中国大陆土壤中239+240Pu的来源与背景值研究

利用现有大量实测的¹³⁷Cs背景值数据,根据北半球大气沉降¹³⁷Cs/^239+240Pu活度比值32.5（¹³⁷Cs活度校正到2005年）,将中国大陆土壤中¹³⁷Cs转换成对应的^239+240Pu,类比中国大陆¹³⁷Cs-RI模型（¹³⁷Cs-RI MCM）,利用克里金插值方法模拟中国大陆土壤中Pu-RI的空间分布.目前中国大陆土壤中实测^239+240Pu的沉积通量范围在7.3~546 Bq/m²之间,模拟Pu-RI的范围在3~812 Bq/m²之间,并且最大值出现的地点与模拟最大Pu-RI可能出现的区域基本一致,¹³⁷Cs-RI MCM模型对中国大陆土壤中Pu-RI的模拟具有可行性.由于¹³⁷Cs与^239+240Pu沉降的不均匀性,根据中国土壤实测¹³⁷Cs/^239+240Pu的活度比可知,局部区域Pu-RI模拟值可能有偏差.为了更好的说明¹³⁷Cs-RI MCM模型的可行性,本研究利用30~40°N之间中国62个城市位点的^239+240Pu湿沉降通量（I_湿沉降）与相应Pu-RI的值（I_总沉降）进行了比较,发现I_湿沉降和I_总沉降的理论计算均是合理的.     

中国渤、黄海柱样中239+240Pu的分布与沉积通量

本文对渤海和黄海海域沉积物柱样中239+240Pu数据进行了整理,综合分析了柱样中239+240Pu的来源、分布特征与沉积通量,同时也初步估算了渤海湾和南黄海海域沉积物中239+240Pu 的绝对含量。结果表明,渤海和黄海中的239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降与太平洋核试验场的输入。沉积物柱样中239+240Pu的比活度主要呈3种分布模式,分别为双峰（多峰）、单峰和无峰。沉积物柱样中240Pu/239Pu原子比值分布呈稳定型和非稳定型（单周期型与多周期型）两种分布模式。渤海湾沉积物柱样中239+240Pu沉积通量平均值高于南黄海239+240Pu的平均值,表明渤海湾属于淤积型海域。本文的结果可以为渤海、黄海沉积物柱样中239+240Pu的分布特征和污染物来源研究提供一定的科学参考。     

东亚地区不同天气下的硫沉降分布

利用欧拉型硫沉降模式分析3个个例,讨论了东亚地区不同天气条件下硫总沉降、干沉降和湿沉降。不同天气条件下硫沉降的分布不同。干沉降与污染源的分布有很好的相关性,而总沉降的分布除决定于排放量外,还明显受到降水场分布的影响。24h硫沉降量一般为1.0～10.0mg/m²,最大可达32mg/m²,干沉降量的值为1.0～5.0mg/m²,最大值为14.8mg/m²,湿沉降量的值为0.5～7.0mg/m²,强降水区附近可达22mg/m²。     

万山汞矿区地表与大气界面间汞交换通量研究

采用动力学通量箱与高时间分辨率大气自动测汞仪联用技术对万山汞矿区不同季节、不同地表与大气界面间汞交换通量和大气汞含量进行了测定.结果显示,受人为活动和地表强烈释汞的影响,万山地区大气汞含量高出背景区1～3个数量级,在冶炼厂附近平均值可达1 101.8 ng/m³,最低平均值达17.8 ng/m³,显示万山汞矿区已遭受较严重的大气汞污染.万山汞矿区土壤与大气界面汞交换非常强烈,土壤向大气的释汞通量最高可达27 827 ng/(m².h),大气汞干沉降通量最高可达9 434ng/(m²·h).万山汞矿区土壤与大气汞交换通量主要受光照强度、大气汞含量影响.光照在土壤释汞过程中起促进作用,而较高的大气汞含量则抑制了土壤向大气的释放,并导致大气汞强烈的干沉降.不同的地表类型对地表释汞影响较大,植被覆盖土壤释汞通量显著低于无植被覆盖地区,而冶炼后的矿渣堆则成为大气汞的净源.     

