基于WRF-Chem的长三角地区PM2.5和O3污染协同控制研究

以PM_2.5和O₃浓度超标为表征的区域性大气复合污染已成为当前我国大气污染的主要问题,严重影响到经济的发展和社会的和谐,探究PM_2.5与O₃的协同控制近年来成为大气污染防控的热点.本文基于WRF-Chem模式,结合气象、大气污染物观测数据及MEIC排放清单等数据,依据不同比例的NO_x和VOCs减排量,设计了36组减排情景,模拟了长三角地区PM_2.5和O₃复合污染时段的空气质量状况.同时,利用综合经验动力学(CEKMA)方法,综合考虑NO_x和VOCs减排的边际效益成本和环境健康效益,评估了长三角地区NO_x及VOCs减排对PM_2.5和O₃大气污染控制的影响.最后,定性并定量地研究两者的协同关系及协同减排效果,给出了该区域在复合污染情景下的先侧重VOCs、后侧重NO_x减排的协同优化路径,采取先减少NO_x排放约7...     

新疆独山子区VOCs组成及其对O3和SOA的贡献

参照美国环保署USEPATO-14标准方法,分别于非采暖、采暖和沙尘期采集新疆独山子区空气样品,用预浓缩仪和气相色谱/质谱联用系统对其挥发性有机物（VOCs）进行分析.结果表明,采样期间独山子区各类VOCs对总VOCs的贡献大小依次是：烷烃（61.80%） > 烯烃（18.62%） > 芳香烃（10.16%） > 乙炔（9.42%）;用气溶胶生成系数（FAC）估算VOCs的二次有机气溶胶（SOA）生成潜势表明,对SOA生成贡献最大的是芳香烃,在非采暖、采暖和沙尘期的贡献率分别为97.80%、87.28%和69.52%;用SPSS软件和广义相加模型（GAM）分析气象因素、VOCs、O₃及NOx之间的关系,表明高温干燥天气有利于O₃生成,且独山子区O₃生成主要受VOCs控制,一些烯烃（如1-丁烯）与O₃呈显著线性关系.     

中国典型城市O3与前体物变化特征及相关性研究

为了解我国不同气候背景城市O₃污染及其与前体物的关系,选取北京市、沈阳市、银川市、成都市、南京市和广州市作为典型代表城市,基于这6个城市2014-2016年ρ（O₃）、ρ（NO₂）和ρ（CO）资料对O₃与其前体物质量浓度变化特征及二者相关性进行研究.结果表明:①2014-2016年6个城市ρ（O₃）年均值大小顺序依次为南京市>沈阳市>北京市>银川市>成都市>广州市,ρ（NO₂）年均值大小顺序依次为北京市>成都市>南京市>沈阳市>广州市>银川市,ρ（CO）年均值大小顺序依次为北京市>银川市>成都市>沈阳市>南京市>广州市.2014-2016年除广州市ρ（O₃）下降、沈阳市变化不明显外,其他城市ρ（O₃）总体呈上升趋势;各城市ρ（NO₂）和ρ（CO）普遍呈下降趋势.②广州市ρ（O₃）夏季最高、春季最低,其他城市四季ρ（O₃）大小顺序依次为夏季>春季>秋季>冬季;北京市、沈阳市和银川市四季ρ（NO₂）和ρ（CO）大小顺序依次为冬季>秋季>春季>夏季,成都市、广州市和南京市为冬季>春季>秋季>夏季.各城市ρ（O₃）和ρ（O_x）日变化呈单峰型,ρ（NO₂）和ρ（CO）日变化呈双峰型.③6个城市城区ρ（O₃）均低于清洁对照点,城区ρ（NO₂）和ρ（CO）均高于清洁对照点,并且城区与清洁对照点O₃及其前体物质量浓度差值随城市和月份变化存在一定的差异.④各城市ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）均呈负相关,与ρ（O_x）呈显著正相关;城区ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）的相关性均好于清洁对照点,清洁对照点ρ（O₃）与ρ（O_x）的相关性则好于城区.⑤各城市ρ（O₃）超标率随ρ（NO₂）和ρ（CO）的增加均呈先迅速上升再快速减小,之后缓慢变化的特征,但ρ（O₃）超标率峰值对应的ρ（NO₂）和ρ（CO）有所差异.研究显示,日照条件较好的银川市、北京市和沈阳市O₃与其前体物相关性较成都市、南京市和广州市强.      

