表面憎水性活性炭的制造和表征

活性炭是一种应用广泛的吸附催化剂,具有发达的空隙结构和巨大的比表面积,在环境污染处理,尤其是去除废水中有机污染物等方面,具有广泛的应用。但是,通常在活性炭的活化过程中,活性炭表面产生一些亲水性的基团,使其吸附废水中有机污染物量减少。文章通过活性炭表面改性,赋予活性炭表面一个合适的憎水性,从而增强其在废水中吸附有机污染物的能力。     

有机污染物在海泡石矿物的界面吸附与降解研究进展

海泡石是一种典型的纤维状富镁硅酸盐粘土矿,广泛地应用于土壤污染治理、空气净化和水体污染物吸附等领域,然而海泡石表面Si-OH反应活性尤其是与有机污染物的反应机制尚未有清楚的认识.本文综述了海泡石对水体环境中有机污染物的界面吸附与降解研究进展,首先介绍了海泡石对有机染料、有机农药、药物和个人护理品等有机污染物的界面吸附情...     

多相催化技术的固液微界面调控原理及应用进展

多相催化氧化是一种很有前景的水深度处理技术,实际水环境中微量难降解有机污染物的去除通常受到水中共存物质如天然有机物（NOM）的影响.因此,在多相催化体系中,基于污染物与氧化媒介在催化剂表面的作用及转化过程调控催化剂的表面性质,对于复杂环境中污染物的高效靶向去除至关重要.本文主要综述了以过氧化氢、臭氧和光为媒介的多相催化氧化技术的固液微界面调控原理,以及基于固液微界面调控的水处理应用进展.重点阐述了催化剂表面性质对氧化媒介和目标污染物在表面分解和转化的影响,以及不同类型有机污染物在催化剂表面的作用原理.在此基础上,我们提出通过不同的手段极化催化剂表面,使表面电子分布不均匀,形成氧化位点和还原位点,使目标污染物失电子氧化同时活化表面吸附氧化媒介形成更多吸附态·OH,是促进复杂水环境中目标污染物高效去除的关键途径.     

铝氧化物-水界面化学及其在水处理中的应用

天然水体中,铝氧化物矿物表面上的吸附等各种反应在很大程度上影响着金属阳离子、无机阴离子和一些天然有机物的迁移转化和归趋.在水处理等工业领域中,铝氧化物由于其水合表面的吸附能力而被用做离子交换剂和催化剂载体.因此,对铝氧化物表面化学过程的研究具有重要意义.铝氧化物-水界面上的反应十分复杂,对各种无机、有机污染物的吸附结合能力取决于氧化物固相表面性质、溶液条件和吸附质的性质.从对铝氧化物表面荷电特性和吸附活性的认识出发,就各种铝氧化物的结构特征和表面反应活性及其在水处理技术中的应用进行了简要综述.     

铁钛共掺杂氧化铝诱发表面双反应中心催化臭氧化去除水中污染物

多相催化臭氧化技术因能有效去除水中有机污染物而受到广泛关注.然而,基于单一位点氧化还原的金属氧化物催化臭氧化过程存在速率限制步骤,使活性受到抑制,极大地限制了多相催化臭氧化技术的实际应用.为解决这一瓶颈,以过渡金属物种Fe和Ti对金属氧化物γ-Al₂O₃基底进行晶格掺杂制备出新型双反应中心催化剂FT-A-1 DRCs.通过XRD、TEM和XPS等技术对其形貌结构和化学组成进行了表征分析,证明Fe和Ti对于Al的晶格取代,形成表面贫富电子微区（富电子Fe微中心和缺电子Ti微中心）.FT-A-1 DRCs被用于催化臭氧化过程,对布洛芬等一系列难降解有机污染物的去除表现出优异的活性和稳定性.利用EPR和电化学技术揭示了界面反应机制.发现在催化臭氧化过程中,O₃/H₂O在富电子微中心被定向还原产生·OH,而污染物可在缺电子微中心作为电子供体而被氧化,为反应体系持续提供电子.这一反应过程利用污染物自身的能量实现了污染物的双途径降解（·OH攻击和直接电子供体）,突破了金属氧化物催化臭氧化过程存在速率限制步骤.     

