基于观测数据的成都市城区臭氧敏感性研究及减排策略

近年来成都市臭氧(O₃)污染频发,O₃污染问题日益突出。采用零维大气盒子(F0AM)模型结合经验动力学模拟方法(EKMA)和相对增量反应活性(RIR)法对成都市2019年8月典型污染时段O₃生成进行模拟,并研究成都市O₃生成敏感性,由此进一步分析O₃污染控制策略。结果表明,模拟日内O₃光化学反应过程中,芳香烃减少的比例最大(81.36%),其次为烯烃和炔烃,3者对于O₃光化学反应过程有重要作用;EKMA曲线显示成都市城区O₃生成处于挥发性有机物(VOCs)控制区;RIR结果显示,人为源VOCs(AVOCs)对成都市城区O₃生成最为敏感,其次是植物源VOCs(BVOCs)和CO,而氮氧化物(NO_x)为负敏感性,在AVOCs中,芳香烃和烯烃对成都市城区O₃生成最为敏感,应加强芳香烃和烯烃相关排放源的管控;以O₃日最大小时浓度达到《...     

丽水市城区大气污染特征研究

基于丽水市城区3个国控城市点2020年大气监测六参数(细颗粒物(PM_2.5)、可吸入颗粒物(PM₁₀)、O₃、SO₂、NO₂和CO)数据研究了丽水市城区3个区域(老城区、新城区和经济技术开发区)的大气污染特征。结果表明：(1)丽水市城区2020年空气质量较好,优良天数达到362 d,但也存在着O₃和颗粒物复合污染的问题。(2)新城区O₃污染最为严峻,老城区NO₂浓度较其他区域偏高,经济技术开发区以PM₁₀污染为主。O₃污染主要发生在春秋季,颗粒物污染主要发生在秋冬季。(3)丽水市城区O₃污染具有偶发性,新城区和老城区是O₃污染防治的重点区域。(4)丽水市城区PM₁₀主要来自一次污染源,PM_2.5既有一次污染来源也有二次转化的贡献。     

泰州市一次典型臭氧污染过程及生成机制研究

基于2022年8月6—18日一次典型臭氧(O₃)污染过程监测的数据,从时间、空间维度开展挥发性有机物(VOCs)浓度水平、臭氧生成潜势(OFP)分析,并运用正定矩阵因子分解(PMF)模型和基于观测的箱体模型(OBM)识别VOCs的主要来源和O₃生成机制。结果表明：本次O₃污染过程中,受不利气象条件的影响,泰州市VOCs体积分数和NO₂浓度在污染中阶段比污染前阶段分别升高了8.2%、24.2%,是O₃污染加重的主要原因。对OFP贡献较高的是烯/炔烃、芳香烃,间/对二甲苯是3个监测站点污染前阶段OFP贡献最高的物种,异戊二烯、乙苯、间/对二甲苯分别是兴化市、姜堰区、海陵区监测站点污染中和污染后阶段OFP贡献最高物种。源解析结果显示,溶剂使用源(26.5%)、工业源(20.9%)、移动源(20.5%)是泰州市污染期间VOCs的主要污染源。此次O₃污染过程中泰州市的O₃生成机制存在显著的时空差异性。时间上,由于各监测站点大气中氮氧化物(NO<...     

承德市降水对细颗粒物和可吸入颗粒物的清除作用分析

利用承德市2018—2020年逐小时细颗粒物(PM_2.5)和可吸入颗粒物(PM₁₀)监测数据和气象观测资料,分析PM_2.5和PM₁₀基础浓度时间变化特征及不同风速影响下浓度变化规律,探讨基础浓度和风速订正后降水对污染物的湿清除作用。结果表明：(1)PM_2.5和PM₁₀基础浓度均值均为11月至次年3月较大,4、10月次之,5—9月较小。(2)秋、冬季风对PM_2.5清除效果较明显;风对PM₁₀全年总体有清除作用,但风速大于8 m/s,会导致春季PM₁₀浓度暴增。(3)降水过程对PM_2.5和PM₁₀均有很好的清除作用,清除率大多随着降水等级的增大而增大,降水对PM₁₀的清除率高于PM_2.5。(4)中雨及以上等级降水过程结束后,PM_2.5和PM₁₀空气质量指数均为良好及...     