北京地区SO2、NOx、O3和PM2.5变化特征的城郊对比分析

2006-01-01～2006-12-31在北京上甸子区域大气本底站和城区宝联环境观测站连续观测了SO2、NOx、O3和PM2.5的浓度,分析了北京城区和郊区的季节变化及日变化的差异,并结合风向讨论了城区污染对于大气本底的影响.结果表明,①NOx、SO2浓度在采暖季城郊差异最大,城区是本底的4～6倍,城郊O3有一致的浓度变化.本底站PM2.5在4、5月达到100μg/m3以上,是年平均的2～3倍;②NOx和SO2的日变化在城区表现为双峰型,在09:00前后和22:00前后形成高值,郊区表现为单峰型,在22:00前后出现高值.郊区O3的日变化峰值滞后于城区大约2 h.PM2.5日变化规律表现得较不规则;③西南风条件下本底各污染物浓度明显受城区输送影响而升高,东北风条件下干洁气团的影响比较明显.     

2013年夏季典型光化学污染过程中长三角典型城市O3来源识别

城市化、工业化、机动化的高速推进以及大气活性物质的大量排放,使得长江三角洲地区在夏秋季节面临严峻的以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题.然而,O3与其前体物之间的高度非线性反应过程使得其来源识别变得十分复杂,因此针对高浓度O3的控制途径仍不清楚.本文以2013年7月长三角地区发生的一次持续时间长、波及范围广、强度高的高浓度O3污染过程为研究案例,基于CAMx空气质量数值模型中耦合的臭氧来源追踪方法(OSAT),采用物种示踪的方法对长三角3个代表性城市上海、苏州、杭州近地面O3的污染来源开展了模拟研究,探讨了4个源区(上海、浙北、苏南和长距离输送)、7类排放源(工业锅炉和窑炉、生产工艺过程、电厂、生活源、流动源、挥发源和天然源)对上海、苏州和杭州城区地面O3的浓度贡献.研究结果表明:长距离输送以及区域背景产生的O3约在20×10-9~40×10-9(体积分数)之间;加上上海及苏南、浙北地区排放的前体物在长三角城区地区二次生成O3,可使O3上升至40×10-9~100×10-9(体积分数)乃至更高.模拟时段内日间8 h O3浓度的地区贡献分析结果显示,长距离传输对于上海、苏州、杭州的浓度贡献分别为42.79%±10.17%、48.57%±9.97%和60.13%±7.11%;上海城区O3来源中,上海本地污染贡献平均为28.94%±8.49%,浙北地区贡献约19.83%±10.55%;苏州城区O3来源中,苏南地区贡献约26.41%±6.80%;杭州城区O3来源中,浙北地区贡献约29.56%±8.33%.从各受点日最大O3小时浓度贡献来看,长距离传输贡献比例显著下降(35.35%~58.04%),而本地污染贡献上升.区域各类污染源贡献分析结果表明,长三角地区对O3污染贡献最为突出的几类污染源分别是工业锅炉和窑炉(浓度贡献约18.4%~21.11%)、生产工艺过程(19.85%~28.46%)、流动源(21.30%~23.51%)、天然源(13.01%~17.07%)和电厂排放(7.08%~9.75%).研究结果表明,工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOC排放以及流动源大气污染物排放,是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源.     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

泰山夏季O3和PM2.5污染特征及成因分析

华北地区是我国空气污染最严重的地区之一.泰山为华北平原最高峰,可代表华北地区背景大气的环境特征.本研究利用2021年6-8月在泰山顶的强化观测数据,开展了基于观测的化学盒子模型模拟,结合位于泰山下国控站点(泰安市监测站)同期监测数据的对比分析,探究了泰山顶夏季PM_2.5和O₃的污染特征及成因机制.结果表明：(1)观测期间,泰山顶NO₂、SO₂、CO的日均浓度均明显低于泰山下,而泰山顶O₃浓度相对更高.泰山顶O₃浓度超标天数为61 d,超标率为67.0%,最长连续超标天数达23 d;泰山顶PM_2.5日均浓度亦略高于泰山下.(2)泰山顶日间(07:00-17:00)O₃浓度主要来源于光化学反应,而夜间主要来源于区域传输.观测期间,泰山顶O₃的生成主要处于NO_x控制区.(3)随PM_2.5小时平均浓度的增加,其中二次无机盐(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)浓度增加的...     

