基于CMAQ源同化反演方法的京津冀局地污染源动态变化特征模拟研究

利用"Nudging"源同化技术反演了京津冀地区2014年1、3、7、11月SO_2、NO_x的局地动态污染源,并分析其排放源强、特征及地理分布,对比其与初始源的差异,同时检验了反演源的模拟效果.结果表明,SO_2、NO_x污染源存在明显的季节变化,冬季或采暖期排放强度最大.由唐山、北京、天津、廊坊、保定、石家庄、邢台、邯郸构成东北-西南走向的带状污染物高排放区,最高排放中心主要集中在太行山、燕山山前区域,且排放具有典型的"城市化"特征,即各个城市市区及附近强度最大,周边郊县稍弱.与初始源模拟结果相比,采用反演源更能反映出污染物的时空变化特征,模拟值与实测值较接近,而且对于重污染过程亦具有较好的模拟效果.     

2013年12月上海市PM2.5重污染过程数值模拟研究

基于2013年11月30日-12月13日上海一次PM_2.5重污染过程,利用Model-3/CMAQ模式及过程分析技术,定量评估不同时段各大气过程对上海PM_2.5浓度变化的影响.结果表明:Model-3/CMAQ模式系统能较好的模拟出实况PM_2.5的浓度变化趋势与特点.研究期间,白天源排放的增强和大气传输的影响、加上较强的气溶胶和云过程生成贡献,是造成上海PM_2.5浓度上升至重污染的主要原因.不同污染时段对PM_2.5浓度上升贡献率最大的过程均为输送,其中,西北部点位(青浦淀山湖和虹口凉城输送)的贡献率最大,且重污染时段输送的贡献率明显高于非重污染时段.     

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

NOx和VOC自然源排放及其对中国地区对流层光化学特性影响的数值模拟研究

利用Williams等和Guenther等的模型估计中国地区NO_x和VOC的自然源排放.所得清单显示土壤NO_x排放总量（以N计）为225.75 Gg;植被VOC年排放总量（以C计）为13.23 Tg,其中异戊二烯、单萜烯、其它VOC分别为7.77、1.86、3.60 Tg;排放有明显季节变化和空间变化.运用中尺度气象模式MM5以及光化学模式Calgrid研究这些排放在不同季节对对流层化学的影响.结果表明,O₃、NO_x、HNO₃和PAN的全国平均浓度在土壤NO_x排放影响下分别增加15.3%、15.7%、25.5%和6.5%;在植被VOC排放影响下改变5.6%、-4.9%、-19.3％和142.3％;在两者综合影响下增加26.1%、8.8%、4.3%和177.9%;浓度变化在夏季明显强于其它季节.自然源对中国地区光化学污染物空间分布有不同程度的影响,这种影响同区域气象条件、源排放和NMHC/NO_x比值等因素有关.NO_x和VOC的自然源排放对光化学特性影响显著,在光化学模拟过程中不容忽视.     

2000~2014年北京市SO2时空分布及一次污染过程分析

根据2000~2014年北京市SO2监测数据,系统分析了SO2时空分布特征并采用数值模式(CAMx)模拟分析了一次重污染过程中北京市SO2来源.结果表明,2014年与2000年相比北京市SO2年均浓度累计约降低69%,SO2年均浓度的变化率为-3.5μg·(m3·a)-1;北京市SO2的月均浓度呈U型分布,季节分布上整体呈现出冬季春季秋季夏季的特征,采暖季SO2浓度明显高于非采暖季;空间分布上北部及西部山区SO2浓度水平明显低于中心城区及西南、东南部地区,受减排措施影响较大的石景山、东四、通州监测点的SO2浓度降低明显;在2014年1月14~18日一次重污染过程中北京SO2存在明显的区域输送,PAST源示踪技术初步计算显示外来源对北京SO2浓度的贡献率为83%,其中北京周边高架点源电厂贡献占21%,北京4家主要燃煤电厂对全市SO2浓度贡献率约为3.5%.     

