模拟三甘醇附着对黑碳气溶胶吸湿性的影响

为研究黑碳气溶胶粒子在附着三甘醇后吸湿性的变化,通过采用反向扩散燃烧器制取黑碳气溶胶,并运用自主搭建的吸湿性串联差分电迁移率分析仪对黑碳气溶胶进行粒径筛选、热消解和三甘醇附着,同时结合扫描电镜仪和气溶胶质量分析仪观察分析黑碳气溶胶在附着三甘醇前后形态结构和吸湿性的变化.分别筛选粒径为100,200,300nm的黑碳气溶胶粒子进行了三甘醇附着模拟实验.实验结果表明,三甘醇附着能够改变黑碳气溶胶粒径和吸湿特性,在相同条件下黑碳气溶胶附着少量三甘醇后就能出现显著的粒径变化.甶于三甘醇具有一定的吸水性且其表面张力小于相同室温条件下水的表面张力,因此附着了三甘醇的黑碳气溶胶在不同相对湿度条件下将会发生进一步的粒径变化.因而,大气中少量存在的三甘醇能够在一定程度上促进黑碳气溶胶微物理特性的改变,进而改变黑碳气溶胶对大气环境的影响.     

南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测研究

运用2008年11月至2010年4月在南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测结果,研究黑碳的时间序列演变特征、污染状况、与气体的非均相关系等.结果表明,黑碳气溶胶的日均浓度为1114～19408 ng·m-3,局地人为活动与气象条件的改变等因素导致黑碳气溶胶日变化呈双峰形;黑碳气溶胶小时平均浓度频数统计和对数正态分布拟合...     

黑碳气溶胶发生器的设计与性能测试

为获得一定尺寸、浓度、流量范围的稳定的黑碳气溶胶用于实验研究,设计了一种基于倒置式共流扩散火焰燃烧的黑碳气溶胶发生器;与文献已有设计相比,本设计改进了流量控制、点火操作,并采用催化氧化器去除有机物.本研究设计的发生器产生的颗粒物总数浓度在3 h内的偏差为8.33%,峰值粒径的浓度偏差小于10%,能够产生稳定的黑碳气溶胶,且产生的黑碳气溶胶粒径主要集中在30~300 nm;当燃烧当量比φ由0.60上升至0.90时,黑碳气溶胶数浓度由1.31×10⁷#·cm^-3增大到8.16×10⁷#·cm^-3,峰值粒径从109.4 nm增大到145.9 nm;黑碳气溶胶尺寸、浓度有较大的变动范围.采用催化氧化器能够有效去除不同黑碳气溶胶浓度范围内的有机物质,获得有机物含量低于3%的黑碳气溶胶,且催化氧化器能在6 L·min^-1流量范围下工作.产生的黑碳气溶胶以链状结构的聚合体为主,分形维数为2.01,该聚合体主要由球型小单体聚集组成,黑碳气溶胶的吸收波长指数为1.04.     

西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性的观测研究

为研究西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性,利用2011年夏季西安远郊泾河大气成分站观测的黑碳气溶胶浓度、颗粒物质量浓度、探空资料、地面气象资料,计算边界层顶高度、气溶胶吸收系数、大气消光系数,导出单次散射反照率,并对其进行分析讨论.结果表明:西安夏季黑碳气溶胶浓度为6.07μg/m3;黑碳气溶胶占颗粒物质量浓度PM1.0比值为21.9%,黑碳气溶胶与颗粒物质量浓度PM1.0、PM2.5、PM10相关系数分别为0.69、0.85、0.91;黑碳气溶胶浓度受城市边界层顶高度影响,风向、风速对泾河黑碳气溶胶的堆积输送有不同作用;气溶胶吸收系数和大气消光系数日变化显著,气溶胶吸收系数占大气消光系数比值范围在12%~30%;季单次散射反照率平均值为0.76,变化范围在0.70~0.84.     

邯郸市黑碳气溶胶浓度变化及影响因素分析

根据2013年3月—2017年2月邯郸市河北工程大学站点的黑碳气溶胶、PM2.5、大气污染物的小时浓度数据及常规气象数据,对邯郸市黑碳浓度的时间变化特征及影响因素进行分析.结果表明,4年来邯郸市黑碳浓度呈逐年下降的趋势:与2013年相比,2014—2016年黑碳气溶胶浓度分别下降了5%、16%、24%;邯郸市黑碳气溶胶浓度的季节变化趋势基本一致且季节变化特征明显,冬季黑碳气溶胶浓度最高,秋季次之,春夏两季最低,其中,冬季平均浓度分别是春、夏、秋季的2.07、2.77、1.49倍;其日变化呈单峰单谷状,且4个季节的日变化趋势相同,峰值均出现在6:00—8:00,谷值均出现在14:00—15:00.黑碳与PM2.5的相关系数r为0.860,相关性显著,说明黑碳气溶胶和PM2.5的来源大部分是一致的;风速和风向对黑碳气溶胶浓度也有影响,黑碳气溶胶浓度随风速增加而降低;4个季节高频风向为南-西南方向,且该风向下黑碳气溶胶浓度均较高,冬季南-西南风向下的黑碳浓度最高;应用后向轨迹对研究时段内4段重污染期间的气流轨迹进行模拟发现,邯郸市黑碳气溶胶浓度较高的主要原因是本地源排放和近距离传输,远距离传输贡献较小.     

