霾与非霾期间汞在不同粒径颗粒物上的分布特征

在我国高速经济增长过程中,霾污染日趋突出,同时大气汞污染也十分严重,而颗粒汞对于汞在大气中的循环演化意义重大.为了探讨霾污染期间汞在不同粒径颗粒物中的分布特征,采用Nano-moudi 12级(6.2~9.9μm、3.1~6.2μm,1.8~3.1μm、1.0~1.8μm、0.56~1.0μm、0.32~0.56μm、0.18~0.32μm、0.10~0.18μm,0.056~0.10μm、0.032~0.056μm、0.018~0.032μm、0.010~0.018μm)大气颗粒物采样器,对上海霾与非霾期间不同粒径大气颗粒物中的汞进行分析.结果表明,颗粒态汞含量与颗粒物含量正相关;采样期间霾天颗粒态汞平均浓度0.31 ng·m-3是非霾天颗粒态汞平均浓度0.11 ng·m-3的2~3倍;霾和非霾天颗粒态汞浓度以及颗粒物质量浓度随粒径分布呈双峰型,霾期间峰值分别出现在0.56~1.0μm粒径段和3.1~6.2μm粒径段,而非霾期峰值分别出现在0.32~0.56μm和3.1~6.2μm粒径段;霾天较非霾天颗粒态汞和颗粒物的粒径分布均出现了向大粒径方向偏移;颗粒态汞主要分布在粒径≤1μm粒子上,能够长时间停留和长距离输送;非霾期间颗粒态汞在颗粒物中的平均含量为0.029 ng·μg-1,而霾期间为0.015 ng·μg-1;霾污染过程中其他污染物迅速成长,而汞成长较慢;霾天积聚核模态粒子中颗粒态汞质量浓度为2.06 ng·m-3,而非霾天为0.55 ng·m-3,积聚态颗粒物的大幅增加,是灰霾形成的主要原因.本地源燃煤等的排放以及风沙扬尘的增加和外地源的输送是导致霾天污染严重的重要原因.     

中国区大气汞污染模型模拟初探

介绍并利用Community Multiscale Air Quality-Hg (CMAQ-Hg)多尺度大气汞污染模型,模拟研究了2005年6月24日—7月31日我国大气汞污染状况. 初步模拟结果表明:人为排放源高的地区(如有汞矿群分布、煤炭和火力发电厂及金属冶炼厂)的大气中ρ(汞)较高,大气中元素态汞(GEM)的月均ρ(汞)高于反应性气态汞(RGM)和颗粒汞(PHG),初步反映了我国大气汞污染的分布以及不同形态汞的浓度分布受汞排放源种类及其物理化学特性的影响特征. 在解决汞排放源清单不确定性较大的问题及将模型运行参数本地化后,CMAQ-Hg有望成为研究我国汞污染特点及其长程输送的有力工具.      

乌鲁木齐树木叶片汞浓度时空特征及环境意义

城市大气环境由于受人为活动影响,具有较高大气汞浓度和时空分布不均一特征。植被叶片虽具有较强富集大气汞的能力,但能否指示城市大气汞时空变化,目前尚有存疑。本文通过连续监测新疆乌鲁木齐市区内6个采样点5种常见树种叶片,在生长季（2019年5～10月）内的汞浓度,分析树叶汞浓度的时空分布变化特征,进而寻找潜在的最优树种叶片,反演乌鲁木齐大气汞污染程度。结果表明,城市内的局地污染能够显著提高叶片汞浓度;树种叶片对大气汞浓度的敏感性存在明显差异（P<0.01）;落叶阔叶树的叶汞浓度与叶片生长时间呈显著正相关关系（P<0.01）,即叶片在整个生长期不断积累大气汞;而针叶汞浓度一年之内与生长时间无显著关系。考虑到圆冠榆叶片对大气汞浓度敏感性较高且分布范围更广,圆冠榆作为乌鲁木齐城市大气汞的生物监测器较为合适。本研究为研究城市大气汞浓度生物监测提供了典型的案例与借鉴。     