海洋珊瑚中放射性核素239+240Pu的来源与时间序列

本文针对当前太平洋和大西洋海域珊瑚中239+240Pu的研究现状,首次对已研究的10个珊瑚中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu原子比值的时间序列进行了综合比较和分析,并探讨了其来源和对环境的指示意义。研究结果表明,海洋珊瑚中的239+240Pu主要来源于大气核试验的全球性沉降和太平洋核试验的近地局部沉降。岸礁和环礁珊瑚生长环境的差异,是导致其骨骼中239+240Pu比活度也出现差异的主要原因。1952－1958年,太平洋大规模的核试验使得近地局部沉降的Pu核素成为海洋中珊瑚可富集Pu核素的主要来源。因此,珊瑚中239+240Pu比活度与全球大气Pu核素沉降有着不同的时间序列模式。太平洋珊瑚中239+240Pu比活度的时间序列（主峰时间为1954年）与大西洋珊瑚的时间序列（主峰时间为1964年）也不同。海洋珊瑚中的Pu核素可能对大尺度海水流动的方向、厄尔尼诺现象以及大洋中潟湖海水小尺度的波动周期等有指示作用。     

2000~2018年我国大气重金属沉降通量时空变化特征

大气沉降物中的重金属对土壤环境的影响不容忽视.为研究我国大气重金属（As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn）沉降通量现状及时空变化特征,基于中国知网和Web of Science数据库收集了2001~2021年公开发表的大气重金属沉降通量文献99篇,各重金属元素监测点718~1672个.采用Meta-analysis方法计算中国大气重金属沉降通量加权均值,运用亚组分析法研究了2000~2018年不同时期大气沉降通量时空变化,对比分析了农业农村区、城市区和工业区等不同类型区的组间差异.结果表明,我国大气重金属年沉降通量［mg·（m²·a）^-1］为：Zn （96.75）>Pb （23.37）>Cu （12.77）>Cr （11.04）>Ni （6.61）>As （2.97）>Cd （0.48）>Hg （0.05）,2000~2018年沉降通量总体估计值高于1995~1998年英国乡村地区;工业区和城市区的沉降通量显著高于农业农村区,工业区大气重金属污染较为严重;长株潭地区As和Cd的沉降通量较高,东北地区、珠三角和华北平原大气重金属沉降通量较其它区域严重;近20年来Cd的年沉降通量均值在总体均值附近波动,无明显下降趋势;其中,城市区和农业农村区的Cd沉降通量呈增加趋势.本文建议结合区域产业结构特征建立分级分类分区的大气排放精准治理和风险管控措施,针对当前大气Cd沉降通量较大的问题实行更加严格的限制性措施.     

我国主要食物中239+240Pu、238Pu含量

本文用化学分离、电沉积和α谱测量联合分析方法测定了我国主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu放射性含量。结果表明,主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu含量都在(1—10)×10~(-4)Bq/kg范围,~(238)Pu含量低于~(239+240)Pu,茶叶中Pu放射性同位素含量偏高。     

长春市大气颗粒汞及其干沉降通量

在1999-07～2000-01,监测了长春市5个功能区及一个对照点的大气颗粒汞浓度.非采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.022ng·m^-3～0.398ng·m^-3,平均为0.145 ng·m^-3,对照点平均为0.084ng·m^-3.采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.148ng·m^-3～1.984ng·m^-3,平均为0.461ng·m^-3,对照点平均为0.211ng·m^-3.采暖期颗粒汞浓度平均超出非采暖期2倍以上.燃煤与地面扬尘是大气颗粒汞的2个主要来源.地面扬尘对颗粒汞的贡献约占8%～30%.应用理论模型估算汞的干沉降通量,市区颗粒汞干沉降通量为43.06μg·(m2·a)^-1,对照点为21.28ng·(m²·a)^-1.     

贵州红枫湖地区冷暖两季土壤/大气界面间汞交换通量的对比

采用动力学通量箱(Dynamic Flux Chamber,DFC)与高时间分辨率自动大气测汞仪联用技术,于2002年7月和2003年3月对红枫湖地区土壤/大气界面上汞交换通量进行了测定.夏冬2季土壤-大气汞的交换通量分别为(27.4±40.1)ng·(m²·h)^-1(n=255)和(5.6±19.4)ng·(m²·h)^-1(n=192).夏季汞交换通量和光照、气温及土壤温度的相关系数分别为0.74、0.83和0.80,而冬季分别为0.88、0.56和0.59.对比研究表明:暖季土壤向大气的释汞通量远高于冷季;2个季节光照、温度等气象因素对土壤/大气界面间汞交换均有重要的影响.     