大气气溶胶性质及其卫星遥感反演

论述了大气气溶胶的物理性质(含微物理性质)、化学性质及光学性质,特别是黑碳气溶胶的物理、化学和光学性质及其对气候强迫作用和对人居环境的影响,同时对光化学形成的二次气溶胶进行了简要介绍.指出一般气溶胶具有负气候强迫效应,而黑碳气溶胶具有较强的正气候强迫效应.在分析影响气溶胶性质的各种因素时发现,气溶胶性质除受外在环境因素影响外,也受内在的自身因素的相互影响.对卫星遥感气溶胶的原理及其在卫星遥感反演中气溶胶多种性质间复杂的相互关系进行了论述,并针对未来气溶胶的研究提出建议.      

集中供热工程实施前后黑碳气溶胶排放的对比分析

燃煤烟尘中的黑碳气溶胶不仅会导致区域气候变化,还会影响大气环境质量和人类健康,已成为近几年研究的热点问题。本文以定西市新城区集中供热工程为例,利用公式法和污染源清单法对集中供热和分散供热两种供热方式产生的黑碳气溶胶进行了量化计算,用以说明集中供热工程的实施产生的环境效益。结果表明,集中供热对改善或减少黑碳气溶胶的排放量、保护大气环境质量、减少大气污染起到了重要的作用。     

天津夏季黑碳气溶胶及其吸收特性的观测研究

利用天津城市边界层观测站2010年8月12日~9月18日期间的黑碳、污染物和气象梯度观测数据,分析天津市夏季黑碳气溶胶浓度的变化特征及其影响因子.结果表明, 观测期间,黑碳气溶胶浓度均值为6.309mg/m3,占PM10质量浓度的4.17%,其吸收消光占气溶胶总体消光的10.23%.受人类活动和边界层结构影响,黑碳气溶胶浓度日变化呈双峰型,7:00达到峰值,14:00~16:00最小,20:00达到次高峰.黑碳气溶胶浓度随风速增加呈下降趋势,当风速超过4m/s时,浓度一般低于5mg/m3,西风及西北风对天津城区黑碳气溶胶输送作用明显,其出现大于10mg/m3的高黑碳气溶胶事件概率为18.07%;逆温和大气稳定易造成黑碳气溶胶在近地层的堆积,形成高污染事件.     

兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征

利用兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)2007年1月1日至2009年8月28日黑碳气溶胶浓度和同期常规气象资料,分析了兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征.结果表明,该区黑碳气溶胶日平均浓度为1568ng/m3,低于东部地区区域本底站浓度,表明该地区污染较轻;黑碳浓度具有明显的季节变化,从春季到冬季平均浓度依次增大,分别为1234.74,1290.23,1669.06,2088.73ng/m3,日变化具有明显的双峰结构,最大值出现在09:00,最小值出现在17:00.黑碳浓度的变化特征与本地区的盛行风向、人类活动及天气过程有密切关系.沙尘气溶胶对黑碳浓度的影响取决沙尘过程的强度、沙尘携带的人为污染物的种类及数量、黑碳颗粒被其他气溶胶混合和包裹的程度.统计分析得出该地区大气黑碳气溶胶本底浓度约为1000ng/m3.     

我国西南地区吸收性气溶胶时空分布

利用2006~2017年的MERRA-2再分析数据、CALIPSO卫星反演数据以及欧洲中心（ECMWF）提供的ERA5再分析资料研究了西南地区吸收性气溶胶的时间变化趋势及空间分布特征.结果表明2006~2017年吸收性气溶胶四川盆地与云南南部整体呈下降趋势,同时存在季节性差异.CALIPSO反演的烟尘气溶胶（主要由强吸收性的碳质气溶胶组成）的三维时空分布及演变趋势表明,云贵高原的黑碳气溶胶消光系数最大,四川盆地次之;从高度分布上来看,黑碳气溶胶在青藏高原的夏季能够被抬升至8~10km（海平面高度以上）左右,而云贵高原黑碳气溶胶主要分布在2~4km左右,四川盆地则集中在1~3km左右.     

