The influence of long term trends in pollutant emissions on deposition of sulphur and nitrogen and exceedance of critical loads in the United Kingdom

In the United Kingdom, as with other European countries, land-based emissions of NO_x and SO₂ have fallen significantly over the last few decades. SO₂ emissions fell from a peak of 3185 Gg S in 1970 to 344 Gg S in 2005 and are forecast by business-as-usual emissions scenarios to fall to 172 Gg by 2020. NO_x emissions were at a maximum of 951 Gg N in 1970 and fell to 378 by 2005 with a further decrease to 243 Gg N forecast by 2020. These large changes in emissions have not been matched by emissions changes for NH₃ which decreased from 315 Gg N in 1990 to 259 in 2005 and are forecast to fall to 222 by 2020. The Fine Resolution Atmospheric Multi-pollutant Exchange model (FRAME) has been applied to model the spatial distribution of sulphur and nitrogen deposition over the United Kingdom during a 15-year time period (1990–2005) and compared with measured deposition of sulphate, nitrate and ammonium from the national monitoring network. Wet deposition of nitrogen and sulphur was found to decrease more slowly than the emissions reductions rate. This is attributed to a number of factors including increases in emissions from international shipping and changing rates of atmospheric oxidation. The modelled time series was extended to a 50-year period from 1970 to 2020. The modelled deposition of SO_x, NO_y and NH_x to the UK was found to fall by 87%, 52% and 25% during this period. The percentage area of sensitive habitats in the United Kingdom for which critical loads are exceeded is estimated to fall from 85% in 1970 to 37% in 2020 for acidic deposition and from 73% to 49% for nutrient nitrogen deposition. The significant reduction in land emissions of SO₂ and NO_x focuses further attention in controlling emissions from international shipping. Future policies to control emissions of ammonia from agriculture will be required to effect further significant reductions in nitrogen deposition.     

2010年中国大气氮沉降特征分析

利用区域空气质量模式Models-3/CMAQ对我国2010年的氮沉降特征进行了模拟分析.结果表明,2010年我国氮沉降总量约为7.6′ 103Gg,化学组成上以NHx-N(包括NH3、NH4+中的氮)沉降为主,平均占到2/3以上.夏季氮沉降量最高,冬季最低.干沉降为氮沉降的主要途径(约占62%),主要为气态含氮污染物的贡献,湿沉降的氮则主要来自颗粒态的铵盐和硝酸盐.我国氮沉降的空间分布具有东高西低、地区间差异显著的特征,高沉降通量区域主要集中在华北平原、四川盆地、华中的中南部、两广以及东北部分地区.加强对氨排放的管理和控制,同时重视东部沿海的发达地区的氮氧化物排放,对减少氮沉降具有重要意义.     

Two options to explain the ammonia gap in The Netherlands

This paper addresses two hypothesis that try to explain the difference observed between the estimated NH₃ emission levels in The Netherlands and those indicated by atmospheric measurements, the so called ‘ammonia gap’: the role of SO₂ emissions regulating ambient NH₃ concentrations through co-deposition, and long-term NH₃ emissions after slurry injection. It was found that throughfall measurements of NH₄⁺ could not be used as indicator for changes in NH₃ emissions. The throughfall deposition of NH₄⁺ is in close equilibrium to SO₄²⁻ and NO₃⁻ and is thus regulated by the equilibrium of ambient NH₃ and NH₄⁺ in wet deposition and canopy water layers. When SO₂ emissions decrease, the amount of available SO₄²⁻ decreases, which imposes a limit on the deposition of (NH₄)₂SO₄. Long-term emissions of NH₃ after application of manure were monitored using a new technique, which continuously measures the concentration of NH₃ in a cross-section of the emission plume downwind of the source. The emissions could be registered for 3 weeks after application of manure. The results indicate that the long-term emissions only contribute 1–2% to the total emission level. Both the effect of SO₂ on the NH₃ deposition levels and the long-term emission fluxes are not enough to explain the observed ammonia gap. It seems that several counteracting effects, some of them emerging from the new emission reduction regulations, contribute to the ammonia gap. An integrated approach to abate ammonia emissions is, therefore, needed. The implementation and regulation of production ceilings for reactive nitrogen might be a good option.     