广州市南沙区高新沙水库大气干湿沉降重金属含量、沉降通量特征分析及其对水库水质的影响

大气干湿沉降是地表水某些元素的主要输入途径,其中的重金属元素可能对水体质量产生影响.本研究于2020年8月—2021年8月在广州市南沙区高新沙水库采集了大气干湿沉降样品,测定了8种重金属（铬、镍、铜、锌、砷、镉、汞、铅）的浓度,探讨了其含量特征,对大气干湿沉降重金属来源进行了解析,估算了重金属的月、季度和年沉降通量,并研究了大气干湿沉降对水库水质的影响.结果表明：大气干湿沉降中铬、镍、铜、锌、砷、镉、汞、铅的平均含量分别为68.44、18.41、39.56、244.02、9.98、0.39、0.91、38.6 mg?kg^-1,其中铬、镍、铜、锌、镉、汞、铅的平均含量均高于广东省土壤背景值.Zn、Cu、Cd、Ni、As、Pb可能有相同的物源,来自燃煤、垃圾燃烧和交通活动,贡献率为45.05%;Cr、As可能有相同的物源,来自工地粉尘、道路尘,贡献率为22.52%.大气干湿沉降重金属的月沉降通量在3、4月达到最大值.Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb的大气干湿沉降季度通量随季度变化逐渐减少,即第I季（春季）>第II季（夏季）>第III季（秋季）>第IV季（冬季）.大气干湿沉降中锌的年沉降通量最高（均值94.96 mg·m^-2·a^-1）,镉的年沉降通量最低（均值0.13 mg·m^-2·a^-1）.大气干沉降年通量均大于湿沉降年通量.考虑大气干湿沉降落入库区的重金属（无论重金属在水中的溶解效率高低）,水库中重金属的浓度低于地表水环境质量标准II类标准.研究成果对于制订高新沙水库的污染防控政策具有重要的指导作用.     

黄土高原磷湿沉降特征及其对坝系流域磷输出影响-以羊圈沟为例

对黄土高原坝系流域磷(P)的湿沉降过程进行动态监测,分析了降雨-径流过程中各形态磷的输出变化,探讨了黄土高原坝系流域磷湿输出分异特征及其对水体的影响.结果表明:2015年湿季(7、8月)共11场降雨,产生的磷湿沉降负荷为30.8 kg,磷湿沉降通量为0.16kg·hm~(-2),干季(9月)共3场降雨,产生的磷湿沉降负荷为20.51 kg,磷湿沉降通量为0.11 kg·hm~(-2),干湿季磷湿沉降负荷呈现出明显差异性;选取3场降雨过程(降雨量从小到大)进行动态分析发现,流域磷湿沉降负荷分别为3.33、7.51和6.35 kg,相应的本地区磷湿沉降通量依次为0.02、0.04、0.03 kg·hm~(-2),3场降雨总磷(TP)的输出负荷为1.5×10-3kg,溶解性总磷(DTP)的输出负荷为1.24×10~(-3)kg,PO_4~(3-)-P的输出负荷为7×10-4kg,表明该地区磷湿沉降以可溶性磷为主.根据单因子评价方法中的标准指数法,发现流域水质不能满足Ⅴ类水质标准,应对流域水体加强管理.     

1957-2009年黄土高原地区风速变化趋势

用88个气象站1957-2009年的月平均风速和最大风速日值资料,采用距平累积法、 5 a趋势滑动法、 Mann-Kendall趋势检验法等分析了黄土高原地区风速的变化趋势及其空间分异等特征。结果表明:①黄土高原地区1957-2009年多年平均风速为2.36 m/s,水蚀区、 水蚀风蚀交错区和风蚀区年均风速分别为2.36、 2.17、 2.60 m/s,年际变化倾向率分别为-0.008 4、 -0.009 4和-0.018 8 m·s^-1·a^-1,并均通过了0.001的极显著性检验。3个区域均是冬、 春季的平均风速对全年趋势演变贡献率较大,年均风速也均在1981年发生偏强转为偏弱的跃变,20世纪70年代以后平均风速逐渐减小。②黄土高原平均风速减少的主要原因是最大风速为5级或5级以上的发生日数减少。大风频率从1970年代至2000年代呈显著减少趋势,风蚀区减少幅度最大,减少了10%以上,水蚀风蚀交错区减少1%~5%,到2000年代,大多数站点的大风频率均降低为<2%。③水蚀风蚀交错区和风蚀区年均大风日数较多,而水蚀区和黄土高原西部地区年均大风日数较少。根据大风年均发生日数,将大风天气划分为大风天气较少区(年均大风日数<10 d)、 较多区(10~50 d)、 多发区(50~100 d)和频发区(>100 d)。大风较多区在黄土高原地区分布最广,其次是较少区,无频发区。70年代至90年代,风蚀区和水蚀风蚀交错区的站点大多为大风较多区,其中70年代中宁和包头为大风多发区;2000年代以后,大部分地区转为大风较少区。     

