不同量碳源输入梯度下果园排水沟底泥氮素反硝化与N2O排放研究

果园是太湖地区重要的经济作物,但是氮肥投入量大,氮素损失严重,使得排水沟道的活化氮浓度高,碳氮比下降,碳源可能是影响沟道底泥硝化与反硝化作用的限制因子.因此,采集了果园排水沟道沉积物,在实验室条件下,设计了C_0、C_1、C_2、C_3、C_4这5种有机碳源(葡萄糖)浓度水平,分别为0、5、25、50和100 mg·L~(-1),同时分别输入了5 mg·L-1的硝酸钾溶液.采用乙炔抑制法来研究果园排水沟道土壤的反硝化损失和不加乙炔研究N_2O的排放量.结果表明,加入碳源使土壤的反硝化速率(DN)和N_2O排放速率均有一定的增加,碳氮比对N_2O排放速率和DN的影响均极为显著(P0.05);碳氮比为10∶1时,累积反硝化损失总量和N_2O累积排放总量均较大(分别为319.26μg·kg~(-1)和6.20μg·kg~(-1)),占净氮的输入量比例均较高(分别为1.28%和0.02%),说明该处理情况下虽然对于沟道反硝化非常有利,利于去除土壤底泥中富集的氮素,但同时也增加了温室气体N_2O的排放.     

外源氮输入对不同土地利用排水沟底泥反硝化和N2O排放影响

农田排水沟通过底泥硝化-反硝过程可消纳部分农业面源氮.水稻、蔬菜和水果是太湖地区种植业的主要土地利用类型,各种植区排水河沟密布,且不同种植区沟道接受外源氮差异明显,直接影响沟道消纳氮能力.分别采集太湖地区果园、稻田和菜地种植区排水沟道沉积物,设计上覆水N0、N1、N2、N3和N4这5个外源NO-3-N输入梯度,净氮输入量分别为0、0.5、1.0、5.0和10 mg·L~(-1),开展室内培养试验,研究外源氮输入对不同土地利用区排水沟道底泥反硝化和N2O排放的影响.结果表明,外源氮输入激发了排水沟底泥反硝化作用,3条沟道底泥反硝化速率均随上覆水NO-3-N输入浓度增大显著增大(P0.05),底泥累积反硝化量与输入NO-3-N浓度呈显著线性正相关关系(R20.75);除菜地外,沟道底泥N2O排放速率和累积排放量随外源NO-3-N输入浓度增大均无显著增大趋势(P0.05).在无外源氮或低外源氮输入时(N0和N1),果园、菜地和稻田种植区3种沟道之间底泥反硝化和N2O排放累积损失氮量的差异不显著(P0.05).随NO-3-N输入浓度增大,特别是高外源氮输入(N3和N4)条件下,果园和稻田排水沟道底泥反硝化消纳氮量显著高于菜地沟道底泥反硝化损失氮量(P0.05),而菜地排水沟底泥N2O排放损失氮量显著高于其它2条沟道底泥的N2O排放损失氮量(P0.05).排水沟底泥有机碳矿化速率与反硝化损失速率成正相关关系(n=15),微生物矿化(CO2-C)作用促进了沟道底泥硝化反硝过程.     

污水生物脱氮过程N2O排放数学模型研究进展

污水生物脱氮过程中产生的N₂O是主要温室气体之一,对气候变化影响较大,了解N₂O产生途径是减少其排放的关键。该文介绍了污水生物脱氮过程产生N₂O的主要生物途径和非生物途径;综述了N₂O排放的3类数学模型：基于生物脱氮去除量的经验模型、基于不同产生途径建立的动态机理模型、基于知识的人工智能和数据驱动的统计模型;阐述了新型生物脱氮工艺中N₂O排放数学模型;介绍了机理模型校准和验证的方法及关键参数;阐述了各个模型的适用范围及在实际污水处理厂中的应用情况;总结了各种N₂O排放数学模型的缺陷,并对模型未来发展方向做了展望。该综述可为模型在不同条件下的选择提供方法,为研究污水生物脱氮过程N₂O的产生机理、优化控制污水生物脱氮过程、缓解污水处理厂N₂O排放提供理论依据。     

污水短程硝化反硝化和同步硝化反硝化生物脱氮中N2O释放量及控制策略

采用SBR反应器考察了短程硝化反硝化和同步硝化反硝化脱氮过程中N_2O的释放.通过实时控制策略实现了短程硝化反硝化生物脱氮,亚硝化率可维持在90%以上.在溶解氧水平为0.5、 1.0、 1.5和2.0 mg/L条件下,考察N_2O的释放和亚硝化率的变化情况.结果表明,溶解氧1.5 mg/L时最有利于维持稳定的亚硝化率,同时N_2O逸出量最小,每去除1 g氨氮释放N_2O 0.06 g;在碳纤维填料SBR反应器中,通过维持较低溶解氧水平和分段投加碳源的运行方式成功实现了同步硝化反硝化,同步硝化反硝化率在79%以上.在溶解氧水平为0.2、 0.4、 1.0和1.5 mg/L时,考察N_2O的逸出情况.结果表明,溶解氧在1.0 mg/L时最有利于控制N2O的释放,每去除1g氨氮释放N2O 0.021 g,其N_2O释放量仅为短程硝化反硝化的1/3.     

