西安市PM2.5中环境持久性自由基污染特征

环境持久性自由基（EPFRs）是相对传统短寿命自由基提出的一种半衰期较长的新型环境风险物质,可将O₂分子转化为活性氧物质,从而危害人体健康.为研究2018年西安市大气PM_2.5中EPFRs的种类、浓度及其来源,本文利用电子顺磁共振波谱方法对2018全年的大气PM_2.5样品进行EPFRs分析.结果表明：2018年西安市PM_2.5中EPFRs年平均大气浓度为2.16×10¹⁴spins/m³,范围为6.27×10¹²~1.07×10¹⁵spins/m³,呈现冬季>秋季>夏季>春季的季节变化特征.按照EPFRs年平均浓度计算出西安市民每人每天吸入体内EPFRs的量相当于7支香烟,而在冬季雾霾天气高达35支香烟.西安市PM_2.5中EPFRs的年平均g因子为（2.0034±0.0002）,说明其可能主要是以碳为中心的自由基.相关性结果发现EPFRs与SO₂和NO₂显著相关,说明煤炭燃烧源和交通源可能是西安市PM_2.5中EPFRs的重要来源.     

“三年行动计划”对大气环境持久性自由基污染特征和来源的影响

采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018～2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_2.5中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM_2.5中EPFRs平均浓度(5.03×10¹⁴spins/m³)比实施前(7.18×10¹⁴spins/m³)下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×10¹⁴spins/m³)是夏季(3.10×10¹⁴spins/m³)的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM_2.5中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最...     

环境持久性自由基健康风险研究进展

环境持久性自由基（EPFRs）是一种广泛存在于自然环境中的环境风险物质,因其能够长时间存在于环境中并会与氧气作用生成活性氧进而危害人体健康,所以EPFRs的健康风险成了近年来的研究热点。该文针对EPFRs的健康风险研究进展进行了概述,介绍了EPFRs的浓度检测方案及毒性检测方法,主要包括活性氧检测、生物毒性检测及毒性等量换3种常用方法。燃料的不完全燃烧及二次光化学作用是EPFRs的主要生成机制。毒理学研究表明,EPFRs不但会对人体呼吸系统及免疫系统造成危害,进而造成哮喘及心血管疾病,也会影响动植物的生长。在未来的研究中可以针对不同机制下生成EPFRs的毒性进行具体研究,以期更好地揭示实际环境中EPFRs的健康风险。     

南昌市大气颗粒物污染特征及PM2.5来源解析

为探讨2013年南昌市大气颗粒物的污染特征及分布状况,收集南昌市9个大气监测站点实时发布的PM₁₀和PM_2.5数据,分析了ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）和ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）的变化规律及其与气态污染物的相关性,并结合污染严重的秋季时段,采用PCA-MLR（主成分分析-多元线性回归）模型对大气PM_2.5中化学组分来源进行解析.结果表明:①ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）的年均值分别为（115.4±39.1）（69.1±26.8）μg/m3,均超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值,ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）的最高值分别出现在石化、省外办监测站点,最低值出现在林科所监测站点.ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）季节性变化特征明显,呈冬季>春、秋两季>夏季的趋势,全年ρ（PM₁₀）超标天数占比为25.48%,ρ（PM_2.5）超标天数占比为36.71%,各季度ρ（PM_2.5）超标天数占比均高于ρ（PM₁₀）.②受人为活动和边界层高度的影响,ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）日变化呈双峰双谷形态,一个波峰出现在08:00-10:00,另一个波峰出现在20:00-22:00,并且晚间小时峰值高于早间,最低值出现在15:00.③ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）年均值为60.3%,在冬季最高达65.1%,相关性分析发现ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）存在较显著的线性关系,表明二者具有同源性.④ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）均与ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（CO）呈显著正相关,并且冬季相关性高于夏、秋两季;而ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）均与ρ（O₃）全年呈显著负相关,并且夏、秋两季相关性高于冬季,说明气态污染物的二次转化对ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）有较大影响.⑤南昌市秋季PM_2.5的最大污染源为道路扬尘/机动车尾气混合污染源,其次分别为施工扬尘源、燃煤源、冶炼尘/生物质燃烧混合污染源,各污染源对PM_2.5的贡献率分别为40.9%、35.8%、12.4%、10.9%.研究显示,南昌市PM_2.5的污染程度较PM₁₀严重,PM_2.5已成为南昌市大气颗粒物污染的主要组分,PM_2.5主要来源为城市扬尘和机动车尾气.      