城市生活垃圾填埋场释放汞的形态初步研究

大气的人为汞释放源研究已经较为广泛,但国内外对垃圾填埋场这一潜在的大气汞释放源还没有重视,尤其是垃圾填埋场释放汞的形态研究较为缺乏。2003年11月下旬,对贵阳市一新建的生活垃圾填埋场排放气体中的总汞(TGM)、单甲基汞(MMHg)、二甲基汞(DMHg)进行了初步的研究。结果显示填埋半年、填埋一年与填埋两年的垃圾填埋场排气筒气体中总汞浓度分别为665.52±291.25ng/m3(n=305)、25.6±3.2ng/m3(n=13)、14.5±1.8ng/m3(n=28);填埋半年与填埋两年的垃圾填埋场排气筒气体中单甲基汞浓度分别为2.06±1.82ng/m3(n=11)、0.18±0.06ng/m3(n=2),二甲基汞浓度为9.45±5.18ng/m3(n=12)。这一结果初步说明垃圾填埋场不仅是大气总汞的释放源类型之一,也是大气中毒性更强的单甲基汞与二甲基汞的释放源之一。     

厦门市秋冬季节大气汞污染调查

文章采用两次金汞齐一冷原子荧光光谱法对厦门地区秋冬季节大气汞的污染状况作了初步调查分析,结果表明厦门地区大气中汞的浓度平均为11．037ng／m^3,其含量高于北半球大气气态总汞含量的背景值（1．5-2．0ng／m^3）,表明该地区已受到一定程度的大气汞污染;在一定的采样区域,大气汞浓度与温度、太阳辐射量、大气压、空气湿度成正相关,与风速成负相关;气态汞的含量在80％左右,这与该地区的人为活动多有关,与其他地区报道的类似区域情况的汞污染状况相符;工业区,学校实验室周边区域,生产过程中以汞为原料的工厂等附近区域,大气中汞的含量较高,开阔区域的海边含量较低,交通繁忙区域最低（所选采样点与交通要道有一定的距离）,这种浓度分布说明了大气中汞的存在具有区域性特征。     

广州市大气气态总汞含量季节和日变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(tekran 2537B),于2010-11~2011-11对广州市大气气态总汞(TGM)进行了连续1a的观测.结果表明,广州市大气气态总汞的年平均含量为(4.86±1.36)ng/m3,表明该地区受到了一定程度的大气汞污染.TGM浓度按季节表现为:春季>冬季>秋季>夏季.TGM污染呈现春高夏低的现象,气象因素如边界层、静止风是影响其季节分布不同的主要原因.日变化趋势为中午最低,早晚出现2个高峰,边界层和温度对TGM日变化有很大影响.对广州市大气气态汞的可能来源分析结果表明,TGM主要来源于本地人为排放,其中市内燃煤电厂和水泥厂等人为源排放可能是广州市大气气态总汞的主要来源.     

河北衡水湖湿地汞污染现状及生态风险评价

以河北衡水湖湿地为调查对象,采用均匀设点采样分析,研究了衡水湖湿地大气、表层水和土壤/沉积物中总汞含量及其分布特征;同时采用地积累指数法和潜在生态风险指数法进行衡水湖湿地汞污染的生态风险评价.结果表明:衡水湖湿地大气总汞含量变化范围为1.0~5.0 ng·m~(-3),平均值为(2.9±0.85)ng·m~(-3);表层水总汞含量变化范围为0.010~0.57μg·L~(-1),平均值为(0.081±0.053)μg·L~(-1);土壤/沉积物总汞含量变化范围为0.001 0~0.058 mg·kg~(-1),平均值为(0.027±0.013)mg·kg~(-1).衡水湖湿地汞污染分布特征为,表层水总汞浓度岸边显著高于湖中(P0.05),湖中沉积物总汞浓度显著高于岸边土壤(P0.05);岸边大气总汞浓度与土壤总汞浓度呈正相关关系;高浓度汞富集总伴随剧烈的人为活动.地积累指数法表明衡水湖湿地地区汞污染为清洁程度;潜在生态风险指数法表明衡水湖湿地地区汞污染风险为低生态风险.     