二氧化钛紫外光催化降解有机废气研究进展

挥发性有机污染物(VOCs)是近年来逐渐被人们所重视的大气污染物之一,对这类大气污染物的控制尚缺少经济有效的技术手段。现在比较广泛采用的治理技术如吸收法、吸附法、冷凝法和燃烧法等都普遍存在投资运行费用高、容易引起二次污染等问题。而二氧化钛(TiO)2紫外光催化技术是近年来兴起的污染治理技术,具有费用低、净化效率高,无二次污染等特点。文章在综述TiO2催化原理、催化剂制备和结构表征等的基础上,重点介绍了这类催化剂在含氯、芳香烃类、醛酮类、含氮硫恶臭类等有机废气污染治理中的应用,并简要探讨了TiO2紫外光催化技术的发展前景。     

Pd/TiO2对水体中2,4-二氯酚的催化加氢脱氯研究

分别采用沉淀-沉积法和浸渍法合成了Pd/TiO2催化剂,采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)对材料进行了表征,并对2,4-二氯酚的催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,2种方法制备的催化剂在加氢脱氯反应中均具有较好的效果,沉淀-沉积法制备的催化剂活性更高,当反应物初始浓度为3.11 mmol.L-1,pH为12,催化剂用量为50 mg时,45 min内2,4-二氯酚可以完成脱氯过程.酸性条件有利于反应的进行.当催化剂用量在15～80 mg时,反应初活性没有明显变化,因此催化反应过程不受传质阻力的影响.当反应物初始浓度在0.62～3.11 mmol.L-1时反应初活性随浓度的提高显著增加,但进一步增加反应物的浓度时初活性没有明显提高,因此2,4-二氯酚在催化剂上的加氢脱氯行为符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明2,4-二氯酚的加氢脱氯受表面吸附所控制.     

VOx-MoOx/TiO2催化剂低温催化降解一氯苯及二英的研究

垃圾焚烧过程中会产生大量氯苯等氯代挥发性有机污染物(CVOCs)和二噁英等持久性有机污染物(POPs). CVOCs的排放会导致光化学烟雾和温室效应的产生,而二噁英能在土壤中长期附存,具有人体致癌和致畸变等严重危害. 催化降解技术具有显著优势,能将二噁英等有机污染物彻底破坏分解,最终将其转化为CO₂、H₂O和HCl等产物. 基于钒基催化剂VO_x/TiO₂的过渡金属氧化物催化剂已被广泛应用于烟气CVOCs和二噁英处理领域. 钒基氧化物VO_x中的V=O基团对二噁英起到亲核吸附的作用,在钒基氧化物上添加第二活性组分钼氧化物MoO_x可以提高催化剂的催化活性. 本文采用湿法浸渍的方法制备出用于催化降解含氯污染物的粉体钒钼钛VO_x-MoO_x/TiO₂催化剂,并分析其合成方法、催化表征和性能测试结果,讨论反应温度对一氯苯及二噁英催化率影响的机理,旨在为开发二噁英催化技术提供参考. 结果表明:VO_x-MoO_x/TiO₂催化剂表面催化活性位点较多,活性组分分散良好,起始还原温度较低,活性氧含量较多,比表面积较大,颗粒团聚较轻,具有优良的催化特性. 通过系列实验筛选出合适的催化剂组分比例为5%VO_x-5%MoO_x/TiO₂(记作“V5-Mo5-Ti”,即VO_x和MoO_x的质量分数各占5%,TiO₂的质量分数占90%),在150 ℃低温下其对一氯苯和二噁英的催化效果优异. V5-Mo5-Ti催化剂对一氯苯的低温转化率随原始稳定浓度和空速比的升高而降低. 在一氯苯初始浓度为150×10?6、空速比为10 000 h?1时,V5-Mo5-Ti催化剂在150 ℃下对一氯苯的转化率为54.0%,在300 ℃时接近100%. 在150 ℃的低温环境中,该催化剂对二噁英催化脱除率在86%以上,催化降解率在74%以上. 研究显示,VO_x-MoO_x/TiO₂催化剂对二噁英的催化脱除率和降解率随温度的升高而提高,主要归因于升温加快了V₂O₅中V5+和V4+元素以及MoO₃中Mo6+和Mo4+元素的催化氧化循环速率.      