武汉市大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源

于2016年8月—2017年4月采集了武汉市PM2.5样品,使用离子色谱法分析了PM2.5中的水溶性离子(F-、Cl-、SO2-4、NO-3、Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+),并研究其污染特征及来源.结果表明,武汉市PM2.5质量浓度变化范围为24.8～215.7μg·m-3,均值为(81.3±38.1)μg·m-3.9种水溶性离子的年均质量浓度占PM2.5质量浓度的29.3%,其中,SO2-4、NO-3、NH+4(三者合称SNA)为主要的水溶性离子,SNA占PM2.5质量浓度的23.3%～32.0%.硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)年均值分别为0.4、0.1,说明武汉市大气存在较强的SO2向SO2-4、NO2向NO-3转化的二次过程.观测期间,武汉市的细颗粒物整体呈弱碱性.Ca2+与Mg2+,以及NH+4与NO-3、SO2-4等均有显著相关性,NH+4、NO-3、SO2-4主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.武汉市全年NO-3/SO2-4比值为0.9,表明固定源贡献相对较大.主成分分析结果表明,武汉市大气PM2.5中水溶性离子主要来自于燃煤及机动车排放、工业生产、扬尘等.     

湖北省PM2.5与PM10比值分析及PM2.5时空分布特征研究

基于2012年-2014年湖北省大气污染物监测数据,通过数据反演方法,得到湖北省17个城市的PM2.5年均浓度.利用ArcGIS绘制出各城市不同年份的颗粒物浓度空间分布图,并对其进行分析.结果表明,2012年-2014年间,湖北省17个城市PM2.5与PM10年均浓度比值为0.66,PM2.5年均浓度超出国家二级标准,整体呈现上升趋势.城市方面,在多数城市PM2.5与PM10浓度上升的同时,仅武汉、黄冈和天门3个城市颗粒物浓度2014年较2013年有所下降,且武汉市PM2.5浓度下降率达12.8%,表明武汉市近两年来采取的政策措施具有较好的可行性和有效性.     

贵阳市PM2.5中致癌有害元素污染特征及来源解析

2015年9月至2016年8月在贵阳市区设置4个采样点位采集PM_(2.5)样品,分别采用原子吸收分光光度计、原子荧光光度计和汞分析仪测定PM_(2.5)中8种致癌有害元素的质量浓度,研究其时空变化特征、富集程度及季节变化规律,并运用富集因子法对其可能来源进行解析。结果表明,Pb、Cr(Ⅵ)、As、Cd和Hg 5种致癌有害元素标准化后的浓度大小排列顺序可能为Cr(Ⅵ)AsHgCdPb,其中As、Cr年均值浓度超过我国《环境空气质量标准》。除Co外,其它7种致癌有害元素的富集因子EF10,且Cd、Hg、Pb和Se 4种元素有显著富集,可能主要来源于燃煤和机动车尾气的排放,冬季富集因子高于其它季节。     

