天津市区县间大气污染相互传输贡献研究

灰霾污染是当前天津市面临的首要大气污染问题。应用MM5/CMAQ模型,选取1月和7月作为冬、夏两季典型代表月份,采用源开关法,对天津市各区县之间的PM2.5污染相互传输贡献进行识别分析。结果表明,天津市各区县间的相互污染影响具有较显著的季节变化和区域分布特点。在冬夏两季的北辰和滨海新区,50%以上污染都来自于本区域贡献。冬季,中心城区和平、河东、河西、南开、河北约30%的污染来自于本区域贡献;夏季,中心城区来自本区域贡献大幅减少,而静海、宁河、津南及东丽等区来自本区域贡献比重较冬季有所增加。总体而言,滨海新区和北辰区主要受本地污染源影响,其他区域受外部源贡献影响较大。研究结果为筛选重点控制区域,制定城市大气污染治理控制方案提供科学依据。     

天津市某小学儿童个体PM_(2.5)暴露特征及来源解析

为探讨儿童个体PM2.5暴露水平及来源,分别于2010年5月17日—6月24日(夏季)和11月8日—12月3日(冬季)对36名9~12岁小学生进行个体PM2.5暴露样品的采集和分析.结果表明:天津市某小学儿童夏、冬两季个体PM2.5暴露浓度(以质量浓度计)分别为(74.7±29.5)和(122.4±42.3)μg/m3,冬季暴露水平高于夏季,可能与冬季取暖有关.两季PM2.5载带的Al和Si,Zn、Pb和Mn的质量浓度分别呈显著相关;夏、冬两季SO42-和NO3-质量浓度之和分别占个体PM2.5暴露浓度的43.3%和39.5%.夏、冬两季NO3-和SO42-质量浓度平均值之比分别为2.3和0.6,说明夏季机动车排放为主导源,冬季则为固定源(如工业源和燃煤源).冬季OC(有机碳)和EC(无机碳)质量浓度分别高于夏季,与PM2.5质量浓度的季节变化趋势一致.源解析结果表明,天津市儿童夏季PM2.5暴露的来源为二次源、机动车排放、土壤尘、工业源和机动车添加剂,贡献率分别为30.4%、28.9%、12.8%、20.8%和7.1%;冬季则为二次源、机动车排放、土壤尘、工业源、燃煤源和道路尘,贡献率分别为26.5%、24.5%、13.7%、10.3%、19.9%和5.1%.     

西安城区大气PM_(2.5)中有机碳与元素碳的污染特征

为研究西安市夏、秋、冬3季大气细颗粒物中碳组分的污染变化规律,于2013年夏、秋、冬3季在西安市明城墙内采集大气中的PM2.5样品,测定了样品中的有机碳和元素碳的含量。结果显示,PM2.5中OC和EC的季节平均浓度冬季最高,秋季次之,夏季最低。OC/EC的比值在夏、秋、冬3季均超过2.0,说明采样期间夏、秋、冬3季均存在二次污染。OC/PM2.5的比值夏秋两季差异较小,冬季明显高于夏秋两季;EC/PM2.5的比值在夏、秋、冬3季的变化不大。OC和EC的相关性:夏季秋季冬季。OC与PM2.5的相关程度冬季秋季夏季,且随季节更替变化明显;EC与PM2.5的相关性:秋季夏季冬季。即随着季节变化PM2.5浓度水平整体升高、污染加重时,PM2.5中的OC所占比例明显升高,EC比较稳定,说明受人为影响的二次排放为主要成分的OC对PM2.5贡献更大。     

城市空气质量数值预报系统对PM2.5的数值模拟研究

发展了南京大学城市空气质量数值预报模式系统(NJU-CAQPS),在模式系统中引入了气溶胶模块.运用该系统对南京地区冬夏两季PM2.5浓度的时间变化规律和空间分布特征进行了数值模拟研究,通过与实际观测资料对比,检验发展后的模式系统对于细颗粒物的模拟性能.结果表明,南京市城近郊内冬夏两季PM2.5浓度具有明显的时空变化特征,一般在半夜和清晨会出现较高浓度,午后至傍晚浓度较低.冬季浓度高于夏季,冬夏两季算例的浓度日均值之比为1.51.空间分布受到排放源位置、地面流场等因素影响.二次气溶胶在PM2.5中占相当的份额,冬夏两季算例中二次气溶胶在PM2.5中所占比例分别为12%和15%,夏季二次气溶胶对PM2.5浓度贡献较冬季大.与实际观测资料的对比验证表明,经过发展的该模式系统对于城市PM2.5等颗粒物的模拟性能良好.     

