保定大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布

为研究保定市大气颗粒物中水溶性无机离子的质量浓度水平、季节变化和粒径分布特征,于2010年8月—2011年8月利用Andersen分级采样器采集大气颗粒物样品,并用离子色谱分析其中的离子组成. 结果表明,细粒子(PM_2.1)中主要水溶性无机离子为SO₄2-、NO₃-和NH₄+,三者质量浓度平均值分别为23.18、21.99和11.44μg/m3;粗粒子(PM>2.1)中主要水溶性无机离子为NO₃-、Ca2+和SO₄2-,三者质量浓度平均值分别为10.60、10.39和10.14μg/m3. 细粒子中ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)、ρ(NH₄+)、ρ(Cl-)和ρ(K+)的季节性变化相似,均为冬季>秋季>夏季>春季;粗粒子中ρ(NH₄+)、ρ(K+)和ρ(NO₃-)呈现出与细粒子不同的季节性变化趋势,ρ(NH₄+)和ρ(K+)均为冬季>夏季>秋季>春季,而ρ(NO₃-)则为夏季>秋季>冬季>春季. 粗、细粒子中ρ(Ca2+)和 ρ(Mg2+)的季节性变化特征相似,均为冬季最高、夏季最低. ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)、ρ(Na+)和ρ(K+)均呈双峰分布,分别在＞0.43~1.1μm和＞4.7~5.8μm出现峰值; ρ(NH₄+)和ρ(Cl-)呈细模态单峰分布,在＞0.43~1.1μm出现峰值; ρ(Mg2+)和 ρ(Ca2+)呈粗模态单峰分布,在＞4.7~5.8μm出现峰值. 二次源和生物质燃烧是细粒子的主要来源,扬尘对粗粒子影响较大.      

北京大气气溶胶表面无机组分的静态飞行时间二次离子质谱研究

采用特定的样品处理方式,利用静态飞行时间二次离子质谱(Static-TOF-SIMS)技术,对使用通用型大气污染物采样仪VAPS(URG-3000K)采集于非导电性的滤膜(聚碳酸酯滤膜)上的大气气溶胶细粒子(PM_2.5)与粗粒子(PM_2.5～10)的表面无机组分进行了探索性的比较分析.结果表明:大气气溶胶细粒子与粗粒子的表面无机组分组成特征具有明显的差异;气溶胶细粒子表面存在着大气中二次形成的亲水性化合物,会对其表面的疏水性/亲水性特征产生影响,从而影响其大气化学行为;气溶胶粗粒子表面存在氟化物,对生态环境和人体健康具有潜在的危害性,应该重视对气溶胶中氟污染的研究与控制;静态飞行时间二次离子质谱可以成为研究大气气溶胶表面化学组成特征的有利分析手段.      

厦门春季低空大气酸沉降垂直分布的研究

1993年3月28日～4月7日,在厦门后坑村,对不同高度的低空(1000m以下)大气中气态污染物?云水和雨水进行了垂直分布观测?结果表明:厦门后坑村春季大气中的SO₂,NO_x,O₃的日均值分别是0.069,0.015,0.060mg/m3,基本符合国家大气质量一级标准,而H₂O₂的日均值为1.70μg/m3,是地面大气中H₂O₂浓度的5.3倍,说明其大气氧化活性较强;空中雨水大部分酸化,而云水全部酸化,且NO-3浓度较高,说明春季酸雨污染较严重。      

北京地区气溶胶质量浓度及组分随高度的变化

2000年6-7月在北京北郊利用气象观测塔对近地层大气中的气溶胶及其化学组分进行了观测,获得了代表夏冬2个季节的TSP,PM₁₀,PM2.5等不同尺度的气溶胶粒子质量浓度以及气溶胶中Al,Ca,Fe,S,K,Zn,Pb等30种化学元素质量浓度随高度变化的资料.结果表明:①在近地大气层中,气溶胶质量浓度随高度增加而减小,冬季尤为明显,平均而言,夏季边界层中的气溶胶质量浓度为近地层相应值的90%左右,而在冬季,这个比率变化于70%～80%之间.②大气中的元素总质量浓度随高度增加而降低,在冬季这种降低尤为明显.③对于绝大多数元素而言,它们在TSP和PM₁₀中的富集因子夏季随高度变化不大,但冬季它们在细粒子,尤其是在PM2.5中的富集因子随高度升高明显减小,而且地壳元素的减小幅度明显大于污染元素的减小幅度.      