Optimising the environmental benefits of emission reductions from UK coal- and oil-fired power stations: a critical loads approach

This paper describes a method for determining reductions of SO₂ emissions from coal- and oil-fired power stations, oil refineries and large industrial units in the UK taking into account their pollution potential. The method is based on the use of two gridded data sets: critical loads, which represent the sensitivity of the environment to acid deposition and modelled estimates of total (wet + dry) sulphur deposition for 646 point sources within the UK. An iterative method is used to identify and subsequently reduce emissions from point sources that contribute most to areas of critical loads exceedance. This paper demonstrates how the method may be used to determine an optimal allocation of emissions across the UK which yields the maximum amount of environmental protection per unit of emission.The paper then goes on to consider the changes that will have to take place within the UK power generation industry in order to meet the revised EC Large Combustion Plant Directive which comes into force on 1 January 2008. Particular emphasis is placed upon proposed emissions trading schemes and the environmental implications of allowing trading between stations with high and low pollution potentials. The paper concludes by suggesting that the emissions trading process should take into account the pollution potential of each source, irrespective of whether the proposed emission is within the plant's agreed emission limit. An approach based entirely on minimizing environmental damage rather than one which takes cost into account, as in current integrated assessment modelling, could provide an interesting approach across the rest of Europe.     

WLTC循环下汽油车氨排放影响因素分析

为研究WLTC（worldwide light-duty test cycle,全球轻型汽车驾驶循环）循环下常规污染物和行驶工况对汽油车NH₃排放的影响,选定一辆满足国Ⅴ排放标准、配备TWC（three way catalyst,三元催化器）尾气后处理装置的轻型汽油车,测定其在WLTC循环下CO₂、CO、NO_x和NH₃的摩尔排放量.结果表明:CO、NO_x与NH₃排放的线性相关系数分别为0.626和0.321.NH₃高排放的出现除了伴有CO的高排放外,还需车辆具有高速和持续的正向加速度.用配备TWC尾气后处理装置前、后NO_x排放量的差值表示NO_x的转化量发现,NO_x的高转化量并不一定对应NH₃的高排放量,在循环后期大量产生的NO_x会抑制NH₃的排放.由于VSP（vehicle specific power,比功率）能综合反映行驶工况,研究行驶工况对NH₃排放的影响时主要分析VSP与NH₃之间的关系,通过VSP聚类方法将VSP划分为不同区间,得出当VSP Bin（vehicle specific power bin,比功率区间）大于0时,基于CO₂的NH₃排放基本呈随VSP Bin增大而增加的规律,并且基于CO₂的NH₃排放量最大值对应的VSP Bin为持续正向加速工况.研究显示,常规污染物中CO和NO_x对NH₃的排放会产生不同程度的影响,加速度作为行驶工况的表征参数之一会直接或通过影响CO和NO_x的排放间接影响NH₃的生成.      

城市化过程对氨氮排放的驱动作用与空间交互特征——以长三角地区为例

解析城市化过程对水污染物排放的驱动机制及其空间演化特征,对科学管控水污染物超标排放和源头上减少水污染物入水具有重要意义,是生态文明建设时期推进城市绿色发展、打造高质量人居环境的重要施策依据.以长江三角洲为例,建立县域氨氮排放和人口社会经济数据库,在揭示2011—2015年长三角地区氨氮排放的时空演变特征基础上,构建基于STIRPAT框架的驱动力分析模型,运用空间计量方法定量估计人口城市化和土地城市化对氨氮排放的驱动作用,并通过设置不同阈值的反距离空间权重矩阵测度其空间交互效应.结果表明：①2011—2015年长三角地区氨氮排放整体规模下降显著,氨氮高值排放区县向沿海和地市中心快速收缩,热点区分布呈沿海持续集聚、内陆不断减少,在动态变化中,在长三角地区形成了圈层式分布格局;②空间溢出效应显著,即本地的氨氮排放明显受到周边地区的影响.长三角城市化过程总体上缓解了区域的氨氮排放压力,人口规模和经济水平会驱动区域氨氮排放增加,外商直接投资和固定资产投资规模则抑制了氨氮排放;③土地城市化和人口城市化会加剧本地氨氮排放,但会吸引相邻区县人口、资源要素集聚,并通过绿色生产生活方式的辐射促进邻地氨氮排放下降.空间交互特征表明,以城市群和都市圈为主体,在100 km范围内,高度城市化地区的集聚效应和示范作用驱动了氨氮排放下降.     