本溪市PM2.5中水溶性离子季节性变化特征及来源分析

为研究本溪市大气PM_2.5中水溶性离子污染特征,于2016年1—10月在本溪市开展PM_2.5样品采集,使用离子色谱法分析了其中8种水溶性离子（Cl-、NO₃-、SO₄2-、NH₄+、Ca2+、Na+、Mg2+、K+）,并采用PMF（positive matrix factorization,正矩阵因子分解法）模型对水溶性离子的来源进行分析.结果表明:观测期间,本溪市ρ（PM_2.5）平均值为（57.6±21.9）μg/m3,ρ（PM_2.5）季节性变化特征明显,呈冬季 > 秋季 > 春季 > 夏季趋势;水溶性离子平均质量浓度为19.3 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的33.6%,各离子质量浓度高低顺序为SO₄2- > NO₃- > NH₄+ > Cl- > Ca2+ > K+ > Na+ > Mg2+;SNA（SO₄2-、NO₃-和NH₄+）是PM_2.5中主要的3种离子,在春季、夏季、秋季和冬季分别占水溶性离子的73.2%、88.2%、82.5%和73.6%,表明夏季的二次污染较为严重.阴、阳离子电荷平衡分析结果显示,阴离子相对亏损,本溪市PM_2.5整体呈弱碱性,NO₃-、SO₄2-与NH₄+相关性较高,其在PM_2.5中主要以NH₄NO₃和NH₄HSO₄的形式存在. PMF分析结果表明,本溪市PM_2.5中水溶性离子的来源主要包括二次转化源、燃煤源和扬尘源.研究显示,本溪市PM_2.5中水溶性离子季节性变化特征明显,二次转化源、燃煤源和扬尘源是其主要来源.      

济南都市圈PM2.5来源贡献分析

基于CAMx模型的PSAT颗粒物源示踪技术,对2016年济南都市圈PM2.5污染、区域传输规律及行业贡献进行了定量分析.结果表明:从PM2.5年均来源贡献率看,济南市本地排放约占50％,来自济南都市圈总贡献率约占75％.圈内城市间相互贡献明显,最高达13％.夏季,本地贡献最大,区域传输中鲁东地区对研究区域影响最高,为2...     

北京市典型排放源PM_(2.5)成分谱研究

为了建立和完善北京市PM_(2.5)本地化源谱,对北京市11类排放源PM_(2.5)进行采集,并测定其26种组分,分析了不同排放源源谱的组分特征.结果表明,在有组织排放源中,燃煤电厂PM_(2.5)中OC和Si含量很高,占PM_(2.5)的质量分数分别为8.56%和6.19%(平均值),而供热/工业锅炉排放PM_(2.5)中则是SO_4~(2-)(占48.38%)和OC(11.0%)比例最高,水泥窑炉PM_(2.5)中OC(7.12%)、Ca(4.81)和Si(4.41%)占有较大比例;垃圾焚烧排放的PM_(2.5)中Si、Ca、K和SO_4~(2-)均较高,分别占8.15%、9.36%、7.17%和6.79%,且Cl~-含量(2.5%)高于其他所有源,生物质燃烧源PM_(2.5)中OC(21.7%)、Si(6.75%)、Ca(6.15%)较为丰富,餐饮源PM_(2.5)中OC(19.44%)、SO_4~(2-)(5.76%)和K(3.11%)含量均较高;无组织开放源中,道路扬尘和土壤风沙PM_(2.5)化学组分含量变化较为一致,均是Si(分别为16.8%和9.3%)和OC(分别为8.89%和6.61%)最高,建筑水泥尘PM_(2.5)中Ca(17.46%)含量高于其他源;流动排放源PM_(2.5)中OC、EC比例最高,其中,重型柴油车的OC(29.79%)与EC(26.5%)排放比例相当,而轻型汽油车OC排放占有绝对优势(占75%).本文通过对比国内外部分排放源PM_(2.5)成分谱的差异,指出不同区域相同源类排放的PM_(2.5)化学组分差异较大,在应用受体模型中的化学质量平衡模型(CMB)判断受体颗粒物来源时,应基于本地的排放源成分谱,以避免较大的误差.     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

Identification of long-range transport pathways and potential sources of PM2.5 and PM10 in Beijing from 2014 to 2015