夏季渤海NOx、O3、SO2和CO浓度观测特征

利用2000-08～2000-09渤海海上观测资料,初次揭示了渤海污染物浓度的时间变化特点,分析了光照、天气等因素对NO_x、O₃、SO₂和CO气体浓度的影响.SO₂浓度比较稳定,浓度平均值在0.006 mg·m^-3左右.O₃浓度变化主要受辐射影响.在弱天气形势下,CO和NO_x浓度分别在2.5～3.5 mg·m^-3.和0.1 mg·m^-3左右,台风天气会造成浓度在短时间内的剧烈增长.文中还简要说明了渤海大气污染与陆地污染的差异,评价了渤海夏季的空气质量.     

北京地区一次大气环境持续严重污染过程中SO2的垂直分布分析

在2004-09-27～2004-10-12期间,以325m气象与环境观测塔为平台,使用43CTL型高精度脉冲荧光SO₂分析仪,分别布置在观测塔8m、47m、120m和280m 4层观测平台,对大气中的SO₂气体浓度、PM₁₀和PM_2.5粒子质量浓度及同步气象因素进行了垂直梯度、连续观测.结合气象数据分析了观测期间大气中SO₂气体浓度的垂直梯度分布及变化形势,进行了SO₂浓度与混合层高度变化、海平面气压变化,风速、风向变化等要素的相关分析,观测到在实验期间大气边界层中SO₂浓度由上向下递减分布的现象.由于地形与污染源分布的影响,北风最有利于污染扩散等状况.观测期间捕捉到一次主要由气象因素造成的大气环境严重持续污染及污染清除的全过程.     

SO2暴露方式与油松生长的关系

苗龄为87d的油松(Pinus tabulaeformis Carr.)于2002-07-01～08-29在3个处理组进行SO₂暴露实验60昼夜,处理1和处理2在24h中SO₂浓度分别为0.1 mg·m^-3和0.2 mg·m^-3,处理3每日6h SO₂浓度为0.5 mg·m^-3,18h SO2浓度为0.1mg·m^-3.经SO₂暴露后,处理1油松针叶气孔保卫细胞、针叶颜色未见异常;叶绿素含量、类胡萝卜素含量、光合速率、蒸腾速率、单株干重、相对生长速率与对照组无显著差异;但针叶含硫量比对照增加17%,从针叶渗出的钾离子量比对照增加22%.处理2油松气孔保卫细胞、针叶颜色未见异常;叶绿素含量、光合速率、蒸腾速率与对照组无显著差异;类胡萝卜素含量下降5%,针叶含硫量增加92%,从针叶渗出的钾离子量比对照增加67%,单株干重下降4.5%,相对生长速率下降0.6mg·(g·d)^-1.处理3油松气孔保卫细胞、针叶颜色发现异常;叶绿素含量与对照组相似,但类胡萝卜素含量下降21%,含硫量增加104%,从针叶渗出的钾离子量比对照增加89%,光合速率下降5%,蒸腾速率增加8%,单株干重下降7.6%,相对生长速率下降1.3mg·(g·d)^-1.     

中国2013年1月PM2.5重污染过程卫星反演研究

利用第三代空气质量模型CMAQ(community multiscale air quality modelling system)模拟的PM2.5垂直分层数据和中尺度气象模型WRF(weather research and forcasting model)模拟的高分辨率湿度数据,分别对MODIS AOD(aerosol optical depth)资料进行垂直与湿度订正,建立了订正后的AOD数据与PM2.5地面监测数据之间的线性拟合模型,其线性相关系数r=0.77(n=57,P0.01).基于此线性拟合模型,首次反演了2013年1月全国10 km分辨率PM2.5月均浓度的空间分布特征,并分析了人口暴露水平.结果表明,2013年1月我国PM2.5月均浓度大于100μg·m-3、200μg·m-3的面积占国土面积的比例分别高达10.99%、1.34%,暴露人口占全国总人口的比例分别高达45.01%、6.31%.     

