广州市大气可吸入颗粒物(PM10)中多环芳烃的季节变化

采集广州五山、荔湾(2002-06-12～2003-06-31)2个采样点共112个PM10样品进行了GC/MS分析,结果表明:2采样点全年多环芳烃浓度范围为8.11～106.26 ng·m-3,呈现出夏季低冬季高的特征.PAHs化合物的相对分布也呈明显的季节变化,5～6环PAHs的比重夏季比冬季高,而3～4环PAHs的比重冬季比夏季高.冬季PAHs可分为2种模式,不同模式之间PAHs的浓度和分布特征有明显的差异.统计结果表明,广州市多环芳烃浓度变化主要受气象条件的影响,风速(当温度<20℃时)和温度(当温度＞20℃时)是影响多环芳烃浓度最主要的因素.此外,本研究还表明,汽车尾气排放是广州市大气颗粒物多环芳烃污染最主要的污染来源.     

近地面臭氧污染过程和相关气象因子的分析

为了了解₃的污染过程,进行了包括全天24h₃浓度和气象参数的观测。分析了高浓度₃日的气象条件,表明高压天气形势、晴天少云、日照持续、气温升高、湿度低、温度垂直梯度和Ri数较高等是形成高浓度₃的有利条件。从₃浓度全天24h的观测结果发现,除12:00～14:00的主峰外,在0:00～4:00还有一个次峰。所有例子都表明₃浓度日变化和各气象因子有着很好的对应关系,值得注意的是,当风速和太阳辐射同步增减时,共同促使₃浓度增大,使₃在中午出现显著的峰值,当风速值出现在其他时间时,也可以使₃出现次峰。      

2015~2020年济南市O3污染趋势及敏感性变化分析

基于环境空气质量站点监测数据及卫星遥感资料,研究了2015～2020年济南市近地面臭氧(O₃)污染的时空分布特征、变化趋势和前体物生成敏感性.结果表明,2015～2020年济南市O₃浓度呈上升趋势,全年O₃日最大8 h滑动平均值(MDA8)的第90百分位数(即年评价浓度)和4～9月MDA8 O₃浓度年均值分别以4.8μg·(m³·a)^-1和3.8μg·(m³·a)^-1的速率增长;各监测站点间O₃浓度水平差异逐渐缩小,且O₃浓度高值范围进一步扩大,济南市有16.1%和22.6%的监测点年评价值和4～9月MDA8 O₃出现了显著的正趋势(P<0.05),这些监测站点主要位于市区和靠近市区的郊区.卫星遥感监测数据显示2015～2020年4～9月济南市NO₂对流层柱浓度下降20.6%,年下降速率为0.3×10¹⁵     

北京市城区夏季大气VOCs变化特征及臭氧生成潜势

为深入了解臭氧(O₃)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O₃生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00～08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m^-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O₃     

青藏高原背景站大气VOCs浓度变化特征及来源分析

采用大气预浓缩与气象色谱/质谱联用法,对2013-09-13到2013-10-14期间在国家大气背景站青海门源站所采集的大气样品进行分析.结果显示,本次研究共检测出38种挥发性有机物(VOCs),其中烷烃16种,烯烃11种,芳香烃9种,卤代烃2种.从组成成分来看,烷烃所占比例最大,达58.6%,烯烃和芳香烃分别占29%和10.5%,卤代烃所占比例最小,仅为1.7%.观测期间大多数VOCs物种呈现白天浓度低、夜晚浓度高的变化趋势,具有明显的高原站点特性,但异戊烷、异戊二烯、甲苯则呈现相反趋势.采用臭氧生成潜势(OFP)对VOCs各组分活性进行分析,各类VOCs中烯烃对OFP贡献最大.利用主成分分析VOCs物种,提取出4个因子,分别归类于燃烧源、天然气和液化石油气的泄露、工业源、生物源.结合HYSPLIT 4.0后向轨迹模型,进一步确定气团的来源与运输途径,发现来自南向的污染源贡献是门源地区VOCs物种浓度增加的主要原因.     

