稳定同位素用于闽南夏季云下洗脱过程的研究

使用稳定同位素方法对闽南夏季云下洗脱过程进行研究;对闽南夏季降水中稳定同位素丰度比进行了测试．氢氧同位素丰度比分析发现,降水氢氧同位素丰度比存在较大分馏,但同一降水云系中δＤ／δ１８Ｏ值是稳定的,可以作为判别降水来源的特征量．对降水中硫同位素丰度比分析发现,当大气中气溶胶和气体硫同位素均呈负值时,降水中富集３４Ｓ,反之相反．并使用稳定同位素平衡模型估算事件型降水云下洗脱过程的作用,厦门前期降水云中、云下洗脱硫的比例分别为１９．５％和８０．５％,中期降水云中、云下洗脱硫的比例分别为３２．３％和５７．７％,后期降水云中、云下洗脱硫的比例分别为５３％和４７％,漳州云中,云下洗脱比例接近     

云下降雨洗脱痕量气体时S(IV)的液相氧化过程

用数值模拟跟踪S(Ⅳ)氧化生成SO_4~2的行为,研究SO_2及NH_3等气体浓度、降雨酸度、雨滴大小、持续降雨时间等因素对四个氧化途径(O_3氧化,H_2O_2酸催化氧化;Mn~(2+),Fe~(3+)催化氧化;降落到地面后S(Ⅳ)的氧化)的影响。 计算结果表明,我国北方地区云下降雨洗脱SO_2等痕量气体时,降雨中四个氧化途径都起作用,而以O_3氧化过程为主,在西南地区,首先是O_3氧化S(Ⅳ)起主要作用,而降雨的进一步酸化则是H_2O_2酸催化氧化S(Ⅳ),降雨过程中Mn~(2+),Fe~(3+)催化氧化S(Ⅳ)不是最主要途径。     

两种洗脱剂洗脱效果的比较

DMSO和30％丙酮-甲醇混合液两种洗脱剂,都可对402树脂所吸附的有机致突变物进行洗脱,但DMSO不能浓缩,无法进一步分离和定量,且洗脱效果亦有差别。本文进行的比较,确定了其差别率,从而使不同时期的Ames试验资料,具有可比性,并在此基础上校正了以前所作试验的一些数据。     

2014年北京地区云内云下的降水化学分析

为了解现阶段北京地区降水的化学特征和云下/云内的清除作用,于2014年采用分段采样的方式针对25场降水进行收集,分析了降水中各离子组分浓度.结果发现,2014年北京地区降水中NH₄⁺、SO₄^2-、NO₃^-和Ca²⁺浓度最高,雨量加权平均离子浓度分别为240、162、91和65 μeq·L^-1,与早期研究相比均有所下降.SO₄^2-/NO₃^-比值为1.8,NO₃^-和NH₄⁺的比重显著增加.综合利用相关性分析、主因子分析及后向轨迹等方法,探讨了北京地区降水中各离子组分的来源.结果表明,东南气团中主要离子NO₃^-、SO₄^2-及NH₄⁺的浓度较高,主要受人为活动排放的影响.总体上各离子的云下冲刷作用略大于云内清除,其中,Na⁺、Ca²⁺及NO₃^-云下冲刷的贡献大于SO₄^2-和NH₄⁺.与其他城市相比,北京地区云内清除的贡献略大,表明长距离输送的影响不可忽视.     

二氧化硫浓度的垂直分布对云下雨水酸化的影响

用一物理化学模式讨论了云下雨水的酸化过程.参照重庆地区的实际情况,讨论了SO_2随高度指数分布和其它分布对酸化的影响及近地面层高浓度SO_2对酸化的影响.SO_2平均浓度与实际垂直分布相比较,地面雨水成份相差较小,用平均浓度代替实际垂直分布是可行的.     

我国酸性降水来源探讨

我国的酸性降水存在着大气污染物的局地冲刷和中、长距离传输双重来源机制。我国南方重污染城市的酸性降水主要来源于城市高浓度大气污染物的局地冲刷;广阔区域和清洁地区的酸性降水则主要来源于大气污染物的中、长距离传输。酸性降水中局地来源和传输作用的贡献,因地而异,主要取决于当地的大气污染条件和气象条件。     

利用高斯烟柱模式计算城市酸雨pH值

通过理论分析找出SO2与酸雨pH值的关系．利用实测的城市SO2年均值计算混合层高度处的SO2值，运用高斯烟柱模式建立南方城市酸雨的计算模式．对宜昌市连续五年的酸雨pH值计算，计算值与实测值基本一致。     

二维时变的积云化学模式

将一组化学模式和二维时变云模式相结合,研究了随同云和雨的发展,云水和雨水中pH值和[SO_4~(2-)]的演变情况以及SO_2,NH_3,尘,O_3和H_2O_2等大气污染物的净化过程.     