上海市城市林荫道空间结构对NOx和SO2空间分布特征的影响

为减少城市林荫道中交通污染对道路行人的危害,并为行道树选择和养护管理提供技术参数和理论依据,研究了不同树种、不同绿荫覆盖率下的林荫道中ρ（NO_x）和ρ（SO₂）垂直空间分布及其四季变化特征,找出城市林荫道结构与环境效应相关关系.研究表明:①香樟（Cinnamomum camphora）和悬铃木（Platanus acerifolia）林荫道中ρ（NO_x）范围为0.08~0.18 mg/m3,空气质量为轻微污染;ρ（SO₂）范围为0.02~0.04 mg/m3,空气质量为优.②悬铃木行道树对NO_x的消减效果较香樟好,香樟对SO₂的消减效果较悬铃木好.香樟林荫道的绿荫覆盖率> 90%时对NO_x的消减效果最好,在50%~70%时对SO₂的消减效果最好;悬铃木林荫道的绿荫覆盖率在50%~70%时对NO_x的消减效果最好,在>70%~90%时对SO₂的消减效果最好.③香樟和悬铃木林荫道在春、夏两季空气质量优于秋、冬两季.④香樟林荫道中ρ（NO_x）随高度增加有增大趋势,而悬铃木林荫道中ρ（NO_x）随高度增加有减小趋势;在绿荫覆盖率>70%的香樟林荫道中ρ（SO₂）随高度增加有增大趋势,而在悬铃木和香樟绿荫覆盖率 < 70%的林荫道中ρ（SO₂）在4 m处较小.⑤行道树的树高、枝下高、冠幅、叶面积指数和郁闭度是影响城市林荫道环境效应发挥的重要结构参数.研究显示,林荫道的空间结构对气态污染物NO_x和SO₂的空间分布有明显影响,合理选择树种和修剪模式均有利于提升城市空气环境质量.      

基于CMAQ模式的自适应“nudging”源反演方法的中国主要污染区排放特征分析

中国中东部地区的空气污染主要集中在京津冀、长三角、珠三角、东北地区及汾渭平原等区域，各区域的污染排放特征各异.本文应用基于CMAQ（The Community Multiscale Air Quality）模式的自适应"nudging"源反演方法，反演中国中东部地区2016年12月—2017年1月逐日NO_x污染源，分析上述主要污染区的污染物排放强度空间分布特征，并与2016年MEIC（The Multi-resolution emission inventory for China）排放源进行比较，检验反演源的可靠性.结果表明，2016年冬季各个区域反演源NO_x排放强度空间分布特征与2016年MEIC排放源基本一致.京津冀地区高强度排放区域形成沿山前区域东北-西南走向的NO_x高强度排放带；长三角地区NO_x高强度排放区域位于常州、苏州、上海和湖州等城市构成的城市群；珠三角地区NO_x高强度排放区域位于以广州为中心的大范围城市群且排放强度呈现向四周逐渐降低的放射状分布；东北地区NO_x高强度排放区域空间分布特征呈现以城市为中心且稀疏分布；汾渭平原排放区域呈现以城市为中心且向峡谷中间集中分布，排放区域轮廓与汾渭平原狭长的新月状相符.     

被动采样监测珠江三角洲NOx、SO2和O3的空间分布特征

为获得珠江三角洲区域污染特征,采用被动扩散采样技术,在珠江三角洲200 km×200 km网格区域内测量11月两周暴露的NO2、SO2和O3浓度水平,采用克里格空间插值法(Kriging)获取NOx、SO2和O3的空间分布特征,并与源清单和已有模型结果比对.采用反向轨迹方法模拟了O3的输送途径.结果表明,采样期间珠江三...     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

Transverse approach between real world concentrations of SO2, NO2, BTEX, aldehyde emissions and corrosion in the Grand Mare tunnel

With regard to automotive traffic, a tunnel-type semi enclosed atmosphere is characterized by a higher concentration of gaseous pollutants than on urban traffic roads and highlights the gaseous effluent species having an impact on material degradation. Therefore, a transverse approach between air quality and its consequences upon the longevity of materials is necessary, implying better knowledge of tunnel atmosphere and a better understanding of material degradation inside a tunnel for operating administration. Gaseous pollutant measurements carried out in a road tunnel in Rouen (Normandy) give the real world traffic concentrations of experimental exposure conditions. The sampling campaigns, achieved in summer and winter include SO₂, NO₂, BTEX and aldehyde analyses. Effluent profiles in the upward and downward tubes have been established. The current work shows that SO₂, NO₂, formaldehyde, acetaldehyde, propanal and butanal must be considered in the degradation process of materials in a stuffy environment. As regards NO₂, its concentration depends on the modification of the automotive fleet. The total aldehyde concentrations indicate no particular trend between the two bores. Formaldehyde, acetaldehyde, propanal, butanal and acrolein species are the most abundant species emitted by vehicles and represent 90% to 95% of the total aldehyde emissions.