上甸子区域背景站VOCs污染特征及其对臭氧生成贡献

大气中的挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)作为对流层臭氧和二次有机气溶胶的前体物,在光化学反应和细颗粒物污染中发挥着重要的作用.本研究于2017年9月1～27日在上甸子区域背景站开展VOCs的连续在线观测,对VOCs的浓度水平,时空变化特征,化学反应活性及其对臭氧生成的贡献进行了研究,并运用特征物种比值法对初始VOCs的来源进行了分析.结果表明, 2017年9月上甸子站总VOCs平均体积分数为12.53×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占到了总VOCs的65.3%,其次是烯烃和芳香烃,分别占到了总VOCs的26.7%和6.5%.从大气化学活性来看,上甸子站总的L^·OH(·OH损耗率)为5.2 s^-1,其中C4～C5烯烃占到了61%,其次是C2～C3烯烃,占到了12.8%.VOCs的臭氧生成潜势平均值为36.5×10^-9,烯烃是贡献最大的组分,占到了71.2%.烯烃中又以C4～C5烯烃的贡献最为突出,而体积分数较大的烷烃对臭氧生成的贡献却不大.对特...     

河南省臭氧污染趋势特征及敏感性变化

基于环境空气质量站点数据及卫星遥感数据,研究了河南省近地面臭氧（O₃）2015～2020年变化特征、趋势和生成敏感性.结果表明,2015～2020年,河南省近地面O₃浓度先上升后下降,2018年浓度最高,O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8）年均值为110.70μg·m^-3,各站点间的MDA8值差异逐渐缩小;河南省月均MDA8时间序列表现为上升趋势,增长速率为2.46μg·（m³·a）^-1,经Mann-Kendall趋势检验,除漯河、南阳和平顶山市外其它地市上升趋势均具有显著性意义（P<0.05）;6 a间四季MDA8浓度也呈增长趋势,增长大小为：秋季（19.31%）>冬季（17.09%）>春季（16.82%）>夏季（7.24%）; 2015～2019年河南省对流层NO₂高值集中在西北部,浓度呈下降趋势,下降速率为0.34×10¹⁵ molecules·（cm²·a）...     

上海市大气挥发性有机物化学消耗与臭氧生成的关系

本研究基于夏季上海3个不同功能站点臭氧(O3)及其前体物的观测结果,分析了上海不同地区O3及其前体物的污染特征及空间差异;采用参数化的方法估算了VOCs的大气化学消耗水平.结果表明,观测期间上海市区VOCs浓度约为20×10-9,高于西部郊区的17×10-9;两个地区VOCs最大增量反应活性(以O3/VOCs计)的平均值比较接近,约为5.0mol·mol-1.但是,市区VOCs的大气消耗水平(4.0×10-9)不足西部郊区VOCs消耗水平(8.3×10-9)的一半,这是西部郊区O3污染更重的重要原因;东部沿海郊区O3浓度的变化主要是由于区域输送.不同地区VOCs消耗水平与O3生成浓度的比值接近,说明不同地区VOCs消耗生成O3的效率接近;烯烃和芳香烃是最主要的VOCs消耗物种,二者对VOCs消耗量的总贡献高达90%.VOCs的消耗水平在正午达到最大,夜间消耗水平最低,日分布曲线与O3生成的日变化曲线相似,但O3峰值出现时间略晚于VOCs消耗水平峰值出现的时间.     