京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的整体贡献和单位减排量贡献均较小.工业部门内贡献最大的为钢铁冶金行业,其次是水泥、工业锅炉、炼焦、石灰砖瓦和化工行业.与各部门各物种排放量的比较反映出各排放源贡献大小与其一次PM_(2.5)排放水平高度相关.因京津冀地区冬季NO_x减排对PM_(2.5)形成的促进作用,以及冬季较弱的大气垂直扩散作用,各排放源夏季减排比冬季普遍更有效,交通源、电厂源以及工业源中的水泥、工业锅炉和石灰砖瓦行业夏季减排效果相比冬季优势明显.民用源由于采暖季排放较高而冬季贡献更明显,农业源因秸秆开放燃烧量大,冬季单位减排量贡献十分显著.从同等幅度减排考虑,应将工业源作为控制重点,优先控制其一次PM_(2.5)排放,在部门内进一步重点控制钢铁冶金行业的NO_x和SO_2排放、水泥行业的夏季NO_x排放以及炼焦行业的SO_2和NMVOC排放.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.     

天津市大气污染源排放清单的建立

通过调研天津市工、农业生产和居民生活的统计资料,研究分析文献报道的各种污染源排放因子,计算出天津市各行业、各区县NOx、SO2、NMVOC、CO、NH3、PM10、PM2.5等污染物的排放量,发展了天津市2003年排放源清单.结果显示,天津市2003年各类污染物质的排放量NOx为1.77×105t,SO2为2.59 ×105t,NMVOC为2.24×105t,CO为1.33×106t,NH3为7.40×104t,PM10为2.52×105t,PM2.5为1.10×105t.从排放源的行业分布来看,燃煤源、汽车移动源、秸秆燃烧源是天津市大气污染物的重要排放源,燃煤源对各污染物的贡献分别为NOx46%,SO284%,NMVOC 1%,CO 58%,PM1018%,PM2.5 24%.火电、水泥、钢铁、炼焦、原油加工等行业依然是重要的工业污染排放源,火电对SO2的贡献为13%,钢铁对SO2的贡献为24%,对CO的贡献为30%.2003年天津市区对NO,、S02、NMVOC、CO等污染物的贡献均高于其它区县,对PM10、PM2.5的贡献也很高;塘沽区对NOx、SO2、NMVOC、CO等污染物的贡献很大,蓟县、武清区、宝坻区对NH3、PM10、PM2.5的贡献很大.     

基于PMF模型的北京市PM2.5来源的时空分布特征

2012年8月至2013年7月,对北京市定陵、车公庄、东四、石景山、通州、房山、亦庄和榆垡等8个站点的大气细颗粒物PM2.5进行了12个月次的同步采样观测,并测定了其中元素碳、有机碳、水溶性离子和无机元素的浓度水平.利用PMF模型对PM2.5的来源进行解析.结果表明,北京市PM2.5的主要来源为二次源、燃煤、地面扬尘、机动车排放、工业源和建筑尘等,年均贡献率分别为42%、19%、19%、10%、6%和4%.PM2.5的来源具有显著的季节变化,春季大风天气频繁、地面扬尘源为主要来源,而夏、秋、冬季均以二次源为主,尤其是夏季二次源贡献达56%,冬季燃煤源对PM2.5的贡献显著提升为25%.污染源贡献也存在一定空间差异,冬春季燃煤源对郊区点的贡献显著高于城区点,而二次污染源具有区域性污染特征.在区域性积累型重污染日,二次源对PM2.5的贡献均占主要地位,对气态前体物NOx、SO2和VOCs等的控制对PM2.5的减少至关重要.     

天津市PM2.5污染特征与来源解析

使用2013—2018年大范围长期连续PM_(2.5)观测数据分析了天津市PM_(2.5)污染特征,并使用SMOKE/WRF/NAQPMS模型研究了天津市不同季节PM_(2.5)来源情况。天津市近年PM_(2.5)浓度逐年下降,2013—2018年的年均浓度从96μg/m3下降到52μg/m3,均呈现冬季浓度最高,春、秋季较高,夏季最低的趋势;空间分布上呈西高东低、南高北低的分布特征。本地排放是天津市PM_(2.5)主要来源,不同季节占比为30%～40%,周边城市的跨省输送特征明显,沧州市的贡献约为10%,廊坊市的贡献在、秋冬季较大,为10%～14%,山东省在冬季以外的季节也有10%左右的PM_(2.5)贡献,国外及海洋的贡献在夏季较大(23%),但在其他季节的贡献较小。多数时期二次生成的PM_(2.5)贡献比例最大,贡献为30%～40%,说明天津所在的华北地区二次反应较强烈。另外,居民源与工业源的排放占比也较大,特别是冬季的居民源,占比高达42%。制定防治措施时可考虑不同季节的地区联防联控,但由于本地的排放占比均较大,在任何季节都应该强化本地排放的控制,控制重点是居民源与工业源。     