我国陆地表层土壤的238Pu水平和溯源分析

基于我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu本底水平数据缺少的问题,分析了采自全国多个地区陆地表层土壤样品中²³⁸Pu的比活度.结果表明,我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu比活度很低,范围在0.007~0.045Bq/kg,²³⁸Pu/^239+240Pu活度比范围为0.032~0.041,这些数值均与周边国家和中纬度地区的报道值接近.根据二元模型对我国陆地表层土壤的²³⁸Pu来源进行分析,结果表明我国表层土壤样品中²³⁸Pu主要来源于核试验的全球沉降和SNAP-9A的沉降.     

酵母菌对锕系核素239Pu的富集行为及减量化研究

为了探究微生物对锕系核素的提取分离性能,利用化学预处理和湿法消解法,初步研究了模式微生物——酵母菌(Saccharomyces cerevisiae)对中高放废液中主要锕系核素239Pu的富集减量效果研究. 结果表明:①pH=5时,活体及灭活酵母菌对239Pu的最佳吸附率均可高达99%,富集239Pu后,酵母菌经灰化处理可减量97%以上. ②经脱蛋白和脱乙酰化学预处理后,酵母菌对239Pu的吸附能力明显下降. ③随着作用时间的延长,239Pu进入胞内的比例逐渐增加,吸附96 h时,约75.64%的239Pu络合在细胞表面,约24.36%的239Pu以稳定形式在胞内外赋存;经过6批次酵母菌吸附,239Pu(Ⅲ)的放射性活度浓度从7.35×106 Bq/L梯次递降至2.30×103 Bq/L. ④针对真实中放废液,2次酵母菌吸附后,总α放射性活度浓度可降低2个数量级,总β和总γ放射性活度浓度均仅降低10%左右. 研究显示,利用酵母菌等微生物对放射性废液中锕系核素239Pu的提取和分离是可能的.      

Influence of combustion-originated dioxins in atmospheric deposition on water quality of an urban river in Japan

Bulk (wet and dry) deposition samples were collected in Saitama Prefecture, Japan throughout a year (February 8, 2012 to February 7, 2013) to estimate the influence of dioxins emitting from waste incinerators on river water quality. The annual deposition flux of dioxins was 3.3 ng-toxic equivalent (TEQ)/m²/year. Source identification using indicative congeners estimated that 82% of dioxin TEQ in the bulk deposition (2.7 ng-TEQ/m²/year) was combustion-originated, indicating that most of the dioxins in the deposition were derived from waste incinerators. In Saitama prefecture the annual flux of combustion-originated dioxins in depositions was apparently consistent with that of dioxin emission into the air from waste incinerators. The TEQ of combustion-originated dioxins in the deposition per rainfall was 2.4 pg-TEQ/L on annual average, exceeding the environmental quality standard (EQS) for water in Japan of 1 pg-TEQ/L. This suggests there is a possibility that dioxins in atmospheric deposition have a significant influence on the water quality of urban rivers which rainwater directly flows into because of many paved areas in the basins. The influence of combustion-originated dioxin in the deposition on the water quality of Ayase River, an urban river heavily polluted with dioxins, was estimated at 0.29 pg-TEQ/L on annual average in 2015. It seems that dioxins in atmospheric deposition from waste incinerators have a significant influence on water quality of some urban rivers via rainwater though the dioxins in the ambient air have achieved the EQS for atmosphere at all monitoring sites in Japan.     

大气湿沉降对长江口水域营养盐的贡献

为研究我国长江口大气湿沉降对近海水域营养盐的贡献,2004年6月～2005年5月于长江口水域崇明岛收集31个大气湿沉降样品,采用分光光度法测定溶解性NH4 、NO3-、NO2-、PO)034-和SiO23-.结果表明,大气湿沉降中营养盐月平均浓度变化较大,NH4 和NO3-浓度较高.营养盐湿沉降通量具有明显的季节性,总无机氮(TIN)、PO34-和SiO32-的湿沉降通量分别为52.02、0.17、0.10 mmoll(m2·a).NH4 是TIN的主要贡献者,占TIN的70.9%.由于大气湿沉降中营养盐的浓度和组成比例与长江口表层海水有显著的差别,可使海水表层的营养盐结构、盐度、pH等发生改变,从而影响到浮游植物生长和种群结构,甚至会引发赤潮.