节杆菌属细菌处理有机物和重金属污染物的研究进展

有机污染物和重金属造成的环境问题日益严峻。节杆菌属细菌具有很强的环境适应性和抗逆性,广泛分布于各种环境特别是土壤和水体中。研究发现该属菌株具有高效降解环境中的有机污染物和吸附重金属的能力,被用于污染水体和土壤等的生物修复研究与应用。该文从节杆菌属降解污染物菌株、降解污染物的种类、降解机理和影响因素的研究等方面,介绍了节杆菌处理污染物的研究进展。     

水固液微界面氧化还原反应过程与污染物控制研究

本文介绍了3个反应体系,包括铁锰复合氧化物氧化吸附除砷体系、铁氧化物包覆零价铁光芬顿催化和负载型多价态锰氧化物臭氧催化体系,通过固液微界面不同的氧化还原反应,实现了对水中砷和难降解有机污染物的高效去除.重点介绍了不同氧化还原反应对污染物转移转化的作用机制,说明了水体中固液微界面氧化还原反应,对污染物的转移转化起着重要作用.     

铁锰氧化物及其复合材料的研究进展

在环境治理修复技术中,铁锰氧化物因其较高比表面积和较强的吸附性能而被广泛应用于环境污染治理领域,近年来铁锰氧化物与沸石、石墨烯、生物炭、硅藻土、陶粒等相结合制备成铁锰氧化物复合材料并应用于环境污染治理领域研究也被相继报道。该文综述了铁锰氧化物及其复合材料的制备方法、应用和展望;总结了其在水污染治理中对去除重金属离子、有机污染物以及磷酸根、硝酸根等其它污染物的应用研究;归纳了其在大气污染防治和土壤修复中的应用研究;综述了其去除环境污染物的机理。认为铁锰氧化物及其复合材料在环境污染治理领域具有广阔的应用前景。     

Ti-Ce系列催化剂上乙酸的催化湿式氧化反应

采用Ti-Ce系列湿式氧化催化剂,研究模型反应物乙酸在催化湿式氧化反应中的动力学影响因素以及反应过程产物.结果表明,乙酸的催化湿式氧化受到催化剂用量、反应温度、反应体系酸度以及氧分压的影响较大.当反应温度230℃,氧分压2～2.5MPa,催化剂量5g/L,反应液初始pH3.0时,反应1h后即可使乙酸浓度(以COD计)去除率在90%以上.通过离子色谱,检测了反应过程中的甲酸中间体,结果表明,催化剂的存在不仅加速了湿式氧化反应速率,而且也改变了反应历程.     

单原子环境催化研究进展

单原子催化剂不仅实现了对金属原子最大化利用,而且具有较高催化活性和选择性,还是理想的催化理论研究位点,近年来引起了广泛关注。环境催化在环境保护和污染修复中扮演着重要的角色。单原子催化剂在环境催化领域越来越受关注并有望应用于解决环境问题。单原子催化剂研究的重点和难点集中在单原子催化剂可控合成和催化位点分析表征。为推进单原子催化剂在环境催化领域中的应用,本文综述了单原子的主要制备方法和常规表征手段以及单原子催化剂在环境催化中应用的典型案例,并对单原子催化剂在环境催化中的应用将面临的挑战进行了展望。     