基于模式模拟的苏皖鲁豫交界区典型月份PM2.5来源解析

基于WRF-Chem模式模拟分析了2019年1月、7月苏皖鲁豫交界区本地排放对PM_2.5污染水平的贡献以及不同污染源对PM_2.5浓度和化学组分的贡献.结果表明：WRF-Chem模式合理地模拟了研究时段内苏皖鲁豫交界区PM_2.5的空间分布特征,PM_2.5的化学组分中冬季NO₃^-含量最高,夏季SO₄^2-含量最高.在不同的污染源中,民用源是冬季苏皖鲁豫交界区PM_2.5最主要的来源,贡献约为35.87%,农业源和工业源对PM_2.5的贡献分别为28.71%、22.17%;工业源是夏季苏皖鲁豫交界区PM_2.5最主要的来源,贡献达到50.57%,电力源、农业源和民用源的贡献分别为18.05%、15.14%和12.22%.从各污染源对PM_2.5污染贡献量的小时变化上看,工业源和民用源对冬季PM_2.5贡献量呈现明显的双峰双...     

成都市夏冬季大气胺颗粒物的单颗粒质谱研究

基于单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）对成都市夏冬两季大气胺颗粒进行了综合观测,结合ART-2a算法及人工合并,2个季节大气中的胺颗粒都可分为7类,各类颗粒贡献的季节差异明显,燃烧源颗粒（如EC）在夏季贡献较大,而老化的有机碳颗粒（OCa）贡献在冬季显著升高.两季节平均质谱差减进一步证明夏、冬季分别以燃烧源和老化的胺颗粒为主.因高温分解,夏季胺颗粒占比在正午出现明显的低值,而下午的燃烧活动（如生物质燃烧）对该占比提升作用明显;冬季胺颗粒占比在白天显著高于夜间.随污染加重,胺颗粒数在夏冬两季均快速增加,其中夏季EC颗粒升高最为明显,污染最重时贡献可达47%;冬季升高最明显的是老化程度更高的OCa颗粒,当PM_2.5浓度达到200μg/m³以上时,其贡献比例可达37%.因此,由于污染源和气候条件的差异,成都市大气胺颗粒形成机制和理化特征季节差异巨大.     

Characterizing ionic species in PM2:5 and PM10 in four Pearl River Delta cities, South China

PM_(2.5)and PM_(10)samples were collected at four major cities in the Pearl River Delta(PRD),South China,during winter and summer in 2002.Six water-soluble ions,Na~ ,NH_4~ ,K~ ,Cl~-,NO_3~- and SO_4~(2-)were measured using ion chromatography.On average,ionic species accounted for 53.3% and 40.5% for PM_(2.5)and PM_(10),respectively in winter and 39.4% and 35.2%,respectively in summer. Secondary ions such as sulfate,nitrate and ammonium accounted for the major part of the total ionic species.Sulfate was the most abundant species followed by nitrate.Overall,a regional pollution tendency was shown that there were higher concentrations of sulfate, nitrate and ammonium in Guangzhou City than those in the other PRD cities.Significant seasonal variations were also observed with higher levels of species in winter but lower in summer.The Asian monsoon system was favorable for removal and diffusion of air pollutants in PRD in summer while highly loading of local industrial emissions tended to deteriorate the air quality as well.NO_3~-/SO_4~(2-) ratio indicated that mobile sources have considerably contribution to the urban aerosol,and stationary sources should not be neglected. Besides the primary emissions,complex atmospheric reactions under favorable weather conditions should be paid more attention for the control of primary emission in the PRD region.     

成都市冬季大气颗粒物组成特征及来源变化趋势

年冬季分别在成都市8个环境受体采样点采集PM₁₀、PM_2.5样品,同时采集颗粒物源类样品,分析上述样品质量浓度及多种无机元素、水溶性离子和碳组分的含量,以对这3 a冬季大气颗粒物浓度、特征组分、来源及变化趋势进行分析. 使用CMB-iteration模型对成都市中心城区的PM₁₀、PM_2.5进行来源解析. 结果表明: 成都市冬季ρ(PM₁₀)在工业区最高,PM_2.5污染呈现区域性特征;冬季PM₁₀的主要来源有扬尘、二次硫酸盐、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,上述5类源在2010─2012年的分担率分别为24%～29%、17%～22%、13%～16%、6%～12%、6%～11%;对PM_2.5有重要贡献的源类有二次硫酸盐、扬尘、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,这5类源在2010─2012年的分担率范围分别为25%～27%、19%～22%、12%～15%、11%～13%、8%～11%. 二次粒子、扬尘等是成都市大气颗粒物的主要污染源,其中扬尘、建筑水泥尘等以粗粒子为主的源类浓度贡献呈逐年下降趋势,而二次粒子等以细粒子为主的源类浓度贡献则逐年上升,成都市冬季大气细颗粒物污染加重.      