O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV工艺降解炸药工业废水中RDX的试验研究

为了研究高级氧化技术对含黑索今(RDX)的炸药工业废水的处理效果,本文采用O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV 3种氧化工艺分别对废水中的RDX进行了降解试验,并对比分析了3种工艺的处理效果和机制。结果表明:O3/H2O2、O3/H2O2/UV工艺对RDX的去除率明显优于O3工艺;提高体系的pH值将有利于RDX的降解;随着RDX初始浓度的增加,RDX的去除率呈现下降趋势;投加H2O2和UV照射可提高臭氧的利用率,且O3/H2O2/UV工艺催化臭氧分解的能力比O3/H2O2工艺强。     

基于WRF-CMAQ/ISAM模型的榆林市夏季O3来源解析

为了更清楚地了解榆林市夏季臭氧污染来源,提出科学的治理建议,利用WRF-CMAQ模型对2019年7月榆林市和周边地区(包含太原市、西安市、银川市和呼和浩特市等省会城市)的O₃浓度进行模拟;利用ISAM模块,对榆林市一次重污染过程的O₃和其前体物NO_x、 VOCs来源进行量化.结果表明,重污染日榆林市的O₃主要来自模拟区域外的远距离传输(55.5%),其次是模拟区域内前体物的光化学反应生成(20.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为10.0%、 5.0%、 2.3%和2.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为1.2%)和初始条件(0.3%),剩余来源(23.6%)未能被成功标记;榆林市处于VOCs控制区,其VOCs由烷烃(76.5%)、酮类(9.2%)和其它种类的VOCs(14.3%)构成,VOCs来源有模拟区域内的污染源排放(45.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为22.0%、 11.4%、 6.3%和5.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为0.8%)和模拟区域外...     

2016年长三角城市群O3浓度的时空变化规律

基于2016年长三角城市群40个城市的监测数据,利用空间内插、空间自相关分析、热点分析等地统计分析方法,研究了2016年长三角城市群O₃浓度的时空变化规律.结果表明：2016年长三角城市群O₃平均超标天数比例为8.8%,O₃已成为造成长三角城市群空气污染的仅次于PM_2.5的重要污染物;夏、春、秋、冬季O₃浓度依次递减,由于梅雨的影响,O₃月均浓度变化曲线呈M型分布,2个峰值出现在5月和8月,谷值出现在6月;O₃超标主要发生在4~9月,超标天数占全年的98.1%,月均超标天数比例为17.3%;O₃浓度具有明显的空间分异规律,大体呈东北高西南低的态势,过杭州和马鞍山的直线可将长三角城市群O₃浓度划分为高值区和低值区,杭州-马鞍山线以东是O₃高污染城市聚集区,尤以环太湖经济圈最为严重.O₃浓度的空间分布格局与长三角城市群经济发展格局大体一致;O₃浓度具有空间集聚规律,4~7月O₃热点集中分布在环太湖经济圈至上海区域,受东南季风加强的影响,8~9月热点西移至以南京为中心的区域.     

基于边界观测的长三角某工业区O3来源特征

为研究上海某石化工业区臭氧来源特征,采用在线监测系统对该工业区O₃及其前体物和气象参数展开了为期3个月（2020年6~8月）的同步连续观测.采用TCEQ（Texas Commission on Environmental Quality）区域背景臭氧估算法和主成分分析两种方法研究工业区区域背景和本地生成O₃浓度贡献,并将两种方法进行对比分析.结果表明：①观测期间园区主导风向为东南风和东风,平均温度为27.12℃.ρ（VOCs-36）日均值为32.05~240.51μg·m^-3,烷烃浓度占比最大;ρ（NO_x）日均值为10.15~47.51μg·m^-3;ρ（O₃）为31.81~144.43μg·m^-3.②TCEQ法得出的区域背景O₃浓度[ρ_R（O₃）]为32.63~191.13μg·m^-3,本地生成O₃浓度[ρ_L（O₃）]为16.08~134.25μg·m^-3,区域背景占比ω（TCEQ）为32.6%~87.7%.主成分分析计算得出的区域背景[ρ_PCA-R（O₃）]为66.38~219.83μg·m^-3;③TCEQ法计算得出的本地生成O₃浓度变化基本能够与该园区内臭氧生成潜势的变化对应,两种方法具有良好的吻合效果,经验证结果具有可靠性;④剔除由于站点浓度异常情况带来的计算误差,观测期间区域背景O₃占比基本处于75%~95%范围内.综上,园区内O₃浓度组成以区域输送为主,应重点关注工业区周边城市的O₃污染治理,落实长三角区域联防联控措施.     