以三元锂电池回收的末端废渣为原料制备的高效核壳结构催化剂性能及机理研究

随着新能源汽车的推广和普及,锂离子电池的装机量呈爆发式增长,随之而来的是大量锂电池的报废,亟待回收处理. 已有锂电池回收技术提取锂、镍、钴、锰等金属后仍残留有一定量过渡金属的末端废渣,若不加以处理处置直接丢弃到环境中会造成重金属的环境污染风险. 本研究提出一种以锂电池回收的末端废渣为原料,与三聚氰胺固体粉末混合后热解的方法,制备出具有核壳结构的高性能催化剂,用于催化过硫酸盐氧化剂氧化去除有机污染物,实现其高值化再利用. 结果表明:①新制备的催化剂具有明显的核壳结构,核为镍钴氮化物和锰氧化物,壳为厚度约5.7~13.1 nm的石墨化碳层. ②以单过硫酸盐(PMS)为氧化剂,对新制备催化剂(NCM1)的催化性能进行了测试,发现其可高效催化PMS降解苯甲酸、苯酚等一系列难降解有机污染物,当NCM1的投加量为0.03 g/L时,浓度为0.05 mmol/L的难降解有机物—2,4-二氯苯酚,在吸附后2 h内降解完全. NCM1/PMS降解体系受环境条件的影响较纯自由基体系小. ③循环试验的结果表明,该材料可实现多次循环利用且催化效率基本保持稳定. ④对降解完成后体系中的金属离子进行测定发现,新制备的催化剂在催化降解过程中,金属离子仅有微量溶出,而原始废渣则大量溶出金属离子,说明与三聚氰胺混合热解可有效固定废渣中的金属. ⑤经淬灭试验、D₂O替换和EPR测试等一系列试验,证明新催化剂催化单过硫酸盐降解有机污染物体系中硫酸根自由基和单线态氧均具有一定贡献,但还存在其他未被探明的机理. 研究显示,新制备的NCM1具有高PMS催化活性以及良好的稳定性和环境友好性,展现出巨大的应用潜力,对锂电池回收废渣的处理处置具有参考意义.      

生物炭的制备及其在强化电子传递和催化性能等方面的研究进展

生物炭作为一种重要的碳质固体材料,其来源广、成本低、性质优良,在土壤改良和环境治理等领域得到广泛应用.该文主要分析总结了不同原料和制备条件对生物炭性质的影响以及生物炭在电子传递与催化等方面的重要作用.结果表明:生物炭的性质、产率等与制备原料和热解参数（热解温度、反应停留时间和加热速率等）等密切相关;相比快速热解,高温慢速热解更有利于生物炭产率和性能的提升;通过化学或物理方法对生物炭修饰改性可定向改变生物炭的比表面积、催化性能或吸附能力;生物炭中大量的表面含氧官能团、持久性自由基使其具备独特的氧化还原特性（如电子传递、催化氧化等）,广泛应用于能源回收以及污染物降解去除等环境领域.该文从生物炭性能的优化提升、环境应用效能的影响因素和关键作用机制,以及生物炭的回收和再生利用等经济效益方面进行了总结和展望,为后续生物炭在环境领域的进一步应用提供了思路,具有重要的科研价值和现实意义.      

稀土材料在挥发性有机废气降解中的应用及发展趋势

稀土材料由于富含表面羟基、表面晶格缺陷和具有高温稳定性,结合其强挥发性有机物（VOCs）亲和性以及优异储氧和释放能力等优势,在大气污染控制领域的应用十分广泛。近年来的研究发现,部分稀土基材料在VOCs处理上的效果优于贵金属催化剂,在实际工程中也显示出广泛的应用前景。在文献及工程调研的基础上,综述了稀土基材料在国内外催化领域、吸附领域以及实际工程应用中的现状,分析了稀土材料的优势以及目前面临的难题。从吸附、催化等角度分析了稀土材料在国内外的发展趋势,同时结合我国当前国情指出发展中的关键问题及解决方案,期望能为稀土材料在VOCs治理领域的更好发展提供参考。     