参数选取对畜禽养殖业大气氨排放的影响:以长三角地区为例

氨对于大气细颗粒物中二次无机盐的生成具有十分重要的作用,近年来引起了国内外学者的高度关注.相对准确地定量氨排放对于深入研究二次气溶胶的理化过程、实现较好的数值模拟性能,以及开展氨排放精细化管控具有极为重要的科学意义和现实意义.已有研究表明,农业源是大气氨的主要排放源,其中,畜禽养殖业的氨排放占比最大.已有针对畜禽养殖业氨排放的研究大多采用排放系数法建立氨排放清单,然而,不同参数的选取会对研究结果造成较大差异.本文从活动水平和排放系数选取上做出了多种假设,构建了8种情景,以2017年为基准年,分别计算了长三角地区畜禽养殖业大气氨排放.结果表明,选取不同的活动水平对清单估算结果的影响最大,选取出栏量计算的结果较选取存栏量高出27.6%～34.1%.选取更细致的月均温的计算结果高出以年均温结果0.3～0.4万t.此外,清单的时空分布特征也与该两项参数密切相关,以存栏量进行估算的结果中,舟山地区排放强度最低,淮南市最高;以出栏量进行估算的结果中,丽水排放强度最低,南京最高.以月均温度估算情景中将获得更准确的月排放廓线,全年中5～9月排放量最高,冬季(12、 1和2月)排放量最小.     

浙江省2008~2018年人为源氨排放清单及分布特征

以浙江省为研究区域,通过收集11个地级市各类氨排放的活动水平数据,采用排放因子法建立了2008~2018年浙江省人为源氨排放清单,并利用ArcGIS进行1 km×1 km空间网格分配.结果表明,2008~2018年浙江省人为源氨排放量总体呈现下降趋势,年均下降率约3.97%;2018年浙江省氨排放量为108.52 kt,其中农业源为90.02 kt,非农业源为18.50 kt,排放强度为1.03 t ·km^-2;杭州市、嘉兴市和温州市的氨排放量高于其他城市,分别占全省总量的14.72%、11.86%和11.80%;空间分布特征显示,氨排放主要分布在浙江省北部区域,呈现出"北高南低"的排放趋势;不确定性分析表明,氨排放量模拟平均值为108.37 kt,在95%置信区间的不确定度范围为-5.40%~5.60%.     

中国酸沉降:来源、影响与控制

总结我国酸沉降观测与模拟、来源与影响以及控制与成效,不仅能为未来我国大气污染治理提供科学依据,也能为国际酸沉降控制提供参考.本文回顾了40年来我国酸沉降研究的发展历程,对有关酸雨时空分布特征、致酸气体排放、土壤和地表水酸化、酸化缓冲机制、临界负荷区划以及酸雨控制对策等研究进展进行综述.我国酸雨污染经历了快速发展、污染缓...     

基于大数据分析的杭州市农业源高分辨率氨排放清单研究

基于实地调查并辅以统计的方法获得大数据,采用排放因子法,估算了杭州市2015年农业源氨排放清单,并选取经纬度坐标、土地类型和人口等数据作为权重因子,建立1 km×1 km高精度网格化空间分布,研究了该地区农业排放源氨排放空间分布特征.结果表明:杭州市2015年农业源NH3排放总量为54787.9 t,其中畜禽养殖和农田种植是最主要的氨排放来源,分别占农业源总排放量的86.7%和12.8%.在畜禽养殖各主要环节的氨排放过程中,圈舍固态粪便的氨排放贡献量最大,占总氨排放量的52.8%;其次是存储固态,占总氨排放量的35.1%.氮肥施用主要集中在萧山区、建德市、临安市和余杭区.秸秆堆肥和秸秆焚烧与秸秆综合利用率高低密切相关,两者氨排放量占有率不高,占杭州市农业源氨排放总量的1%以下.     