大连地区夏季非甲烷烃(NMHC)特征及其来源解析

非甲烷烃(NMHC)是臭氧的重要前体物之一,对臭氧的生成起着决定性的作用.为研究大连地区大气中NMHC的特征和来源,利用在线NMHC监测仪测定大连地区2014年7月和8月的NMHC组成、日变化并计算该地区的臭氧生成潜势,利用PCA受体模型初步估算大连地区NMHC来源.结果表明,大连地区总NMHC年平均浓度(体积分数)分别为80.7×10-9±62×10-9,其中烷烃所占比例最高,占NMHC总浓度的64%,其次是烯烃19%,芳香烃16%,乙炔1%.正癸烷、乙烯、正辛烷是大连地区NMHC中浓度最高的3种物质,部分物种浓度呈现明显的日变化特征.臭氧生成潜势(OFP)结果显示,大连地区芳香烃对该地区OFP的贡献最大,乙烯、间-乙基甲苯和对-乙基甲苯是对该地区OFP贡献最大的物质.利用主成分分析VOCs物种,提取出6个因子,分别归纳为溶剂使用、液化石油气(LPG)、汽车尾气、植物排放、石化炼制加工和老化气团传输.     

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.      

K+对Fe(Ⅵ)生成的稳定促进作用和机理研究

研究了在生成高铁酸盐反应过程中K⁺对Fe(Ⅵ)的稳定促进作用和机理.结果表明,当反应温度大于50℃时,K⁺比Na⁺更有利于高铁酸盐的生成.K⁺促进高铁酸盐溶液生成的最佳反应温度为65℃.在生成高铁酸盐反应过程中,增加K⁺浓度能提高高铁酸盐的产率,并且随着硝酸铁投加量的增加,K⁺影响显著.在硝酸铁投加量为85 g/L时,采用4.4 mol/L KOH制备的Fe(Ⅵ)浓度为0.05 mol/L;加入2 mol/L K⁺后,Fe(Ⅵ)浓度增加到0.15 mol/L.K⁺对高铁酸盐溶液生成浓度的影响在硝酸铁投加量大于75 g/L,反应温度低于55℃,ClO^-浓度低于1.16 mol/L时较为显著.K⁺在一定程度上可替代部分碱度,降低OH^-用量.在反应过程中K⁺能包裹在FeO^2-₄周围,减少Fe³⁺与FeO^2-₄接触,从而减缓Fe³⁺对FeO^2-₄的催化分解作用;同时K⁺能与FeO^2-₄生成K₂FeO₄晶体沉淀析出,降低溶液中FeO^2-₄浓度,Fe(Ⅵ)分解速率减缓,稳定性增加,Fe(Ⅵ)生成浓度增加.     

沧州市春季NMHCs空间分布特征

2015年春季在沧州市城区、郊区和潜在污染源附近选择了15个采样点进行同期采样.研究表明沧州市NMHCs总体上市区高于近郊及远郊区县;市区以高新区NMHCs浓度最高;郊县采样点除河间市略高外,其它采样点的浓度均明显低于市区浓度;机动车的道路排放是沧州市NMHCs的重要来源之一;沧州大化和沧州炼油在停产期间未对市区NMHCs产生明显影响;大港油田采油三厂采取了较完善的油气回收措施,未对市区NMHCs产生明显影响;平均来看,沧州市NMHCs中烷烃占65%,烯烃占16%,芳烃占19%;臭氧生成潜势(ozone formation potential,OFPs)主要来源于二甲苯(19%)、乙烯(14%)、甲苯(11%)、丙烯(5%)、异戊烷(5%)和异戊烯(5%)等;气溶胶生成潜势(formation potential of secondary organic aerosol,SOAFPs)主要来源于甲苯(28%)、蒎烯(28%)、二甲苯(16%)、乙苯(9%)和苯(9%)等.     

武汉市夏季大气挥发性有机物实时组成及来源

利用在线监测仪器获取了武汉市2019年6～7月环境大气中102种挥发性有机物（VOCs）小时浓度数据.观测期间ρ（VOCs）范围为24.9～254μg·m^-3,平均值为（67.7±32.2）μg·m^-3.依据臭氧浓度标准,将观测期间划分为清洁日和污染日,对比分析清洁日和污染日气象条件、 VOCs浓度、组成、臭氧生成潜势和来源差异.污染日NO_x、 CO和VOCs的平均值分别超出清洁日34.9%、 25.0%和27.8%.污染日烷烃、烯烃、芳香烃和含氧VOCs分别比清洁日高40.7%、 39.5%、 26.9%和21.5%.污染日总臭氧生成潜势为（102±69.6）μg·m^-3,超出清洁天33.5%.污染日液化石油气燃烧、工业排放、机动车排放、天然源和溶剂使用的平均贡献率分别比清洁日低3.4%、 2.5%、 0.2%、 1.3%和1.4%,油气挥发源平均贡献率比清洁日高8.8%.机动车排放源和油气挥发源的日变化均呈现早晚高、午后低的特征,与早晚高峰排放有关;LPG燃烧的日变化与餐饮油烟排放变化一致.浓度...     