一个液相化学反应机理的建立和应用

利用比较积分反应速率的方法,建立了一个简化液相化学反应机理ARCML,并在各种大气状况下以及各种物理参数下对ARCML作了验证.然后利用ARCML模拟光化学烟雾形成初期的云水酸化过程,结果表明,自由基氧化s(Ⅳ)在污染或高NO_x的大气中非常重要.     

酸沉降——森林冠层反应模型

建立了酸沉降—冠层反应模型,并计算冠层穿落水的化学特征。用广西马尾松和火力楠人工林一周年观测数据对模型进行初步检验.结果表明,模型与观测结果基本吻合,实测和模拟的穿落水量及各项离子的相对误差都在±7％之内,马尾松冠层过程强烈地受大气干沉降控制,穿落水加权pH值比同期降雨低0.61单位,火力楠受干沉降影响小,穿落水pH比降雨高0.28.参与冠层反应的各离子的主要来源不尽相同.     

层状云清除气溶胶的数值模拟

建立了一个一维层状云系的气溶胶清除模式,模式旨在模拟云发展过程中云、雨水中气溶胶浓度的时空演变规律,研究气溶胶粒子的云内清除和云下清除的相对贡献大小及其湿沉降速率等.模拟结果在一定程度上与实测结果相符.     

广东、广西地区酸沉降统计模式的研究

介绍了两广地区酸沉降模式,该模式的基础是定常欧拉型酸沉降模式,其中包括硫污染物的人工排放源,扩散输送,化学转化和干湿沉降,对全年120天气象资料进行计算和平均以后,得到广东、广西地区硫沉降的基本图象.从模式计算的结果可以看出,在目前低空排放(排放源在300m以下)的条件下,城市污染源排放的硫污染物的输送范围约10~2km量级、污染物的浓度及干湿沉降量都有显著的非均匀分布.     

Fick离散模型的新改进

为了克服传统Fick离散模型的缺陷,本文提出一种新的改进,即保留Fick模型的方程形式但增加一个参数的时空虚拟源模型。该模型与偏态严重的实测数据也能完美地符合,比传统Fick模型和许多非Fick模型优越。本文还对时空虚拟源模型作了理论探讨,并讨论了参数估计方法。     

区域源解析模式的建立

运用数值分类学手段建立了一种迭代的(iterative)、分裂的(divisive)、不加权的(non-weighting)、非交迭(nonoverlapping)的运算程式(IDNN模式),从实测原始数据中提取可近似作为纯源的样品和相应的性状,通过分析这些近似纯源样品及与之关系密切的其它特征样品的采样参数和成分特征可鉴别或识别源的类型,运用化学质量平衡法(CMB)求解受体样品的定量来源.在对模拟数据的验证处理中,IDNN模式显示了初步成功.     

青岛地区硫传输通量的估算

利用三维欧拉模式,估算外地源和本地源对青岛地区硫沉降的贡献,同时估算硫的去除,估算的方法是根据当地的风速、风向,模拟计算各种含硫化合物（包括SO₂、硫酸盐及DMS）在青岛地区的各方向上输出或输入青岛地区的量、当地源排放的量以及硫化物的干、湿沉降量。通过估算可以得出,青岛地区硫来源中本地源与外来源相当,硫的去除主要是往外输出,占全部硫来源的80％以上。     

一个液相化学反应机理的建立和应用

利用比较积分反应速率的方法，建立了一个简化液相化学反应机理ＡＲＣＭＬ，并在各种大气状况下以及各种物理参数下对ＡＲＣＭＬ作了验证，然后利用ＡＲＣＭＬ模拟光化学烟雾形成初期的云水酸化过程，结果表明，自由基氧化Ｓ（Ⅳ）在污染或高ＮＯｘ的大气中非常重要。     

南宁市酸沉降来源的研究

建立2类模式(拉格朗日烟团轨迹模式和欧拉模式)研究南宁市的酸雨成因,计算出硫沉降场的分布特征和南宁市与广西各地区之间硫输送的关联矩阵.结果表明,2001年外来源的贡献占南宁市总硫沉降量的72%,而本地源的贡献占南宁市总硫沉降量的28%,故在南宁市的酸雨形成过程中外地源占据主导地位.自2001年8月-2002年9月,桂林、柳州、梧州、南宁4个城市环保监测站同步进行的10次降雨过程的pH观测结果亦表明,对南宁市硫沉降贡献最大的仍为外来源.因此,这2类模式的计算结果合理.