浙江省2013~2020年人为源氨排放清单

采用排放因子法建立了浙江省2013~2020年人为源NH₃排放清单,利用ArcGIS软件对NH₃排放量进行空间分配,并与浙江省部分城市PM_2.5组分中的NH₄⁺浓度进行对比,探究了人为源NH₃排放对NH₄⁺浓度变化的影响.结果表明,2013~2020年浙江省人为源NH₃排放量呈逐年下降趋势,2020年人为源NH₃排放量为13.5万t,较2013年下降23.1%.人为源NH₃排放以农业源为主,2013~2020年占比分布在57.2%~69.6%,其中畜禽养殖和氮肥施用NH₃排放量占比较高,且2020年排放量较2013年下降最为显著,分别为34.5%、44.1%.从空间分布来看,NH₃排放较高的地区主要分布在浙江北部和金衢盆地地区,杭州市和嘉兴市年排放量位于全省前两位.NH₃排放量较高的城市NH₄⁺浓度也较高,部分城市NH₄⁺浓度下降趋势与NH₃排放量下降趋势较为一致.     

2008—2020年京津冀及周边地区人为源氨排放清单研究

氨可以在大气中转化生成铵根离子,成为PM_2.5中重要的水溶性无机离子组分,长时间序列的氨排放清单是研究PM_2.5污染历史成因的重要基础.为探究京津冀及周边地区人为源氨排放来源和排放特征,根据北京市、天津市、河北省、山西省、山东省和河南省的各类氨排放活动水平,采用排放因子法建立了京津冀及周边地区的氨排放清单.结果表明：(1)2008—2020年京津冀及周边地区的氨排放量总体呈下降趋势,从3 170.21×10³ t降至2 767.59×10³ t.农业源是主要贡献源,其氨排放量(2 551.94×10³～3 061.26×10³ t)占氨排放总量的92.21%～93.38%;非农业源氨排放量介于209.85×10³～232.38×10³ t之间.(2)2020年,河南省的氨排放量最大,为908.57×10³ t,占京津冀及周边地区氨排放总量的32.83%,其次为山东省、河北省和山西省,占比分别...     

洱海大气氮素湿沉降特征

通过对2020年位于洱海湖区周边4个站点大气降水的实地监测，定量揭示了大气湿沉降不同形态氮素（TN、DTN、AN、NN、NIT、PN）的浓度和时空分布规律，探讨了氮素沉降通量的变化特征及其主要影响因子，进而明确了大气氮湿沉降对湖区外源性氮素输入的贡献程度，评估了氮素湿沉降入湖负荷对湖区水环境的影响。结果表明：各监测点降水中氮素浓度年内总体呈先升后降再升的趋势，总氮浓度为0.18～8.73 mg/L，平均浓度为1.34±0.686 mg/L，氮素浓度呈现干季高湿季低的变化规律；氮素湿沉降通量月际变化大致呈M双峰型，沉降通量峰值出现在浓度最低但降雨量最大的8月，最小值出现在12月，沉降通量与降雨量呈极显著正相关，沉降通量AN/NN为1.97，农业生产活动的氮素排放是湿沉降的主要来源；2020年洱海湖面湿沉降总氮直接输入负荷量约为170.11 t，其中铵态氮86.86 t，硝态氮51.58 t，总氮直接入湖负荷约占流域农业面源排放量的6.18%。     

2013～2017年江苏省人为源氨排放清单的建立及特征

根据江苏省各类氨排放源活动水平数据,采用合理的清单测算方法和排放因子,建立了2013～2017年江苏省人为源氨排放清单,对其历年来人为源氨排放量的变化趋势进行分析.利用Arc GIS软件对江苏省人为源氨排放量及排放强度的分布特征进行分析.结果表明,江苏省的氨排放量由2013年的624. 84 kt减少至2017年的562. 47 kt,年均下降率约为2. 6%.农业源一直是江苏省最主要的氨排放源,2017年时占江苏省氨排放总量的82. 4%;蛋鸡是畜禽养殖源中最大的氨排放源,占畜禽源氨排放量的49. 3%. 2017年江苏省氨平均排放强度为5. 3 t·km~(-2),其中盐城市和徐州市是江苏省人为源氨排放量和排放强度最大的两个城市,镇江市的氨排放量和排放强度最小.     