废水生物脱氮过程中N2O排放数学模型研究进展

氧化亚氮(N₂O)的温室效应比CO₂强265倍,可从废水生物脱氮过程中产生并直接排放,如果不对其加以控制,会显著增加污水处理厂的碳足迹。N₂O排放的数学建模对于深入解析N₂O产生机制、量化N₂O排放、优化生物脱氮工艺和制定N₂O减排策略具有重要意义。结合当前国内外研究现状,阐述了废水生物脱氮过程中N₂O产生机制;归纳了基于不同机制建立的N₂O数学模型,包括氨氧化细菌(ammonia-oxidizing bacteria,AOB)经过羟胺氧化途径和AOB反硝化途径产生N₂O模型、异养反硝化途径产生N₂O模型以及耦合AOB和异养反硝化细菌产生N₂O模型;总结了新型生物脱氮系统N₂O模型,实际工程应用情况及校准N₂O数学模型中存在的问题;并对今后N₂O数学模型的研究方向进行了展望。     

改性稻壳生物炭对水中反硝化过程和N2O排放的影响

为探究H₂O₂改性和NaBH₄改性稻壳生物炭(BC-H₂O₂和BC-NaBH₄)对反硝化过程和N₂O排放的影响及机理,在制备并测定BC-H₂O₂和BC-NaBH₄理化性质及其表面含氧官能团含量基础上,将未改性生物炭(BC)、BC-H₂O₂和BC-NaBH₄以1%(w/V)的比例分别加入含有厌氧反硝化细菌(DB)的培养体系,开展DB去除模拟废水中低浓度硝酸盐(约10mg/L,以N计)的室内培养实验.结果表明,H₂O₂改性增加了生物炭表面的羧基含量,而NaBH₄改性增加了生物炭表面的内酯基和酚羟基含量.另外,傅立叶变换红外光谱分析表明,与BC相比,BC-H₂O₂的C=O含量明显增加.DB+BC-H     

沼泽湿地CO2、CH4、N2O排放对氮输入的响应

利用静态暗箱-气象色谱法，选取小叶章沼泽化草甸进行野外原位试验，研究氮输入对沼泽湿地CO2、CH4和N2O等3种温室气体排放的影响,结果表明：氮输入对沼泽湿地CO2和CH4排放有明显影响，其季节排放总量分别是对照处理的1.3和2.5倍，但对CO2和CH4的季节变化模式无明显影响；氮输入对N2O的排放强度和季节变化模式均有显著影响,CO2排放通量与5cm深土壤温度存在显著的正相关关系，与地表温度和1.5m气温存在指数关系，而CH4和N2O排放与温度之间没有显著的相关性．在20、100和500年时间尺度上氮输入处理的CH4和N2O全球增温潜势（GWP）分别比对照处理增加了150％、150％和80％，表明氮输入在长、短时间尺度上都是增强CH4和N2O的温室效应的。     

Fe3+对同步硝化反硝化过程氮元素迁移转化及N2O释放的影响

采用SBR反应器,研究了不同浓度的Fe3+对同步硝化反硝化(simultaneous nitrification denitrification,SND)过程中氮元素迁移转化去除和N2O释放的影响.结果表明,在同步硝化反硝化过程中,系统中Fe3+浓度为20 mg·L-1时可以提高系统对氮的去除率,而60 mg·L-1的Fe3+则会对其产生抑制效果.并且,高浓度的Fe3+会刺激SND过程中N2O的释放,N2O转化率也有所提高.这主要是因为:1高浓度的Fe3+会导致污泥脱氢酶活性降低,使得NO-2在好氧阶段大量累积;2高浓度的Fe3+减少了SND过程前置厌氧阶段胞内聚合物(polyhydroxybutyrate,PHB)的含量,使得后续反硝化过程碳源减少.Fe3+对SND过程中总磷的去除有促进作用,并且Fe3+浓度越高,总磷去除率越高,这主要是因为Fe3+的存在使系统中发生了化学除磷作用.     