基于二次有机气溶胶和臭氧生成潜势的河北挥发性有机物优控物种研究

为研究河北大气中挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)及二次有机气溶胶(SOA)生成的影响,利用2021年4—10月河北11个地市VOCs的监测数据,对河北VOCs污染特征及其关键活性组分进行分析研究。结果表明,观测期间河北VOCs平均体积分数为36.16×10^-9,低碳的醛酮类和低碳的烷烃是河北VOCs的主要构成物种。VOCs高值区主要集中在河北中南部沧州、衡水、邯郸、石家庄等地,北部城市秦皇岛、张家口VOCs浓度较低。监测期间,河北O₃生成潜势(OFP)为259.67μg/m³,SOA生成潜势为0.61μg/m³,其中衡水OFP最高,达302.96μg/m³,石家庄SOA生成潜势最高,达0.92μg/m³。甲苯、间/对二甲苯和邻二甲苯对OFP及SOA生成潜势的贡献均较大,是O₃和大气颗粒物协同控制的优控VOCs物种。     

真空紫外活化亚硫酸盐在有氧条件下降解二甲双胍

以治疗Ⅱ型糖尿病的基础药物——二甲双胍(MET)为研究对象,考察其在真空紫外(VUV)活化亚硫酸盐有氧(VUV/SO^2-₃/O₂)体系中的降解效果。通过淬灭试验,验证了反应体系中硫酸盐自由基(SO^-₄·)、羟基自由基(HO·)、水合电子(e^-_aq)和氢离子自由基(·H)活性物质的存在,同时考察VUV/SO^2-₃/O₂体系中pH、亚硫酸盐(SO^2-₃)浓度、光强、天然有机物(NOM)和常见无机离子对MET降解的影响。结果表明VUV/SO^2-₃/O₂体系对MET的降解效果明显优于VUV/O₂或SO^2-₃/O₂体系,在180 min内可降解91%的MET;MET降解率随pH的增大先...     

BAP/O3复合氧化体系对SMP的降解性能

研究了碳酸氢钠活化过氧化氢法(BAP)、芬顿高级氧化技术(Fenton)、臭氧氧化技术(O₃)及其复合工艺对三磺钻井液中的主要成分磺化酚醛树脂(SMP)的降解效能。遴选出BAP/O₃复合体系作为降解磺化酚醛树脂的最佳工艺,并探究了复合氧化相互作用机理。结果表明,复合配方去除SMP效果优劣顺序为(BAP/O₃)>(BAP/Fenton/O₃)>(BAP/Fenton)>(Fenton/O₃);除BAP和Fenton分段复合取得更佳效果外,其他3种复合配方均在同时添加时取得更佳的降解效果;BAP/O₃复合对SMP取得了最佳的降解和矿化作用,最大SMP去除率为95.92%。淬灭剂实验表明,BAP/O₃复合氧化体系中的主要活性氧化剂为碳酸根自由基(·CO₃^-)、超氧自由基(O₂^-·)和羟基自由基(·OH),其中·CO₃     

大气网格化监测系统的构建及其在区域环境空气质量精细化管理中的应用

为提升区域环境空气质量精细化管理工作水平,以西安高新区为例,采用空气质量自动监测微站和环境大数据分析平台,构建大气网格化监测系统,用以分析各街道网格污染物特征和成因并推送监控预警信息和问题巡查结果。结果表明：CO成点源式分布在各个街道,丈八街道CO点源分布最多;NO₂主要集中在兴隆街道和细柳街道;SO₂主要集中在兴隆街道和五星街道;O₃主要集中分布在丈八街道和鱼化寨街道,灵沼街道和细柳街道是PM_2.5与PM₁₀污染最严重的区域;一、四季度首要污染物以PM_2.5、PM₁₀和NO₂为主,预警时段多集中在深夜或午后时段;二、三季首要污染物以PM₁₀和O₃为主,预警时段多集中在下午;高新西区国控站空气质量监测结果受东南方向污染物影响较大,草堂基地省控站空气质量监测结果受东北方向污染物影响较大;2021年高新区大气污染问题巡查工作累计发现各类大气污染问题1 539件,其中明确污染...     