作业工人长期接触低浓度氨二氧化硫对健康的影响

目的:探讨作业工人长期接触低浓度氨、二氧化硫对健康的影响.方法:对162名长期接触低浓度氨、二氧化硫作业者的健康监护体检资料及作业环境监测数据进行分析.结果:两种有毒物质对健康的影响主要表现为慢性鼻炎、慢性咽炎、咳嗽.其它还有胸闷和神经衰弱综合征.结论:氨、二氧化硫长期低浓度接触产生联合作用,对上呼吸道粘膜有刺激作用,应采取相应的防护措施.     

南通市人为源大气氨排放清单及特征

根据收集的南通市各类人为氨排放源的活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,估算了2009年南通市的人为源大气氨排放量。结果表明,2009年南通市人为源大气氨排放量为60.02 kt,其中,畜禽源和氮肥使用是两个最大排放源,氨排放量分别为31.54 kt和23.43 kt,分别占南通市大气氨排放总量的52.5%和39.0%。畜禽源中生猪是NH3排放最大贡献源,占畜禽源排放总量的46.4%,其次是家禽,其贡献率为36.4%。南通市氨平均排放强度为6.59 t.km-2.a-1。     

四川盆地大气氨与氮氧化物排放对细颗粒物污染的影响及减排潜力

基于IASI、OMI与TROPOMI卫星数据识别了2008~2019年四川盆地氨与氮氧化物柱浓度的变化趋势,并进一步采用空气质量模型CMAQ对2019年冬季四川盆地氨排放的大气环境影响进行了研究,评估了氨与氮氧化物单独减排及氨与氮氧化物协同减排情景下对四川盆地颗粒物污染的影响.结果表明：2008~2012年四川盆地氮氧化物排放逐年升高随后在2013~2019年迅速下降,而氨柱浓度在2008~2013年期间较为稳定,自2014年起迅速增长.四川盆地氨排放的高值区主要集中在人为活动强烈的成都及周边地区和川南城市群以及农业源氨排放主导的川西北地区.铵根离子在川南城市群的PM_2.5当中占比高达11.4%,而对川西地区城市的PM_2.5贡献较低.敏感性实验结果表明,氨与氮氧化物协同减排50%能有效降低大气中硝酸铵与硫酸铵的浓度,从而减少细颗粒物污染,改善四川盆地区域环境空气质量.     

浙江省人为源氨排放清单建立及分布特征

通过收集各类氨排放源的活动水平数据,选取合适的排放因子以及估算方法,建立了2017年浙江省人为源氨排放清单,分析各排放源的排放分摊率以及浙江省各市的排放情况,并利用ArcGIS对浙江省氨排放量和排放强度的空间分布进行分析.结果表明, 2017年浙江省人为源氨排放量为122.00 kt,以农业源排放为主,其中农田生态系统氨排放量最高,达到36.06 kt,并以氮肥施用贡献最大(87.12%);其次是禽畜养殖,占到人为源氨排放总量的29.44%.非农业源中废物处理和人体排放源贡献最大,分别占到非农业源氨排放量的44.07%和28.49%. 2017年杭州市氨排放量最高,占浙江省氨排放总量的17.83%;但嘉兴市的氨排放强度最大,达到3.82 t·km~(-2).从空间分布来看,氨排放量主要集中在浙江省北部和东南部,而浙江省北部和东北部的氨排放强度相对较高.     

水蒸汽流化下煤气化气态污染物释放研究1.污染物生成与脱硫实验研究

在一个连续给煤下排料的实验室规划的流化床煤气化实验台上，对不同煤种，不同温度情况下主要污染物硫化氢，氨，氰化氢的产量进行了测量，分析了各种操作条件对污染物流量的影响，并通过平行实验的比较，考察了在水蒸汽存在的还原气氛中不同温度，不同钙硫比条件下石灰石的脱硫效率。     

中国酸雨和二氧化硫污染控制区区划及实施政策研究

阐述了中国二氧化硫和酸雨污染现状,分析了划分二氧化硫污染和酸雨控制区的依据和原则,绘出了二氧化硫污染和酸雨控制区的范围,重点分析研究了二氧化硫污染和酸雨控制区内的控制目标以及用燃料生命周期评价方法确定的控制二氧化硫排放政策,并研究了政策实施对煤炭工业、电力工业的影响