土壤化学反硝化及N2O产生机理研究进展

传统观点认为土壤氮素转化要有微生物的参与,但越来越多的研究发现,非生物转化在一些特定条件下同样发挥着不可忽略的作用,该途径下N₂O产生量甚至超过生物学过程而占主导作用.作为一种重要的非生物土壤氮素转化方式,化学反硝化产生途径虽然已经被发现近一个世纪,但在现代生态学研究中通常因研究分散而往往被忽视.鉴于此,对土壤化学反硝化及N₂O产生机制、影响因素的研究进展进行总结,并对化学反硝化的不足和薄弱环节提出展望.结果表明:土壤化学反硝化及N₂O产生的机制主要包括高价氮还原和羟胺分解两种作用;影响土壤化学反硝化的因素主要包括pH、温度、反应底物浓度、有机质、固相界面及金属离子,如高pH、固相界面和Cu2+的存在均会促进化学反硝化过程;不同形态Fe直接参与化学反硝化生成N₂O的途径不同,主要包括Fe2+还原NO₂-和NO₃-,Fe3+氧化NH₂OH.然而,现有研究对于化学反硝化机理的边界划分等问题仍不明确,因此,建议强化羟胺在土壤化学反硝化途径中作用机理的基础性研究,以及多因素综合影响下化学反硝化强度和N₂O产生特征方面的应用性研究.      

短程同步硝化反硝化过程的脱氮与N2 O释放特性

采用气升环流生物反应器建立全程同步硝化反硝化(SND)体系,在此基础上,通过提高进水pH值从而增加反应器中的游离氨(FA)浓度,可以实现全程SND向短程SND的转变.以全程SND过程为参照,分析了短程SND过程的脱氮及N2O释放特性.结果表明,短程SND过程的总氮平均去除率及SND平均效率分别为71.9%和80.9%,比全程SND过程分别提高了18.0和16.8个百分点,短程SND过程的平均总氮去除速率为0.11 mg.(L.min)-1,是全程SND过程的1.4倍.虽然短程SND较全程SND具有更高的脱氮效率,但该过程的N2O平均转化率为57.1%,N2O平均累积释放量约为全程SND过程的5倍.研究还发现,N2O的释放量急剧上升与体系中NO2--N的积累浓度升高密切相关.     

川渝地区农业生态系统氧化亚氮排放

基于县级农业活动水平数据及区域氮循环模型IAP-N方法,并根据地理特征、环境气候条件及地区行政区划将川渝地区划分成4个亚区,详细估算了1990~2004年川渝地区农业生态系统氧化亚氮(N2O)的排放及其时空分布状况.结果表明,川渝地区1990~1994、1995~1999、2000~2004年农业生态系统N2O年平均排放量(以纯氮量计)分别为52.3、58.2、62.0 Gg/a,其中55%来自农田直接排放.3个时期农田直接排放量分别为29.6(7.6~63.3)、33.0(8.4~71.8)、34.0(8.5~75.8)Gg/a,农田直接排放通量分别为4.73、5.39、6.11 kg/(hm2.a).农田旱作是农田N2O直接排放的主要源,水旱轮作对农田N2O直接排放的贡献也很大.川渝地区农业生态系统N2O排放量以及农田N2O排放通量,1995~1999年期间比1990~1994年期间增长幅度较大;2000~2004年期间,农田N2O排放通量增长速度未呈现减缓趋势,但由于耕地面积减少,农田N2O排放量增长呈现停滞状态.川渝地区农业生态系统N2O主要排放地区分布在成都平原和重庆地区,各区域的N2O排放源贡献各...     

外源硝态氮对典型耕作土壤冻结过程N2O排放的影响

为明确外源硝态氮添加对典型耕作土壤冻结过程N₂O排放的影响,应用室内冰柜模拟土壤冻结过程,研究在室温-冻结过程中硝态氮添加(0、80、200和500 mg/kg)对3种典型耕作土壤(黑土、潮土和黄土)N₂O排放影响的特征. 结果表明:外源硝态氮的添加促进了黑土和潮土的N₂O排放,在200 mg/kg硝态氮添加处理下,黑土和潮土的N₂O排放通量比CK(对照)分别增加了849%和676%;但在添加高浓度(500 mg/kg)硝态氮时,黑土和潮土的N₂O排放通量分别比200 mg/kg处理降低39.3%和21.2%,表现为显著抑制. 随冻结过程的进行,黑土和潮土的N₂O排放通量均逐渐降低并接近零排放. 黄土N₂O排放通量在室温-冻结过程中变化范围很小,甚至出现负排放. 多因素方差分析结果表明,土壤类型显著影响N₂O累计排放量,而土壤pH和C/N是其中重要的影响因子. 根据室内培养试验结果,为减排N₂O,建议在深秋整地施肥时期尽量避免在潮土和黑土中施用硝态氮肥. 黄土的N₂O排放似乎对外源硝态氮的添加反应不明显,这有待在大田气候-植物-土壤综合条件下进一步验证.      