厦门市大气可吸入颗粒物源解析的研究

采用2004～2005年对厦门大气中PM10开展的3期采样分析数据,利用主因子分析法定性分析厦门大气中可吸入颗粒物的主要来源,并结合多元线性回归法,求出定量的结果。分析结果表明,影响厦门市可吸入颗粒物的主要来源有四种:工业燃煤、汽车尾气、土壤风沙尘和海盐粒子,其中二次粒子为主要污染源,贡献率为30.0%,其次为汽车尾气占29.4%,土壤风沙和建筑尘的贡献约占21.7%,海洋粒子的贡献为6.5%,不可识别源18.1%。     

天津市EC和OC气溶胶排放源的估算

通过调研天津市污染源,在原有NO_x,SO₂,NMVOC,CO,NH₃,PM₁₀和PM2.5等污染物的基础上,从工农业生产和居民生活方面计算了天津市各行业、各区县的元素碳(EC)和有机碳(OC)排放量,对天津市2003年大气污染源排放清单进行了发展和补充. 结果表明:天津市2003年EC排放量为1.30×104 t,OC为2.40×104 t. 从排放源的行业分布来看,燃煤源是天津市EC和OC的重要排放源,对EC和OC排放量的贡献均为42%. 移动源与秸秆燃烧也是较大排放源,移动源对EC和OC排放量的贡献分别为43%和35%,秸秆燃烧对EC和OC的贡献分别为15%和23%. 炼焦、钢铁行业是EC和OC的主要工业源,炼焦行业的EC和OC排放量分别占工业源排放量的47%和23%,钢铁行业的EC和OC排放量分别占工业源排放量的24%和18%. 2003年天津市区对EC和OC的贡献均高于其他区县,其次,武清区、塘沽区对2种污染物的贡献也很高. 民用源的EC排放量在PM_2.5中占33.7%. 集中供热的OC排放量在PM_2.5中占67.6%,在各行业中最高. EC和OC排放量在PM2.5中所占比例最高的区域均在市区,最高值分别为25.0%和43.3%,其次是大港区和塘沽区.秸秆燃烧和移动源的估算误差较小,工业燃煤源的估算误差较大. 秸秆燃烧的正负误差分别为+18%和－16%,工业燃煤源的正负误差分别为+300%和－50%.      

天津某老年社区夏冬季室内与个体暴露PM2.5对比

于2011年夏季(6月13日—7月2日)和冬季(11月30日—12月12日)在天津市某老年社区采集室内与老年人个体暴露PM_2.5样品,分析二者的质量浓度及化学组分特征. 结果表明:夏、冬季室内ρ(PM_2.5)分别为(138±103)和(173±136)μg/m3,二者差异显著(P<0.05);冬季室内ρ(PM_2.5)、ρ(SO₄2-)和ρ(OC)显著高于夏季(P<0.05),初步推断是由于冬季燃煤取暖排放的大量颗粒物渗透进入室内所致;冬季室内源(如清扫和吸烟)对某些室内PM_2.5组分(Al、Ca和Cd)的贡献较夏季显著. 对个体暴露与室内ρ(PM_2.5)的相关性分析发现,二者在夏、冬季均显著相关(P<0.05). 在受试老年人时间活动模式基础上,采用COD(分歧系数)评估室内和个体暴露PM_2.5化学组成的相似度,结果显示,室内与个体暴露PM_2.5的COD在夏、冬季分别为0.34±0.10和0.37±0.12;冬季受试老年人在交通微环境所处时间较长,致使COD大于0.5的样本数所占比例较夏季高. 室内和老年人个体暴露PM_2.5的ρ(OC)/ρ(EC)在夏、冬季均相近,说明二者的碳组分来源相似.      

天津市滨海新区PM_(2.5)污染时空分布及影响因素研究

为了降低天津市滨海新区中PM_(2.5)的污染,需要对天津市滨海新区PM_(2.5)污染的时空分布和影响因素进行研究。研究天津市滨海新区近年来PM_(2.5)的时空分布特征,并选取PM_(2.5)的相关指标,对天津市滨海新区PM_(2.5)污染影响因素进行分析。结果表明,在天津市滨海新区的冬季时,PM_(2.5)的质量浓度值最高,在滨海新区的夏季时,PM_(2.5)的质量浓度值最低。PM_(2.5)在天津市滨海新区昼间大气中的质量浓度低于夜间大气中的质量浓度。     

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.