广东南岭大气背景点气态元素汞含量变化特征

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran 2537B),于2012年6月~2013年5月对南岭地区大气气态元素汞(GEM)进行了为期1a的野外观测.结果表明,南岭地区年均GEM含量为(2.56±0.93)ng/m³,明显高于全球大气汞背景值(1.50~1.70ng/m³).GEM秋季含量最高[(3.03±1.08)ng/m³],春季最低[(2.30±0.69)ng/m³].日间GEM含量[(2.61±0.06)ng/m³]略高于夜间[(2.53±0.07)ng/m³],峰值出现在17:00.太阳辐射、气温、风速、相对湿度及本地源都对GEM日变化过程有一定的贡献.潜在贡献因子分析(PSCF)结果表明,大气汞的长距离迁移是南岭地区GEM的重要来源,全年南岭地区主要受源自于广西、湖南、广东和江西的大气汞迁移的共同影响.GEM主要源区与主要的有色金属冶炼厂分布有较强的一致性,暗示有色金属冶炼是影响南岭大气汞含量的重要大气汞排放源,而本地局部的燃煤排放也对监测点大气汞含量有一定的影响.     

垃圾填埋场大气汞的浓度和形态

对贵阳市和武汉市的5座城市生活垃圾填埋场大气中的ρ(气态总汞)进行了测定,并分析了填埋场的大气活性气态汞、颗粒态汞、单甲基汞和二甲基汞的质量浓度分布. 结果表明:5座填埋场ρ(气态总汞)为1.6～473.7 ng/m3,不同采样点的平均值为8.5～155.7 ng/m3,最高值出现在填埋场的工作面及工作面下风向区域;而封闭填埋场或运行填埋场的覆土区的ρ(气态总汞)较低. 天气条件和垃圾处理活动均可影响ρ(气态总汞)水平. 贵阳高雁垃圾填埋场大气ρ(活性气态汞),ρ(颗粒态汞),ρ(单甲基汞)和ρ(二甲基汞)的平均值分别为37.4,255.3,12.4和12.7 pg/m3. 虽然不同形态汞的质量浓度明显高于全球背景值,但其产生的环境风险不大.      

华东高山背景点大气气态汞含量与传输特征

利用高时间分辨率自动测汞仪（Tekran 2537B）于2017年6月~2018年5月对武夷山气态元素汞（GEM）进行了连续1a的观测.结果表明，武夷山GEM年均浓度为（1.70±0.43）ng/m³，稍高于北半球背景值，表明武夷山受到一定程度的大气汞污染.GEM浓度表现为冬季>秋季>春季>夏季，季风和风速是影响武夷山GEM季节变化的主要因素.武夷山四季GEM表现为不同的日变化特征，早上8：00之后，春秋季GEM继续呈现下降趋势，其他季节则呈现先升后降再上升，并在晚上不同时刻出现峰值.GEM值白天低于晚上，这与风速和汞的长距离迁移有关.后向轨迹和浓度权重轨迹分析结果表明，偏西风背景下污染气团经江西向武夷山输送是大气汞迁移的主要路径，而江西和福建中北部为武夷山大气汞污染的潜在源区.△GEM/△CO值表明武夷山GEM汞污染主要来源于人为工业排放，生物质燃烧贡献较弱.     

公路隧道内车辆行驶工况的试验研究

在北京市谭峪沟隧道内汽车行驶工况调查的基础上,采用以二维直方统计为核心的随机工况统计方法,对公路隧道内车辆实际行驶状态作了比较全面的分析,为合理地确定我国公路汽车排放因素,进而确定隧道内空气污染控制方针提供科学依据.      