气象因素对北京市大气颗粒物浓度影响的非参数分析

利用2005年9月—2006年9月北京市大气颗粒物分级(不同粒径)监测资料和同期分时段气象观测数据,采用非参数分析(Spearman秩相关系数)法对北京市3种粒径大气颗粒物在不同季节的浓度水平与气象因素的影响进行了研究.结果表明:不同季节影响颗粒物质量浓度的气象因素各不相同;春季ρ(PM_2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM₁₀₎都与气压呈显著负相关;夏季颗粒物质量浓度受降水影响很大;秋、冬季ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎均与日照时数呈显著负相关;冬季ρ(PM_2.5),ρ(PM_2.5～10)和ρ(PM10)均与平均风速呈显著负相关,与气温、相对湿度呈显著正相关. 细粒子和粗粒子质量浓度对气象因素变化的响应程度也有较大区别. 春、夏季地面平均风速对粗粒子质量浓度的影响比细粒子显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随风速增加而增大;秋季日照时数对细粒子质量浓度的影响比粗粒子更显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随日照时数增加而减小;冬季相对湿度对粗粒子质量浓度的影响比细粒子显著,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎随相对湿度增加而减小.      

用质子X荧光法对广州市气溶胶中无机元素的分析

用8级撞击式采样器在广州市五个代表点采集了大气气溶胶样品,用质子激发X荧光分析(PIXE)法进行了分析。取得了近20种元素的质量浓度及其粒径分布。分别计算了元素中粗粒子和细粒子的富集因子,对元素的产生源及广州市大气气溶胶的特征进行了讨论。文章最后,将广州市中心大气气溶胶中15种元素含量的分析测试结果与我国其它城市大气气溶胶中的元素含量进行了比较和讨论。      

青岛大气气溶胶中微量元素浓度及溶解度的粒径谱分布

利用2016年1~3月在青岛采集的Anderson分级气溶胶样品,分析其中10种微量元素总浓度和溶解态浓度,讨论了微量元素的浓度及溶解度的粒径谱分布特征及大气酸化过程的影响.结果表明,微量元素总浓度的粒径谱多数呈现单峰分布,Fe、Al、Ba、Sr等地壳元素总浓度的50%~60%出现在2.1~7.0μm粗粒子上;Cd、As、Zn、Pb等人为元素总浓度的60%~70%出现在0.43~2.1μm细粒子上;但Mn和Ni的粒径谱分布没有明显优势.溶解态微量元素的粒径谱也多呈现单峰分布,70%左右的Fe、Al、Ba、Sr、Mn集中在0.43~4.7μm粒子上;80%左右的Cd、As、Zn、Pb集中在0.43~2.1μm细粒子上;Ni的粒径谱分布与其总浓度的相似,在各粒级上无明显优势.微量元素溶解度的粒径谱分布呈现细粒子中的高于粗粒子中的,尤其是地壳元素这种分布趋势更为明显.气溶胶pH值的粒径谱分布特征及其与微量元素溶解度的显著相关关系表明,大气酸化过程是控制微量元素溶解度随粒径变化的主要因子.     

北京市冬季气象要素对气溶胶浓度日变化的影响

对2004年1月1—15日北京气溶胶浓度与相对湿度、气压、风速、风向等气象要素的平均日变化进行分析,结果表明:北京冬季ρ(PM₁₀₎日变化明显,受气象要素的日变化影响. ρ(PM₁₀₎与相对湿度和气压呈正相关性;风速对ρ(PM₁₀)的日变化影响明显,09:00—18:00风速和ρ(PM₁₀₎变化趋势一致,呈正相关性,其他时间则呈负相关性; 风向对粗、细粒子的数浓度影响不同,细粒子数浓度在偏东风时大,西、西南风时小,而粗粒子则相反;粗、细粒子的数浓度日变化受气象要素的影响程度不同,相对于粗粒子,细粒子数浓度更易受气象要素日变化的影响.      

