (以 Si O2 计 ) ,PSAF中 Al/ Fe/ Si摩尔比为 1∶ 1∶ 1,B*为 0 .8时絮凝效果最佳 ,其絮凝去浊性能明显优于硫酸铝、硫酸铁及聚硅酸     

氮掺杂纳米中空碳球的制备与高效去除双酚A

制备了氮掺杂纳米中空碳球(NHCS),并研究其对水中双酚A(BPA)的吸附情况。采用扫描电子显微镜(SEM)对材料进行了结构和形貌表征,考察了p H值和吸附剂投加量对BPA的吸附影响,探究了NHCS对BPA的吸附行为和机制。结果表明:NHCS对BPA具有较好的吸附能力和重复性;当p H值为6时,NHCS对BPA的最大吸附量达到了171.6 mg/g,吸附过程符合准二级吸附动力学方程和Freundlich吸附等温线模型;热力学参数ΔG为负值,表明该吸附过程为自发过程。     

Mg/Al金属氧化物的物化性质及吸附特性

为研究微波煅烧和常规煅烧下的Mg/Al金属氧化物的物化性质、吸附特性及机理,通过XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电镜)、BET-BJH(比表面积-孔结构)和pH_ZPC(零电荷点)等表征手段分析了微波煅烧对水滑石结构、形貌、纹理性质及表面电荷性质的影响.结果表明:微波煅烧可获得结晶度更高、片状结构更规整的Mg/Al金属氧化物;微波煅烧使Mg/Al金属氧化物的比表面积由184 m2/g增至205 m2/g,孔容和孔径分别由0.245 cm3/g和2.15 nm增至0.263 cm3/g和2.19 nm;pH_ZPC由12.3增至12.6.微波煅烧和常规煅烧下的Mg/Al金属氧化物的对Cr(Ⅵ)吸附的ΔH(标准焓变)分别为42.86和41.23 kJ/mol,E_a(吸附活化能)分别为21.82和22.59 kJ/mol,二者的吸附过程均为化学吸附且受扩散控制,在该研究条件下的二者理论吸附量最大值分别为93.51和90.31 mg/g,微波煅烧提升了Mg/Al金属氧化物吸附能力,但并不显著;微波煅烧使得Mg/Al金属氧化物更易发生结构还原,其对Cr(Ⅵ)的吸附实质就是结构还原过程.研究显示,微波煅烧并没有改变Mg/Al金属氧化物吸附特性和机理.      

粉煤灰基介孔铝取代托贝莫来石去除水中Cd2+

以粉煤灰(FA)为原料水热合成了不同铝硅物质的量比(Al/Si)的介孔铝取代托贝莫来石(TFA).采用X射线荧光光谱仪(XRF)、X射线衍射仪(XRD)、场发射环境扫描电子显微镜(SEM)、比表面孔径分析仪和傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)对FA及制备的TFA的理化性质进行表征.结果表明,TFA1(Al/Si=0.4)的比表面积、孔隙体积和平均孔径分别为74.30m²/g、0.4495cm³/g和24.20nm,TFA2(Al/Si=0.1)的分别为99.48m²/g、0.5218cm³/g和20.98nm,均远高于FA的1.77m²/g、0.004338cm³/g和9.79nm.FA、TFA1和TFA2对Cd²⁺的吸附动力学数据更加符合伪二级动力学模型.Langmuir等温线模型可以更好地描述Cd²⁺的吸附等温线,TFA1对Cd²⁺的饱和吸附量为205.76mg/g,远高于FA和TFA2的...     

液/固体系Cu2+、Zn2+、Mn2+在硅藻土表面的吸附行为与特性

为了深入了解液/固体系Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)在硅藻土表面的吸附行为与特性,为硅藻土在含重金属离子废水处理上的应用提供充分的理论依据,采用静态吸附试验对Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)在硅藻土表面的吸附条件、性能、行为与特性进行了系统的研究.结果表明,硅藻土投加量和离子初始浓度对硅藻土吸附Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)的影响均可归结为液/固比(液相离子与硅藻土的质量比)的影响,过高或过低的液固比均不利于吸附,硅藻土吸附Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)所需的最佳液/固比分别为0.025、0.100和0.100.溶液初始pH值对硅藻土吸附Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)的影响主要与溶液初始pH值与硅藻土等电点(2.0)之间的距离有关,接近或低于硅藻土等电点都不利于吸附,过高的pH值会使Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)发生沉淀,也不利于吸附,硅藻土吸附Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)所需的最适溶液初始pH值区间分别为4.0~6.0、4.0~7.0和4.0~7.0.溶液温度对硅藻土吸附Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)的液膜扩散、颗粒扩散和吸附反应3个过程的影响不一致,导致对吸附量的影响无明显规律.硅藻土对Cu~(2+)、Zn~(2+)、Mn~(2+)的吸附分别符合Langmuir、Tenkin、Freundlish等温吸附模型,以物理吸附为主,吸附反应容易进行,在40 min达到平衡,吸附容量(25℃时)理论值分别为4.335、23.031、3.844 mg·g~(-1).吸附是自发的、吸热的、无序性增加,符合二级动力学模型.吸附速率的控制步骤为发生在孔道内部的吸附反应.     