Trajectory clustering, potential source contribution function (PSCF) and concentration-weighted trajectory (CWT) methods were applied to investigate the transport pathways and identify potential sources of PM_2.5 and PM₁₀ in different seasons from June 2014 to May 2015 in Beijing. The cluster analyses showed that Beijing was affected by trajectories from the south and southeast in summer and autumn. In winter and spring, Beijing was not only affected by the trajectories from the south and southeast, but was also affected by trajectories from the north and northwest. In addition, the analyses of the pressure profile of backward trajectories showed that backward trajectories, which have important influence on Beijing, were mainly distributed above 970 hPa in summer and autumn and below 950 hPa in spring and winter. This indicates that PM_2.5 and PM₁₀ were strongly affected by the near surface air masses in summer and autumn and by high altitude air masses in winter and spring. Results of PSCF and CWT analyses showed that the largest potential source areas were identified in spring, followed by winter and autumn, then summer. In addition, potential source regions of PM₁₀ were similar to those of PM_2.5. There were a clear seasonal and spatial variation of the potential source areas of Beijing and the airflow in the horizontal and vertical directions. Therefore, more effective regional emission reduction measures in Beijing''s surrounding provinces should be implemented to reduce emissions of regional sources in different seasons.     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_2.5和PM₁₀中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_2.5和PM₁₀进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_2.5和PM₁₀中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_2.5中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧...     

北京市大气PM10和PM2.5中有机物的时空变化

2005年四季在北京市不同功能区9个采样点采集大气PM₁₀和PM_2.5样品,并对其中有机物污染水平、分布特征及不同功能区PM₁₀和PM_2.5中有机物的相关性进行了探讨.结果表明,市区PM₁₀和PM_2.5中有机物年均值分别为41.39 μg/m³和34.84 μg/m³,是对照区十三陵的1.44倍和1.26倍;冬季有机物污染最严重,分别为春季的1.15、 1.82倍,秋季的2.06、 2.26倍,夏季的4.53、 6.26倍.不同季节PM_2.5与PM₁₀中EOM的比值超过0.60, 并呈现一定季节差异.各功能区有机污染表现出工业区(商业区)＞居民区(交通区、对照区)的变化趋势,且不同功能区PM_2.5中EOM对PM₁₀中EOM的影响程度各异.有机组分的年均值有非烃＞沥青质＞芳烃＞饱和烃的变化规律,而污染源的季节性排放是造成有机物组分季节变化的主要原因.     

西安市PM2.5中碳质气溶胶污染特征

利用热光分析法探究了西安市2017年353个PM_2.5样品中的元素碳（EC）、有机碳（OC）、甲醇可萃取有机碳（MSOC）以及热-光分析法得到的7个碳组分（OC1~4、EC1~3）的质量浓度、季节变化趋势以及来源.结果表明,西安市2017年OC、EC以及MSOC的平均质量浓度分别为（17.56±11.83）、（4.08±2.95）和（11.10±6.77）μg·m^-3.OC质量浓度的季节性趋势为冬季 > 春季 > 夏季 > 秋季;EC为冬季 > 春季≈秋季 > 夏季.MSOC/OC比值年平均值为0.64±0.20,冬季最高,夏季最低.春季OC和EC相关性较好（r²=0.76）,而在冬季的相关性较差（r²=0.43）,说明碳气溶胶的来源不同.采用EC示踪法对二次气溶胶的含量进行估算,SOC的平均含量分别占到了春、夏、秋、冬四季OC质量浓度的51.9%、38.4%、37.3%、44.0%.采用主成分分析法得出西安市的碳质气溶胶主要来源于燃煤和机动车排放.     