天津冬季雾霾天气下颗粒物质量浓度分布与光学特性

年1—2月连续在线观测天津ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)、大气能见度、σ_sp(气溶胶散射系数)、σ_ap(气溶胶吸收系数)和AOD(大气光学厚度),结合气象资料,分析天津城区雾霾天气下的颗粒物质量浓度分布与光学特性. 结果表明:在为期52d的观测期间,发生雾日8d、轻雾日1d、霾日29d,雾霾日占观测时长的73%;霾日ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)为0.65,SSA(单次散射反照率)为0.95,MSE(气溶胶质量散射系数)为3.30m2/g,均高于非雾霾日,表明雾霾日下细粒子的散射作用是大气消光的主要贡献者;雾霾日的σ_sp和σ_ap均高于非雾霾日,随着霾等级增强,σ_sp和σ_ap逐渐增大,重度霾天气的σ_sp和σ_ap与中度霾天气相当,分析高RH可能是造成能见度进一步降低的主要因素;雾霾天气下AOD_500nm和波长指数均显著高于非雾霾天气,表明雾霾天气下气溶胶浓度远高于非雾霾天气,并且细粒子占主导地位.      

南京地区大气气溶胶及水溶性无机离子特征分析

于2010~2011年在南京市城郊两个采样点收集了气溶胶样品,并利用离子色谱(IC)法分析了其中的水溶性无机离子成分.结果表明,采样期间除了夏季,其他3个季节南京城郊气溶胶污染都较严重.南京城郊气溶胶谱分布特征基本在0.65~2.1μm和5.8~9μm粒径段出现峰值.PM2.5与能见度的相关性很大.城郊离子总质量浓度均是春冬季高于夏秋季,四季阴离子质量浓度明显高于阳离子,且这一特征在细粒子上表现明显.水溶性离子在气溶胶中所占比例是夏秋冬季城区高于郊区.南京城郊NO3-/SO42-年均值表明采样期间燃煤仍然是主要污染源,且该比值夏季最低,冬季最高.NH4+、K+、NO3-和SO42-主要富集在细粒子上;Na+、Cl-和NO2-在粗粒子和细粒子上都有富集;Ca2+、Mg2+和F-主要在粗粒子上富集.因子分析(FA)的方法表明南京城区气溶胶主要有3个来源.     

青岛沿海大气气溶胶中无机组分在粗、细粒子上的分布

在1997-09～1998-08分4次对大气气溶胶进行了监测.结果表明:青岛沿海地区的气溶胶质量浓度多集中于＜2.5μm的细粒子中,同时采暖季节细粒子比例浓度大大高于非采暖季节.SO₄^2-、NH₄⁺、NO₃^-、K⁺主要存在于粒径小于2.5μm的细粒子中.Na⁺、Cl^-、Mg²⁺、Ca²⁺则主要存在于大于2.5μm的粗粒子中,冬季F^-、Cl^-、Br^-均主要存在于细粒子中,而夏季则主要存在于粗粒子中,表明这3种离子在气溶胶粒径分布中可能受人为燃烧源和温度影响.     

南京市大气气溶胶中部分无机离子的粒径分布

将气溶胶粒子(粒径Dp为0～8 5μm)分为8级,对各级粒子中的无机离子(NH+4,SO42-,NO3-,Cl-和F-)进行分析测定。结果显示,Cl-,F-和NO3-较多地分布在粗粒子中,而SO42-和NH4+则更多地分布在细粒子中。在质量浓度分布函数图上,NH4+,Cl-,F-和SO42-是双峰分布,NO3-没有表现出粒径分布的规律。SO42-对细粒子的酸碱度影响较大,其质量浓度与NH4+有较好的相关性。细粒态的NH4+大多以(NH4)2SO4形式存在。      

Aerosols in Santiago de Chile: A study using receptor modeling with X-ray fluorescence and single particle analysis