长江三角洲地区大气O3和PM10的区域污染特征模拟

以TRACE-P污染源资料及上海市地方排放清单为基础,采用Models-3/CMAQ环境空气质量模型和中尺度气象模式MM5,模拟研究了2001-01和2001-07长三角近地面二次污染物O₃及PM₁₀的浓度分布及输送状况,并以上海市国控点2001年冬、夏季各10 d的小时监测数据对模型进行了验证.验证结果显示,Models-3/CMAQ对O₃和PM₁₀的模拟结果与监测值的相关系数分别为0.77和0.52;一致性指数分别达到0.81和0.99.模型对O₃小时最高浓度的估算偏低27%,标准偏差为-3.1%;对PM₁₀小时平均浓度的估算偏低10%,标准偏差为46%.模型已具备再现和模拟长三角大气污染输送过程的能力,且误差落在可接受的范围之内.模拟结果显示,2001-07长三角区域16个主要城市中,有14个城市O₃小时最大浓度超过国家二级标准,高浓度O₃可覆盖苏南和浙北广大区域.2001-01泰州、扬州、南京、镇江、常州等城市受本地排放源和北部大气污染输送的影响显著,大气PM₁₀日均浓度超过PM₁₀国家二级标准.长三角地区环境空气质量与污染类型受大气污染传输与化学转化的影响十分明显.夏季太阳辐射较强时,南部城市排放的污染物常以二次污染物的形式影响下风向城市;太阳辐射较弱的情况下,则以一次污染物输送为主的形式影响周边地区.冬季长三角区域颗粒物污染总体水平较高,这与我国北方地区排放的颗粒物在西北风作用下向长三角输送造成的影响密切相关.长三角地区的大气污染已逐渐从局地转为区域问题.     

成都市春季O3污染特征及关键前体物识别

2018年4月在成都市区开展了臭氧（O₃）以及挥发性有机物（VOCs）等污染物的在线监测,搜集了成都市国控站点数据,对O₃污染特征进行分析,利用增量反应活性（RIR）的方法识别了O₃生成的关键前体物.结果表明,成都市2016~2018年的4月的O₃污染程度逐年加重,O₃日变化呈现单峰态;当温度大于20℃,风速处于1~1.5 m·s^-1,相对湿度小于65%时,O₃超标率在4月会高于80%;2018年4月,O₃超标天的NO_x日均浓度是非超标天的2.3倍,VOCs日均浓度是非超标天的2倍;人为源VOCs、CO、天然源VOCs和NO_x这4大类前体物在臭氧超标天对O₃的RIR值依次为2.4、0.87、0.06和-2.6,说明O₃处于VOCs控制区;从VOCs物种来看,间/对-二甲苯、乙烯、反-2-丁烯、丙烯、邻-二甲苯、甲苯、丙酮、异戊二烯、异戊烷和正丁烷等为O₃生成的关键活性VOCs物种.     

被动采样监测珠江三角洲NOx、SO2和O3的空间分布特征

为获得珠江三角洲区域污染特征,采用被动扩散采样技术,在珠江三角洲200 km×200 km网格区域内测量11月两周暴露的NO2、SO2和O3浓度水平,采用克里格空间插值法(Kriging)获取NOx、SO2和O3的空间分布特征,并与源清单和已有模型结果比对.采用反向轨迹方法模拟了O3的输送途径.结果表明,采样期间珠江三...     

长江三角洲地区CO2浓度本底特征及来源分析

二氧化碳(CO₂)是引起全球变暖的最主要的温室气体(GHGs),直接观测大气CO₂浓度对于研究人类活动和自然活动对大气温室气体的贡献至关重要,而在多个高度上观测大气CO₂浓度则有助于明晰CO₂浓度的时空变化规律,确定其影响机制.本文利用临安区域大气本底站2018-12—2020-11不同高度(距地面21 m、53 m)处的CO₂在线观测数据,结合日变化及地面风的影响,对观测数据进行筛分,采用HYSPLIT后向轨迹模型和潜在源贡献因子法,初步探讨气象因素以及大气远距离传输对长江三角洲地区大气CO₂浓度的影响.结果表明,临安站高低层大气CO₂日变化呈夜间高于白天的特点;低层CO₂浓度大于高层,冬季高低层浓度差小于其他三季;日较差呈夏季>春季>秋季>冬季的特点;大气CO₂本底季节变化由于受到风向和气团传输的影响呈现出冬季>春季>秋季>夏季的特点;潜在源贡献分析得...     