台州不同功能区秋季挥发性有机物污染特征及来源解析

于2020年秋季对台州不同功能区大气中挥发性有机物(VOCs)进行在线监测，分析了VOCs浓度水平和组成特征；利用O₃生成潜势(OFP)评估了VOCs对O₃污染的影响；运用正定矩阵因子分解模型(PMF)解析VOCs的主要来源。结果表明，台州5个监测站点总挥发性有机物(TVOC)体积分数日均值在30.0×10^-9～52.9×10^-9,均以烷烃和含氧挥发性有机物(OVOCs)为主；VOCs来源主要包括机动车尾气源、工业排放源、燃烧源、油品挥发源、溶剂使用源和植物源，其对VOCs的贡献率分别为27.42%、19.37%、17.36%、17.25%、11.18%、7.41%,其中城区和郊区机动车尾气源的贡献最大，而工业园区则是工业排放源贡献最大；对OFP贡献最大的源类是溶剂使用源(贡献率31.12%),其次是工业排放源、机动车尾气源、油品挥发源、燃烧源，贡献率分别为20.69%、16.37%、15.70%、10.99%,植物源对OFP贡献率最低，仅为5.13%。台州城区和郊区需重点关注溶剂使用源管控，工业园...     

铁锌共掺杂MCM-41构建双酸性中心及其催化臭氧化布洛芬

Fe-MCM-41作为臭氧(O₃)催化剂被广泛关注,但其存在O₃利用率和界面反应效率较低等缺点,这极大限制了其在非均相催化臭氧化领域的应用。为解决这一问题,通过一步水热合成方法制备了具有双酸性中心的Fe-Zn-MCM-41催化剂。不同臭氧化体系对布洛芬(IBP)降解结果表明,反应30 min后Fe-Zn-MCM-41/O₃降解IBP的表观速率常数为0.035 min^-1,分别是单独O₃、 MCM-41/O₃、 Fe-MCM-41/O₃和Zn-MCM-41/O₃的2.9、 2.9、1.9和1.6倍。XRD、N₂吸附-脱附、TEM和XPS等表征结果证明,Fe和Zn成功进入MCM-41骨架内并分别作为中酸位点和强酸位点。中酸位点产生的·OH迅速扩散到溶液中,加快溶液中IBP的去除;强酸位点产生的·OH键合在Fe-Zn-MCM-41表面,促进IBP界面氧化。LSV和EIS结果表明,Fe-Zn-MCM...     

粤港澳大湾区空气污染物的时空分布及其影响因素

基于粤港澳珠三角洲空气质量监测数据,利用克里金插值法和Spearman秩系数相关法分析了2015—2021年大湾区空气污染物的时空分布特征,利用灰色关联分析法分析了自然、社会因素对空气污染物的影响。结果表明,近7年大湾区的空气质量整体向好,PM₁₀、PM_2.5年均值分别为40.32、23.38μg·m^-3,均低于新标准二级限值,O₃、NO₂、SO₂年均值分别为51.68、33.45和6.61μg·m^-3。其中,SO₂质量浓度低于新标准一级限值,CO年均值为0.68m g·m^-3,CO、PM_2.5、NO₂、PM₁₀和SO₂年均质量浓度呈下降趋势,降幅分别为23.67%、39.48%、27.02%、33.75%和41.21%,季节上表现为冬季最高、春秋季次之、夏季最低。O₃年均质量浓度呈...     

絮凝-O3/MNBs耦合工艺高效处理垃圾渗滤液纳滤浓缩液

针对垃圾渗滤液纳滤浓缩液可生化性极低而无法进行生物处置的问题,本研究采用絮凝-臭氧微纳米气泡(O₃/micro-nanobubbles,O₃/MNBs)耦合工艺处理垃圾渗滤液纳滤浓缩液以期提高其可生化性。通过改变絮凝工艺的絮凝时间,聚合硫酸铁投加量,絮凝转速以及O₃/MNBs工艺的臭氧进气量,初始pH,温度等参数来探究絮凝-O₃/MNBs耦合工艺最佳工艺参数。结果表明,在絮凝时间为40 min,聚合硫酸铁投加量为10 g·L^-1,絮凝转速为300 r·min^-1的最佳絮凝工艺参数下,垃圾渗滤液纳滤浓缩液的色度、腐殖质及COD去除率分别为79.8%、59.2%和73.3%,B/C从0.09增至0.22,生物毒性由92.4%(高毒)降至50.6%(重毒)。垃圾渗滤液纳滤浓缩液絮凝工艺的出水进一步采用O₃/MNBs工艺处理,在臭氧进气量为400 mL·min^-1,初始pH=11,反应温度为30℃的最佳工艺参数下,絮凝出...     