北京城郊燃煤汞排放及其对当地空气环境的影响

为了解生活用煤汞含量水平,分析生活燃煤给当地环境空气中ρ(Hg)带来的影响,使用Lumex RA915+/M测汞仪,现场在线监测了北京市大兴区46户居民家庭燃煤炉口上方空气和村庄环境空气中的ρ(Hg),并对民用蜂窝煤及煤渣样品中的w(Hg)进行了实验室分析. 结果表明:燃煤炉口上方25 cm处空气中ρ(Hg)为20.4~4 583.5 ng/m3,平均值为823.9 ng/m3(n=46);村庄环境空气中ρ(Hg)为5~13 ng/m3,高于当地背景值(1~3 ng/m3);民用蜂窝煤样品中w(Hg)的平均值为326.6 ng/g(n=46),显著高于我国工业原煤中w(Hg)平均值(约150 ng/g);生活燃煤汞排放率达到99.76%,高于电厂等工业燃煤汞排放率. 鉴于生活用煤多为富汞的劣质煤,其w(Hg)及汞排放率远高于工业用煤,并且室内空气污染对人体健康的危害更为直接,因此,生活燃煤造成的汞污染问题应得到更大的重视.      

基于车流和大气污染物浓度同步增量的机动车平均排放因子估算方法

机动车尾气排放已成为城市大气污染的主要来源并受到了高度关注.机动车排放因子是反映机动车排放状况的最基本参数,但实测排放因子代价较高、代表范围有限,基于国外排放模式估算的排放因子又与我国的实际排放状况存在一定差距.本研究首先基于早高峰时段车流量和道路附近大气污染物浓度呈近线性增加、气象条件和背景污染物浓度相对稳定的特征,将时段内污染物浓度的增加主要归因为车流的增加,从而建立车流和污染物浓度增量之间的关系;然后采用无限线源高斯扩散模式,反推道路实际行驶机动车的平均排放因子.以北京市一条主干道为例,利用早高峰车流量、污染物浓度、气象观测数据,进行了实例研究,并将研究结果同COPERT4排放模型的预测结果进行了对比.本研究和COPERT4排放模型预测的8月一氧化碳平均排放因子分别为2.0 g·km-1和1.2 g·km-1,12月分别为5.5 g·km-1和5.2 g·km-1.结果表明,本方法估算的机动车排放因子在数值大小及季节变化上均与COPERT4排放模型较为接近.所提方法通过消除背景浓度的干扰,为实时获取车队实际排放因子提供了一种新思路.     

我国原生汞生产行业典型企业Hg的污染排放特征

为了解目前国内仍在运行生产的原生汞生产企业各排污节点气态Hg排放现状以及对周围环境介质的影响,选择一家典型企业进行了现场监测研究. 结果表明:在研究企业汞矿坑口、中转漏斗、破碎、浮选、脱水等工艺节点的车间空气中ρ(气态Hg)较低,在(3.00±0.23)~(20.3±7.7)ng/m3之间;而在全尾砂充填、冶炼和冷凝等工艺节点的车间空气中ρ(气态Hg)相对较高,为(754±67)~(907±79)ng/m3. 冶炼废气中ρ(气态Hg)平均值为(295±32)μg/m3,ρ(颗粒态Hg)平均值为(65.9±3.8)μg/m3;燃煤锅炉废气中ρ(气态Hg)平均值为(123±40)μg/m3,未达到GB 30770—2014《锡、锑、汞工业污染物排放标准》限值(15 μg/m3)或GB 13271—2014《锅炉大气污染物排放标准》限值(50 μg/m3)的要求,其ρ(颗粒态Hg)平均值为(14.1±3.5)μg/m3,ρ(气态Hg)∶ρ(颗粒态Hg)约为7∶1. 研究企业2012年气态Hg排放总量为18.9 kg,释Hg因子为0.004 8%. 研究企业矿区内土壤w(总Hg)为6.44~444 mg/kg,平均值为(140±133)mg/kg;矿区外为1.96~104 mg/kg,平均值为(24.4±26.2)mg/kg. 地累积指数法评价结果表明,土壤受Hg污染影响程度为矿区内>矿区外东南和东北方向>矿区外西南和西北方向. 研究显示,我国汞矿开采、冶炼排放对厂界及周边土壤造成了明显影响,并且污染仍在持续,不容忽视.      