硅藻土的复合改性及其对水溶液中Cd2+的吸附特性

鉴于单一常规方法对硅藻土吸附性能的改善空间有限,为了显著改善硅藻土的吸附性能,应用酸活化-钠化-柱撑-焙烧复合改性工艺对硅藻土实施了改性,并通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和红外光谱(IR)对硅藻土改性前后微观形貌、物相组成和官能团的变化进行了分析,探究了硅藻土改性前后对Cd~(2+)的吸附能力与机制.结果表明,最佳复合改性工艺条件为:硫酸体积分数10%,NaCl质量分数6%,OH/Al摩尔比2.2,焙烧温度150℃;改性后,硅藻土对Cd~(2+)的吸附容量由原来的5.44 mg·g~(-1)提升至9.60 mg·g~(-1),提升了76.5%;改性前后硅藻土对Cd~(2+)的吸附均符合Langmuir等温吸附模型和二级动力学模型,吸附以物理过程为主.SEM、XRD和IR分析结果均表明,经复合改性,硅藻土壳体杂质得到清除,聚合羟基铝离子(Al13)成功引入硅藻土孔道并发挥柱撑作用,硅藻土壳体孔隙结构得到了充分改善.     

改性高岭土对水源水的混凝消毒作用的研究

采用天然高岭土为原料 ,加入一定量的 Al2 O3、Si O2 和 Fe2 O3,经与 Na2 CO3、KCl O3混合 ,高温 (75 0～ 85 0℃ )固相反应约 3h后制得改性高岭土。本文研究了改性高岭土的不同 Al/ Si摩尔比、p H值和投加量对水源水的混凝絮凝除浊和杀菌效果的影响。结果表明 :改性高岭土在 p H值在 6 .5～ 8.5 ,对水源水的除浊消毒效果较好 ,Al/ Si摩尔比为 5 .0(Al∶ 10 .5 %、Si∶ 2 .1%、Fe∶ 3.8% ) ,剂量 2 0 0 ppm时 ,净化水的浊度 <2 .5 NTU,细菌菌落数 2 3个 / ml,总大肠菌群 <3个 / L ,均达到国家饮用水标准。 p H为 10 .5以上几乎无除浊效果     

改性磁性纳米颗粒固定内生菌Bacillus nealsonii吸附废水中Cd2+的特性研究

从重金属超累积植物龙葵体内提取内生菌Bacillus nealsonii,采用二氧化硅改性纳米Fe_3O_4颗粒与海藻酸钠将其包埋交联进行固定化,制得一种新型球状生物吸附剂,并应用于废水中Cd~(2+)的吸附处理.同时,通过正交实验研究了该球状生物吸附剂的最佳制备条件和吸附处理条件,并采用扫描电镜等表征手段与构建吸附动力学考察了其吸附特征.结果表明,球状生物吸附剂的最佳制备条件为:改性纳米Fe3O4颗粒质量分数为0.1%,海藻酸钠质量分数为8.0%,菌液接种量为0.4%,交联时间为2 h;其最佳吸附处理条件为p H=6、吸附时间12 h、吸附剂用量(干重)2.5 g·L-1,在Cd~(2+)初始浓度为50 mg·L-1时的吸附率可达96%以上.研究发现,球状生物吸附剂的内外部结构孔隙率较大,有利于促进Cd~(2+)的吸附.该吸附过程遵循准二级反应动力学,以化学吸附为主,符合Freundlich等温吸附模型,最大单分子吸附量可达13.02 mg·g-1.解吸实验结果表明,该吸附剂具有较好的可重复利用性.     

Fe(Ⅵ)在光催化条件下的分解及协同光催化降解BPA的研究

研究了不同条件下Fe(Ⅵ)-光催化氧化方法对双酚A (BPA)的降解作用.结果表明,在光催化氧化中,TiO₂表面产生的光生电子(e^-_cb)会将Fe(Ⅵ)还原成Fe(Ⅴ)和Fe(Ⅳ),Fe(Ⅵ)的加入对光催化氧化起到了协同作用,提高了光催化氧化的效率.此外,还研究了Fe(Ⅵ)在不同条件下的分解情况,发现光催化氧化能促进Fe(Ⅵ)的分解,随着pH值的增加,TiO₂表面吸附Fe(Ⅵ)的能力减弱.采用光催化氧化方法降解BPA时,加入Fe(Ⅵ)可以提高BPA的氧化降解速率2.5倍.