电催化强化对布洛芬的去除效果及机制

对比研究了O₃+H₂O₂电催化、 O₃电催化和H₂O₂电催化这3种电催化强化体系对水中难降解污染物布洛芬的去除效果,并且进一步阐明了布洛芬的降解机制。结果表明：经30 min反应后,3种电催化强化体系对布洛芬的去除率分别达到93.2%、84.5%和52.7%,均高于在单独电催化条件下的去除率(46.2%)。尺度排阻色谱-紫外分析结果表明3种电催化强化体系对大分子(28 800 Da)和小分子(2 900 Da)有机污染物均有较好的去除作用。腐殖酸的存在会显著降低布洛芬的去除率。荧光光谱分析结果表明,类腐殖酸和溶解性微生物副产物是限制布洛芬去除的主要原因。硬度离子的存在对布洛芬去除影响较大,在CaCO₃的质量浓度为15 mg·L^-1时,O₃+H₂O₂体系对水中布洛芬的去除率相比去离子水溶液时下降了26.6%。研究阐明了布洛芬的降解路径,布洛芬在降解过...     

还原剂作用下Cr(Ⅵ)污染土渗透淋滤特性及成分分析

以湖南某铬污染场地中典型污染土壤为对象,采用硫酸亚铁(FeSO₄)和多硫化钙(CaS_x)2种还原剂,开展土壤修复实验和渗透淋滤实验,探讨不同还原剂对铬污染土渗透淋滤特性的影响规律,利用BCR形态提取和X射线衍射分析方法,评估不同还原剂对铬污染土中Cr(VI)的还原效果。结果表明,FeSO₄修复试样的渗透系数随FeSO₄/Cr(Ⅵ)摩尔比的增加呈先增加后降低的趋势,CaS_x修复试样的渗透系数变化呈现相反规律。相同条件下,FeSO₄修复试样的渗透系数较CaS_x修复试样的渗透系数更大,表明CaS_x修复试样的抗渗效果更好。随着还原剂掺量增加,修复试样渗出液中Cr(Ⅵ)浓度随之降低,当FeSO₄/Cr(Ⅵ)摩尔比大于3时,渗出液中Cr(Ⅵ)浓度低于Ⅲ类地下水标准Cr(Ⅵ)浓度基准值0.05mg·L^-1。类似地,当CaS_x/Cr(Ⅵ)摩尔比大于3时,淋滤实验后...     

西安采暖期PM2.5及其水溶性无机离子的时段分布特征

为了探讨西安市采暖期大气颗粒物PM2.5及其水溶性无机成分的污染水平,于2010年1月4日—2月1日按一天8个时段(每个时段3 h)连续采集PM2.5样品四周,每周更换一次滤膜。结果显示,西安市采暖期PM2.5的质量浓度时段差异较大,呈现明显的双峰分布特征:21:00—24:00时段(147.516μg/m3)和09:00—12:00时段(141.678μg/m3)。4种被测水溶性无机组分总浓度为39.801μg/m3,占PM2.5总浓度的30.5%。SO24-和NO3-是最主要组分,占到4种无机组分的86.2%。各离子间相关分析显示,Cl-只与NO3-有较强的相关性,表明机动车尾气对Cl-有较大的贡献。SO24-和NO3-时段分布规律较为相似,与PM2.5浓度的时段分布特征相反:在PM2.5污染最轻的15:00—18:00时段,SO24-和NO3-的相对含量达到一天中的最高浓度时段,而在PM2.5双峰时段,它们的含量有所降低。     

广东省"十四五"时期机动车污染减排潜力研究

为研究广东省“十四五”时期机动车污染减排潜力,设置3种方案进行减排分析。结果表明,淘汰老旧机动车能较好地削减机动车NO_x排放量,而对挥发性有机物(VOCs)的净减排效果不佳。淘汰国Ⅱ及以下排放标准汽油车、国Ⅲ及以下排放标准柴油货车情况下,广东省各市NO_x削减比例均超过10%。汕尾市、湛江市、茂名市、云浮市、揭阳市、阳江市、潮州市、清远市、河源市和梅州市淘汰国Ⅱ及以下排放标准机动车、50%国Ⅲ排放标准柴油货车能达到NO_x减排10%以上的效果,而珠三角地区城市需全面淘汰国Ⅲ及以下排放标准柴油货车才能达到该减排效果。为遏制广东省O₃浓度上升势头并推动其进入下降通道,要加强“油、路、车”协同管控,珠三角地区应采取比粤东、粤西和粤北地区更有力的协同控制措施。     