陶粒负载纳米TiO2催化臭氧化降解水中微量硝基苯

制备了以陶粒为载体的纳米二氧化钛催化剂,并以硝基苯为稳定性有机污染物的目标降解物,研究了其对臭氧化的催化性能,对影响催化效果因素及降解机理进行了探讨.实验对不同温度条件下烧结的催化剂催化臭氧化有机物能力进行了比较,使用SEM进行表征,确定最佳烧结温度.通过改变催化剂投量、硝基苯初始浓度、pH值、添加不同浓度自由基抑制剂和催化剂重复使用实验等,表明在700℃温度下烧结的催化剂具有最大催化活性;硝基苯臭氧化反应中主要氧化剂为羟基自由基,其降解反应为一级反应;硝基苯的去除率随催化剂投量增加而增大;在pH为10时催化剂具有最好的催化效果,对硝基苯的去除率为46.5%;催化剂连续3次重复使用性能良好.     

碳载铁基双金属活化过硫酸盐降解有机污染物

过硫酸盐高级氧化技术因具有氧化性强、稳定性高、药剂易于运输等特点,被广泛应用于有机污染场地的修复中,在环境治理领域具有广阔的应用前景。通常过硫酸盐需要激活才能有效地去除有机物,碳载铁基双金属材料因碳材料的多孔结构和高比表面积可以提高金属的分散性,而且还可以吸附目标污染物,是一种能够高效活化过硫酸盐降解有机污染物的激活剂。该研究在关注碳载铁基双金属的制备方法的基础上,分析了碳载双金属活化过硫酸盐氧化体系的主要机制,探讨了影响碳载铁基双金属活化过硫酸盐体系降解效率的主要影响因素及碳载铁基双金属材料的稳定性,并进一步展望了碳载铁基双金属活化过硫酸盐体系降解有机污染物的研究方向和发展趋势。     

陶粒负载纳米TiＯ2催化臭氧化降解水中微量硝基苯

制备了以陶粒为载体的纳米二氧化钛催化剂,并以硝基苯为稳定性有机污染物的目标降解物,研究了其对臭氧化的催化性能,对影响催化效果因素及降解机理进行了探讨.实验对不同温度条件下烧结的催化剂催化臭氧化有机物能力进行了比较,使用SEM进行表征,确定最佳烧结温度.通过改变催化剂投量、硝基苯初始浓度、pH值、添加不同浓度自由基抑制剂和催化剂重复使用实验等,表明在700℃温度下烧结的催化剂具有最大催化活性;硝基苯臭氧化反应中主要氧化剂为羟基自由基,其降解反应为一级反应;硝基苯的去除率随催化剂投量增加而增大;在pH为10时催化剂具有最好的催化效果,对硝基苯的去除率为46.5%;催化剂连续3次重复使用性能良好.     

金属有机框架材料吸附去除水中有机砷的研究进展

有机砷作为饲料添加剂在家禽养殖中被广泛使用,并伴随着家禽粪便大量进入环境中. 进入环境后有机砷容易被生物降解或(光)化学氧化转化为剧毒的无机砷,危害环境和人体健康. 因此,高效处理有机砷污染受到广泛关注. 金属有机框架(metal organic frameworks, MOFs)材料因其具有孔隙率和比表面积大、孔道尺寸可调、易功能化改性和材料性能可定制等特点,在水体污染物的去除中展现了良好的应用前景. 本文综述了目前MOFs材料作为吸附剂去除水环境中有机砷的最新研究进展,介绍了吸附有机砷MOFs材料的种类、制备方法和吸附性能,总结了MOFs材料吸附有机砷的关键影响因素,并归纳了不同类型MOFs材料吸附的再生方法和稳定性. 最后,指出了当前MOFs存在的技术缺陷及限制工程应用的关键因素,并提出相对应的建议及解决措施.