Between 15 January and 26 February 1987, 51 fine and coarse mode aerosol samples were collected at the Universidad de Santiago de Chile Planetarium using a dichotomous sampler. The samples were analyzed by X-ray fluorescence for up to 17 elements (Mg, Al, Si, P, S, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, Br and Pb). Aerosol particles were individually studied by Electron Probe Microanalysis (EPMA) and Laser Microprobe Mass Analysis (LAMMA). The data set consisting of aerosol elemental concentrations and meteorological variables was subjected to Principal Factor Analysis (PFA), allowing the identification of six fine mode particle source classes (soil, industrial, sulfate particles, traffic, residual oil, wood-burnings), and five coarse mode particle source classes (soil, industrial, traffic, residual oil, sulfate particles). Both PFA solutions explained about 81 and 90% of the total variance in the data set, respectively. The regression of elemental mass concentrations on the Absolute Principal Factor Scores allowed the estimation of the contribution of the different source classes to the Santiago aerosol. Within the fine fraction, secondary SO₄²⁻ particles were responsible for about 49% of the fine mode aerosol mass concentration, while 26, 13, 6.4 and 5.6% were attributed to wood-burning/car exhausts, residual oil combustion, soil dust/metallurgical, and soil dust/wood-burning releases, respectively. The coarse fraction source apportionment was mainly dominated by soil dust, accounting for 74% of the coarse mode aerosol mass concentration. A composite of soil dust and industrial release accounted for 13%; a composite of secondary sulfates contributed with 9%; a composite of soil dust and automotive emissions, and secondary sulfates were responsible for 4 and 0.03% of the coarse aerosol mass concentration, respectively. EPMA results are in satisfactory agreement with those from the bulk analysis and allowed the identification of eight particle types in both fine and coarse mode aerosols, pertaining to different source classes, namely soil, seaspray, secondary SO₄²⁻, metallurgical emissions and biomass burning release. EPMA also evidenced that one of the most abundant particle types corresponded to marine aerosol, having an average diameter of 0.7 μm for the fine mode and 2.2 μm for the coarse mode aerosol. LAMMA results indicate that, in fact, seaspray has been transported into the city of Santiago de Chile airshed, suffering several transformations and a sulfur enrichment. This analytical technique also provided evidence of the abundance of carbon-rich particles, which were not detected by either the bulk X-ray analysis or EPMA; they are probably due to fossil-fuel combustion releases.     

厦门海岸气溶胶中氯亏损研究

对厦门海岸两个采样点大气气溶胶进行观测分析,研究发现在1号采样点由于人为排放的影响,使粗、细粒径气溶胶中Cl^－/Na⁺比值大于1.16,研究还表明,在人为污染较轻的２号采样点,当粗粒径气溶胶中Na⁺/Ca²⁺比值大于1.0,细粒径气溶胶中Na⁺/Ca²⁺比值大于2.0时,气溶胶中Cl^-/Na⁺比值小于1.16,存在氯亏损现象,反之,气溶胶中存在氯富集。前者是由于二次反应产生;后者由于人为一次排放源的贡献所致。     

北京郊区农田夏季大气颗粒物质量和离子成分谱分布特征

农业活动是大气颗粒物的重要来源之一.为了研究北京郊区农田大气颗粒物质量和离子成分的分布,探讨其来源,本研究使用8级串联撞击式采样器MOUDI采集了2004年夏季北京远郊菜地的大气颗粒物样品,测量了0.18～18μm粒径段颗粒物质量和水溶性无机离子的粒径分布.细粒子的主要离子成分是SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺,与温度、湿度和光照等条件相关,推测主要来自农田释放的NH₃与光化学生成的酸性物种的反应.细粒子中的K⁺可能来自植物的排放和生物质的燃烧.粗粒子中Ca²⁺、Mg²⁺、NO₃^-和SO₄^2-可能主要来自土壤颗粒物通过机械过程进入大气,以及其后酸性物种和土壤颗粒物表面的化学反应.研究结果表明,施用的化肥和土壤可能是决定农田大气中颗粒物的重要因素,北京远郊菜地对大气颗粒物可能有着重要的贡献.     