城市街道峡谷内污染物扩散分布的数值模拟

采用通过实测分析得到的机动车综合排放因子表达式,实现了交通流性态参数与CFD仿真系统的联接,在此基础上模拟了不同车流量和平均车速组合下城市斜顶建筑物街道峡谷内机动车排放污染物(一氧化碳)的扩散分布。结果表明:(1)在自由来流风速一定时,峡谷内的一氧化碳浓度随平均车速的提高而降低(保持车流量不变),随车流量的增加而升高(保持平均车速不变);(2)联接交通流性态参数与CFD仿真系统而开展数值模拟,可为基于环境容量和道路交通容量双约束条件下的交通配流过程提供不同交通流分配方案下的大气环境质量评价信息。     

青岛霾天气下大气汞的污染特征分析

2013年1月14~17日青岛市经历了一次大范围的霾污染过程,采集并测定大气气态汞和颗粒态汞,研究汞的污染特征.结果表明,气态汞(TGM)的平均浓度为(2.8±0.9)ng/m3,颗粒汞(PHg)的平均浓度为(245±174)pg/m3.在霾发生的14、15日PHg/TSP的比值明显高于16、17日,且TGM与PHg浓度呈负相关关系,霾日气象条件有利于TGM向PHg转化.大气汞浓度与温度、相对湿度正相关,与风速负相关.TGM与SO2、NO2显著正相关,化石燃料的燃烧是大气汞的主要来源.对大气气团的后向轨迹进行聚类分析,将其分为5类,霾日大气中的汞主要来自近距离传输,受山东本地污染影响,气态汞含量最高.     

青藏铁路羊八井一号隧道空气污染数值模拟

内燃机车排放的大气污染物是铁路隧道空气污染的主要来源,其污染特性受到排放源强、隧道内风速、扩散系数、初始浓度、边界浓度等诸多因素的影响。文章根据大气扩散方程建立了描述铁路隧道内空气污染物浓度分布的数学模式,提出了用有限体积法求解铁路隧道内空气质量方程的方法,并对影响隧道内空气污染物浓度分布的因数进行了灵敏度分析。结果显示内燃机车污染物排放源强和隧道内风速是影响铁路隧道内空气污染物浓度分布的关键因素,初始浓度和边界浓度的影响也较为显著,扩散系数的影响很小,在有风的情况下可以忽略。将模式应用于青藏铁路羊八井一号隧道内NOX污染规律的数值分析,模拟表明隧道内NOX浓度最大值出现在机车车头所在的位置,最大浓度为15.02 mg/m3。     

杭州市道路空气中挥发性有机物及其大气化学反应活性研究

研究了夏季杭州市主要类型道路（隧道、快速道路、主干道和支路）空气中挥发性有机物的污染特征,以及2010年11月—2011年7月间快速道路空气中VOC的季节变化规律.分析结果表明,杭州市道路空气中VOC浓度显著大于风景区内VOC浓度,隧道浓度最高（828.4μg·m-3）,其它道路空气中VOC浓度随着车流量减少而降低.源解析结果发现道路空气中VOC的主要贡献者为机动车排放,但同时也受到溶剂挥发、煤或生物质燃烧的影响,风景区内VOC则受煤或生物质燃料燃烧的影响更大.快速道路空气中VOC浓度和反应活性由机动车排放、植物排放和气象条件共同决定,呈现夏〉秋〉冬〉春的季节变化特征.机动车排放的烯烃和芳香烃是道路空气中主导的活性VOC物种,说明机动车排放是杭州市大气反应活性的最大贡献者.此外,在夏、秋季节,植被排放的异戊二烯显著的增强了道路空气中VOC的反应活性.     

长春市大气颗粒汞及其干沉降通量

在1999-07～2000-01,监测了长春市5个功能区及一个对照点的大气颗粒汞浓度.非采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.022ng·m^-3～0.398ng·m^-3,平均为0.145 ng·m^-3,对照点平均为0.084ng·m^-3.采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.148ng·m^-3～1.984ng·m^-3,平均为0.461ng·m^-3,对照点平均为0.211ng·m^-3.采暖期颗粒汞浓度平均超出非采暖期2倍以上.燃煤与地面扬尘是大气颗粒汞的2个主要来源.地面扬尘对颗粒汞的贡献约占8%～30%.应用理论模型估算汞的干沉降通量,市区颗粒汞干沉降通量为43.06μg·(m2·a)^-1,对照点为21.28ng·(m²·a)^-1.