基于Sentinel-5P的华北地区大气CH4时空分布特征

基于Sentinel-5P遥感卫星反演的CH₄柱浓度数据,探究了2019—2022年华北地区CH₄柱浓度的时空分布特征,并分析了其影响因素。结果表明：华北地区CH₄柱浓度空间分布呈现西北低、东南高的特点,且京津冀与山西中东部地区具有明显的高浓度连片特征,时间上CH₄柱浓度逐年上升,并呈现出明显的秋高春低、夏冬过渡的季节性特征;回归分析表明,华北地区CH₄柱浓度受到气温、降雨量、植被指数、路网密度、风速、地形的影响,且气温、降雨量、植被指数影响最甚。     

开封市秋冬季大气细颗粒物化学成分及来源解析

为研究开封市秋冬季大气细颗粒物(PM_2.5)的化学组分及主要来源,分别于2017、2018年秋冬季在开封市设置了3个点位采集大气PM_2.5样品。采用X射线荧光法(XRF)、离子色谱法(IC)与热光反射法(TOR)分别测定了PM_2.5中元素、水溶性离子及碳质组分特征,并运用正定矩阵因子分解(PMF)模型解析PM_2.5来源。结果表明,2017、2018年秋冬季开封市大气PM_2.5平均质量浓度分别为124.38、111.48μg/m³,水溶性离子平均质量浓度为分别为54.48、58.16μg/m³,其中3种二次无机离子(NO^-₃、NH⁺₄、SO₄^2-)是主要组分。2017、2018年秋冬季NO^-₃与SO₄^2-质量比分别为1....     

多元金属氧化物对水中苯胂酸类污染物的吸附性能及机理

砷污染一直是全球关注的环境问题。以典型苯胂酸—阿散酸(p-ASA)为目标污染物,通过水热法制备了锌-铁-锆复合金属氧化物(ZnFeZrO_x)吸附剂,探究了ZnFeZrO_x对p-ASA的吸附行为和吸附机理。结果表明:在pH=4,吸附温度为60℃,ZnFeZrO_x投加量为2.2 g·L^-1,p-ASA初始质量浓度为50 mg·L^-1时,ZnFeZrO_x对pASA的去除率可达95.15%。该吸附过程符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型,最大吸附容量为595.23 mg·g^-1。而在吸附实际废水的实验中,ZnFeZrO_x对牲畜养殖废水中p-ASA的去除率仍保持在较高的水平(84.92%)。表征结果表明,ZnFeZrO_x在吸附过程中具有良好的化学稳定性,Fe-OH为主要吸附活性位点,ZnO和Zr-O起到一定作用。ZnFeZrO_x具有良好的再生性能,重复使用3次后...     

广州PM2.5污染特征及与气象因子的关系分析

基于2014—2016年广州PM_(2.5)浓度逐时观测数据,研究了广州PM_(2.5)污染变化特征及其与气象因子的关系,确定了影响广州大气能见度的PM_(2.5)浓度阈值。结果表明:(1)2014—2016年广州PM_(2.5)质量浓度平均为32.7μg/m3,广州1月PM_(2.5)污染最重,轻度、中度、重度污染频率合计达20.16%;(2)PM_(2.5)浓度与风速、降水、气温、能见度呈负相关,与相对湿度、气压呈正相关;(3)广州地区在南风的条件下PM_(2.5)浓度最低,风速小于2m/s的偏北风下易出现污染;(4)PM_(2.5)浓度与相对湿度共同影响广州能见度的变化,随着相对湿度的增加,PM_(2.5)浓度的敏感阈值不断减小,通常当PM_(2.5)高于37.3μg/m3时,控制PM_(2.5)对改善城市能见度成效相对缓慢,而当PM_(2.5)浓度低于此阈值时,降低PM_(2.5)将显著提高大气能见度。