中国ODS的排放及其对温室效应的贡献

分析了消耗臭氧层物质(ODS)在中国的消费状况和逐步淘汰的进程.选择1999年为基准年,列出了中国ODS的排放清单,根据各物质作不同用途的排放特点,计算了这些物质的实际排放量的臭氧消耗潜势(ODP)值和全球变暖潜势(GWP)值.结果表明,1999年中国排放的ODS的ODP值约43496t,按照GWP值折算,相当于约60.4106t当量碳.削减和淘汰ODS,不仅能够保护臭氧层,对控制全球变暖也有很大贡献.     

臭氧生物活性炭工艺运行中产生溴酸盐的可能性分析

为合理评估应用臭氧生物活性炭工艺中溴酸盐的生成情况,提出既能保证出水水质又能降低溴酸盐超标风险的方案.进行了小试与中试试验,系统地从原水水质和工艺参数两个方面入手,研究水质因素、初始溴离子浓度和臭氧氧化条件等对溴酸盐生成的影响,同时分析生物活性炭对溴酸盐的去除能力.结果表明:高初始溴离子浓度水平和臭氧接触程度(Ct值)促使更多BrOx-生成.在相同Ct值条件下,升高臭氧投加浓度可使溴酸盐生成量增高200%左右.以长江南京段江心洲夹江下游原水进行臭氧生物活性炭深度处理不会产生溴酸盐超标风险.生物活性炭(BAC)对于溴酸盐去除效果并不明显.运用臭氧生物活性炭工艺进行深度处理时,工艺中应着重注意控制溴酸盐在臭氧化过程中的生成而非依靠后续生物活性炭将其去除.     

BP人工神经网络预测邻苯二甲酸酯光化学降解

将反向传播人工神经网络（BP－ANN）用于邻苯二甲酸酯类化合物的光化学降解的预测中，选取正交设计的试验点作为反向传播人工神经网络的训练集，实现对全实验域试验点的预测，并与实测的试验数据比较。结果表明反向传播人工神经网络（BP－ANN）具有良好的预测能力。     

柳州市春季大气挥发性有机物污染特征及源解析

为了解我国西南岩溶工业地区VOCs 污染特征及其来源,2019年3 月用GC955 挥发性有机物在线监测系统对柳州市大气VOCs进行监测并对其污染特征、臭氧生成潜势(OFP)、气溶胶生成潜势(AFP)和正交矩阵因子模型(PMF)进行分析.结果表明:①研究区春季监测期间共检出50种VOCs组分,日平均摩尔分数为25.52...     

郑州市春季大气污染过程VOCs特征、臭氧生成潜势及源解析

利用GC5000在线气相色谱仪于2018年4月15日～5月15日对郑州市城区环境大气挥发性有机物(VOCs)进行监测,开展其污染特征、臭氧生成潜势(OFP)和来源解析研究.结果表明,监测期间,郑州市春季VOCs平均体积分数为40.26×10^-9,非污染日和污染日VOCs平均体积分数分别为35.82×10^-9和44.12×10^-9,污染日相较非污染日增长23%;VOCs物种对OFP的贡献表现为烯烃>芳香烃>烷烃>炔烃;源解析结果显示监测期间郑州市VOCs主要来源是LPG源(66.05%)、机动车源(47.39%)、工业溶剂源(37.51%)、燃烧源(37.80%)和植物排放源(11.25%),且污染日的LPG源和植物排放源的贡献率较非污染日增长22.92%和68.50%.