异养硝化细菌Pseudomonas aeruginosa YL的脱氮过程及N2O产生特性

由于含氮废水的大量排放,水体富营养化日趋严重,如何高效去除废水中的氮素仍是亟待解决的问题.针对传统生物脱氮工艺流程复杂、能耗高、抗冲击能力弱以及释放温室气体N_2O等缺陷,本文基于高效异养硝化细菌Pseudomonas aeruginosa YL,通过探讨其生理生化特征、异养硝化-好氧反硝化脱氮过程和N_2O产生特性,进一步解析异养硝化脱氮理论.结果表明,菌株YL具有高效的异养硝化和好氧反硝化能力,24 h培养期100 mg·L~(-1)的NH_4~+-N、NO_2--N和NO_3~--N能够完全去除;异养硝化过程几乎无中间产物生成,但以NO_3~--N作为氮源时,NO_2--N累积量高达25. 55 mg·L~(-1).同时,反硝化功能基因nap A、nir K和nos Z基因的成功表达,进一步证实菌株YL具有好氧反硝化能力.菌株YL异养硝化-好氧反硝化过程气态氮产物约占去除TN的30%～40%,脱氮产物主要为N2,当NH_4~+-N、NO_2--N和NO_3~--N分别为唯一氮源时,N2生成量分别为3. 46、3. 49和3. 36 mg.相比较,菌株YL脱氮过程仅生成微量的中间产物N_2O,以NH_4~+-N为唯一氮源时的最终生成总量为6. 63μg,低于以NO_2--N和NO_3~--N为唯一氮源时N_2O的生成量.此外,高C/N、低pH、高温以及高NH_4~+-N和NO_2--N环境均会导致N_2O的大量生成,但大多数环境因素对菌株YL的N_2O生成量影响较小,且其最高生成量显著低于短程硝化系统和自养硝化系统.以上研究结果表明菌株YL具有优异的脱氮、N_2O控逸和环境耐受能力,可有效避免水处理过程对大气的二次污染.     

添加磷对水稻-油菜轮作土壤N2O排放影响

我国南方红壤区域普遍属于缺磷土壤,种植作物需要施用较多的磷肥,但添加磷对水稻-油菜轮作土壤中N_2O的排放影响并不明确.以潜江、咸宁两处水稻-油菜轮作模式下的土壤为研究对象,添加不同浓度的磷(0、15和30 mg·kg-1)和不同浓度的氮(0和100 mg·kg-1)进行室内培养实验,探究添加磷对水稻-油菜轮作土壤N_2O排放的影响.结果表明,添加磷对土壤中N_2O的排放有较为显著的影响,但影响的方式有所不同:在土壤本身氮比较少的情况下,添加磷会促进土壤中微生物对氮的固定,降低N_2O的排放;在土壤中有充足的氮情况下,添加较少的磷会促进土壤中硝化微生物的活动,促进N2O的排放,但添加较多的磷同样会促进土壤中微生物对氮的固定,相比于添加较少的磷处理会抑制N_2O的排放;在土壤本身磷的含量较为充足的情况下,无论土壤中的氮源是否充足,添加磷仅对土壤中N_2O的排放起抑制作用.     

污水处理过程N2O排放：过程机制与控制策略

污水处理生物脱氮过程中氧化亚氮(N₂O)作为直接碳排放源,其大气升温效应较CO₂高出265倍.因此,国际上对N₂O排放机制与控制策略的研究层出不穷.N₂O产生源于硝化与反硝化过程,主要涉及亚硝化(AOB)及其同步反硝化、常规异养反硝化(HDN)、同步异养硝化-好氧反硝化(HN-AD)和全程氨氧化(COMAMMOX)等生物途径,以及硝化过程中间产物NH₂OH与NOH之非生物化学途径.常规硝化与反硝化(AOB+HDN)途径在正常运行工况下N₂O排放量并不是很大,约只占进水TN负荷的1.3%;即使是HN-AD与COMAMMOX代谢过程,两者N₂O产生量也不足TN负荷的0.5%.不可忽视的是AOB亚硝化及其同步反硝化,它们已被确认为是污水处理生物脱氮过程中N₂O排放的首要途径;AOB过程中间产物(NH₂OH与NOH)非生物化学过程以及AOB反硝化生物过程(主途径)共同导致的N₂...