太原秋季大气PM2.5中糖类物质的组成及来源解析

糖类物质是一类重要的生物标志物,可用于大气颗粒物的来源识别.采用高效阴离子交换色谱-脉冲安培检测法(HPAEC-PAD)于2018年秋季对山西太原PM_(2.5)中的糖类物质进行定量分析.结果表明,此次检测共检出8种糖类物质,包括4种糖醇(肌醇、赤藓糖醇、阿拉伯糖醇、甘露糖醇)、3种脱水糖(左旋葡聚糖、甘露聚糖、半乳聚糖)和1种单糖(葡萄糖).3种脱水糖总浓度明显大于其他糖类,且与PM_(2.5)之间呈显著相关性(r=0.74、0.59、0.99),表明生物质燃烧对太原地区PM_(2.5)有明显贡献.应用正定矩阵因子分解模型(PMF5.0)进行源解析发现,太原秋季(9月)PM_(2.5)中的糖类物质主要来源于生物质燃烧、花粉和植物碎屑、真菌孢子和土壤灰尘4类.同时应用特征分子比值并结合太原地区农业生产情况识别出太原市的生物质燃烧源主要为硬木和作物残渣的混合贡献.     

降水和风对大气PM2.5、PM10的清除作用分析

对合肥2015—2017年的降水、风和PM_(2.5)、PM_(10)浓度观测数据统计研究发现,降水对PM_(2.5)、PM_(10)有一定的清除作用,尤其在秋冬季节.秋冬季节小雨、中雨分别导致PM_(2.5)和PM_(10)浓度降低23.1%、40.4%和32.0%、63.7%.雨日PM_(2.5)/PM_(10)比例上升8.4%,表明降水对PM_(10)清除作用更显著.降水前后PM_(2.5)浓度变化与降水前PM_(2.5)浓度、降水强度、降水时长密切相关.当降水强度大于4 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度高于115μg·m~(-3)时,降水对PM_(2.5)产生明显清除作用;而降水强度小于1 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度低于115μg·m~(-3)时由于吸湿增长作用极易造成PM_(2.5)浓度反弹升高;且持续3 h以上雨强介于1～4 mm·h~(-1)的降水也对PM_(2.5)产生清除作用.降水前后PM_(10)浓度变化与初始浓度密切相关,而与雨强相关性较弱.当PM_(10)初始浓度大于50μg·m~(-3),降水就对PM_(10)产生明显清除作用,且PM_(10)初始浓度越高,降水后PM_(10)浓度下降越多.风速大于2 m·s~(-1)可显著降低PM_(2.5)浓度,因此,当风速大于4 m·s~(-1)时合肥较少出现中度及以上污染,但易造成地面起尘,使PM_(10)浓度不降反升.合肥冬季严重污染主要出现在西北风向,夏季中度以上污染天气较少,主要出现在风速低于3 m·s~(-1)的东南风向.     

2015—2018年乌鲁木齐市PM2.5及PM10时空分布特征

乌鲁木齐市是“丝绸之路经济带”关键节点城市,为了解乌鲁木齐市2015—2018年空气污染状况,利用2015年1月1日—2018年12月23日乌鲁木齐市7个国控空气质量监测站的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）监测数据,基于ArcGIS空间分析平台,分析乌鲁木齐市PM_2.5、PM₁₀的时空分布特征.结果表明:ρ（PM_2.5）从2015年（66.60 μg/m3）到2016年（76.93 μg/m3）呈上升趋势,在2016—2018年呈单一下降趋势;ρ（PM₁₀）从2015年（132.74 μg/m3）到2016年（125.93 μg/m3）呈下降趋势,在2016—2018年呈单一上升趋势.2015—2018年工业活动集中的乌鲁木齐市边缘各区的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）平均值比城市中心（商业区、居民区）分别高11.28、7.17 μg/m3,说明工业集中地区的大气环境质量受污染影响明显.此外,2015—2018年乌鲁木齐市大气污染呈季节性和北高南低的区域性分布特征.气象因子分析表明,ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）均与相对湿度呈正相关,与降雨量、风速等气象因素呈负相关.2015—2018年,乌鲁木齐市大气中ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）呈先增后降的趋势,冬季以PM_2.5污染为主,其他季节以PM₁₀污染为主.研究显示,2015—2018年乌鲁木齐市空气污染状况变化与地形、气象条件、城市化建设均有一定的关系.