华东地区对流层O3和前体物HCHO及NO2的时空特征

通过OMI遥感卫星数据分析华东地区2005~2021年大气对流层臭氧（O₃）、二氧化氮（NO₂）和甲醛（HCHO）柱浓度的时空特征,利用后向轨迹模型（HYSPLIT）探究其来源.结果表明：① 17年间,对流层O₃柱浓度平稳增加,2010年上升到最大值,之后呈现一种波动起伏的状态;NO₂在2005~2012年呈增加趋势,2012~2021年缓慢下降;HCHO柱浓度由2005年的1.15×10¹⁶ molec ·cm^-2呈现增长趋势,上升到2021年的1.8×10¹⁶ molec ·cm^-2.②在空间上,3种污染物柱浓度总体上呈现北高南低的空间格局,北部为高高聚集区域,中部为无特征区域,南部为低低聚集区域.③ O₃的敏感性呈现为：春季η<2.3,属于VOCs控制区;夏季η<4.2,表现为大部分地区是NO_x-VOCs协同控制区,少部分地区是VOCs控制区;秋季η<4.2,主要为VOCs控制,极少部分为NO_x-VOCs协同控制区;冬季η<2.3,为VOCs控制区,山东省以VOCs控制为主.④因2005~2021年O₃在山东省呈现为高高聚集,所以选取2021年山东省的省会城市济南市进行O₃来源解析,2021年济南市的O₃浓度增加有两个方面,一是通过远距离的气团输送主要来自于江苏省的连云港市和河北省的沧州市;二是近距离的气团输送来自于济南市附近城市的污染和黄海、渤海经济区,且聚集性分析与潜在源贡献因子算法（PSCF）和权重轨迹分析法（CWT）有相同的结果.     

基于情景模拟的长江三角洲极端降水风险评价

利用长江三角洲1961—2013年逐日降水资料,采用极值分布、耿贝尔分布和皮尔逊分布等频率分析方法推算极端降水各重现期概率强度值,设计五年、十年、百年一遇情景,结合适合长三角地区的极端降水阈值和下垫面数据,从致灾因子危险性,典型承灾体脆弱性和暴露频率三方面评价了长江三角洲地区极端降水潜在风险。研究发现:城市化最高的中部地区脆弱性最高,分布着大量耕地的北部地区次之,南部地区由于林地众多,脆弱性相对较小;各种情景下,随着重现期的增大,极端降水风险显著提高,整体上来说,南部城市可接受风险较高,北部与中部城市可接受风险较低。研究方法可为极端降水引发的雨洪灾害研究提供新的思路,研究结果可为长三角城市化过程中土地覆被转变、城市排水管网建设以及区域防灾减灾计划提供参考。     

基于3D框架的长三角城市群工业污染物排放研究

为了厘清主要经济地理要素与城市群工业污染物排放量的关系,引入新经济地理学3D——density(密度)、distance(距离)、division(分工/分割)框架,并采用该框架系统分析主要经济地理要素与长三角城市群污染物排放量之间的关系. 结果表明:①地均GDP对长三角城市群工业污染物排放量均存在显著影响,与工业SO₂、废水和烟粉尘排放量的弹性系数分别为0.027、2.080和1.014. ②综合交通距离对工业废水和烟粉尘排放量存在显著影响,弹性系数分别为-1.638和-0.625,而心理距离对污染物排放量未产生显著影响. ③分工/分割要素对城市群工业污染物排放量的影响各不相同. 外商直接投资对工业SO₂、废水、烟粉尘排放量存在显著影响,制造业专业化指数仅对工业SO₂和烟粉尘排放量有显著影响,而进出口总额占GDP比重与工业废水和烟粉尘排放量存在显著影响. ④长三角城市群工业污染物排放量与地均GDP、外商直接投资呈正相关,与综合交通距离、制造业专业化指数和进出口总额占GDP比重呈负相关,缓解长三角城市群工业污染物排放困境,不仅要适度控制经济发展速度和提高外资进入的环境标准,还应进一步优化长三角城市群在国内外市场上的分工和协作地位.      

长三角地区PM2.5浓度对土地利用/覆盖转换的空间异质性响应

长三角地区PM_2.5污染受区域空间效应的影响,其可持续治理方向仍不清晰.结合随机森林、空间计量模型和多尺度地理加权回归模型（MGWR）,探讨PM_2.5浓度对土地利用/覆盖转换的多尺度空间响应过程.结果表明：（1） 2000～2018年长三角地区PM_2.5浓度呈现出4类空间连续聚集的时空变化模式,区域性同步变化强烈;（2）土地转换对PM_2.5浓度的相对影响表现复杂,耕地与林地的源-汇效应显著.邻域分析表示周围聚集性土地利用/覆盖转换普遍比单一像元时作用更显著,空间效应明显;（3） PM_2.5浓度变化与林地、草地转换类型大多呈显著负相关,与耕地、建设用地和水体之间的转换类型呈显著正相关.随机森林模型重要性排序及相关系数强度表明：耕地-耕地（29.65%及0.650）、林地-林地（26.98%及0.726）、建设用地-耕地（22.57%及0.519）、耕地-林地（17.84%及0.602）和耕地-建设用地（16.34%及0.424）之间转换对PM_2.5浓度变化贡...