青岛大气气溶胶水溶性无机离子的粒径分布特征

为了解大气颗粒物中水溶性离子的来源及环境效应,利用安德森采样器连续采集青岛近海2008年1~12月大气颗粒物分级样品,用离子色谱法分析其中主要的水溶性离子,并讨论其粒径分布特征.结果表明, NH4+、K+、Cl-、NO3-、PO43-、SO42-主要存在于粒径小于2.1μm的细粒子中,Na+、Mg2+、Ca2+、F-则主要存在于粒径大于2.1μm的粗粒子中.各离子的粒径分布存在明显的季节变化.NH4+、K+和SO42-四季均主要分布于细粒子中,而Mg2+和Ca2+则主要分布在粗粒子中,两者均在3.3~4.7μm出现峰值;Na+在春、夏、秋3个季节主要存在于粗粒子中,集中分布在3.3~7.0μm粒径范围内,而在冬季则集中分布于0.43~1.1μm且细粒子含量高于粗粒子;春季Cl-在粗粒子中分布较多,尤以2.1~3.3μm范围内的最为突出,而其他3个季节均是细粒子比例明显偏高;NO3-春、夏两季在粗、细粒子中的含量各占50%,秋、冬季节均为细粒子占多数;PO43-夏季只出现在0.65~1.1μm以及>11μm的粒径范围内,粗粒子占95%,其他3个季节则是细粒子含量较高;春季F-在3.3~4.7μm出现峰值,夏季各粒径均未检出,而秋、冬两季粗、细粒子各占50%.K+、NH4+、F-、Cl-、NO3-、SO42-和PO43-受供暖期燃煤取暖的影响较大.K+和NH4+在供暖期和非供暖期峰值均出现在0.43~0.65μm粒径范围;F-供暖期在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm粒径段出现峰值;供暖期Cl-的峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而在非供暖期,则出现在2.1~3.3μm的粗粒径段;SO42-和NO3-在供暖期和非供暖期的峰值均出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm粒径段;供暖期PO43-的最大峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而在非供暖期其最大峰值出现在3.3~4.7μm粒径段.     

滨海城市气溶胶中颗粒态汞的分布特征

与气溶胶颗粒相结合的汞,即颗粒态汞,不仅对人体健康及生态环境产生一定的危害,而且在汞的生物地球化学过程扮演重要角色.以我国东南滨海城市厦门市为研究对象,采集郊区、居民区、旅游区、工业区和背景区四季(2008年10月～2009年8月)的PM2.5、PM10和TSP样品,基于塞曼原子吸收法的俄罗斯LumexRA-915+汞分析仪对大气不同粒径颗粒物中颗粒态汞进行了测试.结果表明,厦门市大气不同粒径颗粒物中汞的含量均表现为冬、春两季的浓度明显高于夏、秋两季;春、夏、秋、冬四季细颗粒物(PM2.5)中的含量分别为(51.46±19.28)、(42.41±12.74)、(38.38±6.08)和(127.23±33.70)pg/m3.不同粒径颗粒物中汞主要分布在PM2.5中,占到颗粒物态汞的42.48%～67.87%,表明细粒子富集汞的能力较强.不同功能区颗粒态汞的浓度分布趋势为背景区居民区旅游区工业区郊区,说明颗粒态汞浓度的空间分布特征与采样点的环境功能密切相关.总体而言,滨海城市大气颗粒态汞含量较低;PM2.5对颗粒态汞的富集明显高于PM10和TSP,表明对颗粒态汞的控制应集中在细颗粒物污染上.     

2004年春季北京一次沙尘暴的理化特性分析

2004-03-27～2004-03-29北京发生沙尘暴天气期间,监测了气溶胶TSP、PM10和PM2.5的浓度,利用撞击式采样器采集了8级膜样品,并用ICP-MS分析了气溶胶中元素的含量,同时监测了地面辐射和风速的变化.结果显示,此次沙尘暴导致TSP浓度比平时增加3～4倍,PM10浓度增加2～3倍,PM2.5浓度有所降低.研究还表明:地壳元素Na、Mg、Al、Mn和Fe主要分布在粗粒子上.而污染元素Zn、Pb主要分布在细粒子上,污染元素主要是本地源.沙尘暴对总辐射有明显的影响,导致地面总辐射衰减了37.8%.受大风影响粗粒子浓度增加显著,细粒子浓度明显减少.