影响北仑区域能见度的因素研究

利用对北仑区域内的气溶胶散射系数、气溶胶浓度、黑炭浓度以及NO2浓度的监测和分析,对区域影响能见度的的因素进行了研究,研究结果表明,影响能见度的消光系数主要由气溶胶的散射、气溶胶的吸收,干洁大气的散射和气态污染物的吸收四项组成,且组成比例总体稳定,但是,不同空气质量级别和灰霾天与非灰霾天之间的消光系数值及组成差异较大;通过对气溶胶与光散射系数的拟合得到,两者存在较好的正相关性。     

2012年广州典型灰霾过程个例分析

针对2012年珠江三角洲地区出现的2个典型灰霾个例(3月18~21日,10月13~15日),利用广州番禺大气成分综合观测基地的同期观测资料集,包括:能见度(VIS)、大气颗粒物质量浓度(PM10/PM2.5/PM1)、黑碳浓度(BC)等观测数据,分析过程中的气溶胶物理光学特征;配合过程的天气类型,气象要素和后向气流轨迹等对过程的成因进行综合分析.结果表明:在两个典型灰霾过程中,番禺日均能见度低至5.3km,黑碳浓度小时均值最高达19.0μg/m3、PM2.5浓度小时均值最高达163.0μg/m3,细粒子与黑碳粒子污染特征较为明显.两次典型灰霾过程分别受到冷锋前-均压场-冷锋前天气形势和台风外围-准均压场-冷锋前天气类型等不利于污染物输送扩散的气象条件影响.珠江三角洲地区低能见度的霾天气主要发生在高相对湿度的条件下,并可推断在珠江三角洲地区湿季的气溶胶吸湿能力明显高于干季.     

黑碳仪测量气溶胶吸收系数的校正算法和影响因素研究进展

黑碳仪作为常用的吸收系数测量方法之一,广泛应用于气溶胶光吸收特性的实验室和外场观测研究.然而,受测量方法的限制,吸收系数测量的准确性受到颗粒物负载效应,以及滤膜和颗粒物的多重散射效应的影响.本文综述了黑碳仪的测量原理及现有校正算法,探究了其吸收系数测量的影响因素,分析了黑碳气溶胶的混合状态对其吸收系数测量偏差（C_ref’）的影响,探讨了C_ref’与气溶胶单次散射反照率（SSA）的关系以及C_ref’的波长依赖关系,并提出了今后相关研究的建议.     

Comparison of measurements of aerosol optical absorption by filter collection and a transmissometric method

Light-absorbing aerosol particles are present in the atmosphere all over the world, and they play an important role in the energy transfer to the atmosphere. The main substance causing light absorption in the atmosphere is graphitic (black) carbon, the major constituent of soot. It is generated at any kind of combustion, and in source regions soot particles are mostly mixed externally with other particles. After some time the soot particles may become attached to other particles, thus becoming mixed internally.Many methods for the determination of the light absorption by particles exists. The integrating plate technique offers a fast and reproducible way to determine light absorption coefficients of aerosol particles deposited on filters. Comparisons of this method with other determinations of light absorption coefficients have given partially agreement and partially disagreement. Therefore a comparison with an absolute method has been performed in order to determine possible inaccuracies.An externally mixed aerosol was made by independently generating a light-absorbing aerosol and a non-light-absorbing aerosol and mixing them such that within the measuring period coagulation was negligible. The light-absorbing aerosol was generated by a spark discharge between carbon electrodes. The sizes of the particles were small, usually more than 90% of the particle mass was below 50 nm. The non-absorbing was generated by a constant output atomizer.For small carbon particles the light extinction is dominated by the light absorption, therefore a measurement of the light extinction coefficient in a long path photometer provides an absolute method to determine the absorption coefficient.A comparison with the absorption coefficient determined simultaneously with the integrating plate method permits the estimation of the error. For pure carbon the light absorption coefficient determined by the integrating plate method is approximately 20% higher than the “true” value. For mixed aerosols the deviation depends on the mixing rate, but the integrating plate method always overestimates the light absorption coefficient.     

中国气溶胶光学厚度的时空分布及影响因素分析

基于1980~2017年MERRA-2再分析产品中的气溶胶光学厚度（AOD）数据,结合趋势分析和时空地理加权回归模型（GTWR）等方法,分析中国AOD的时空变化特征,从时空异质性视角量化自然地理和人类活动对AOD的综合影响.结果表明,1980~2017年AOD以0.0028a^-1的速率呈显著上升趋势,而2009~2017年AOD以0.0083a^-1的速率呈显著下降趋势.2008年前后为AOD由升到降的转折期,可能与2007年生态文明建设和2008年全球经济危机有关.胡焕庸线以东地区为AOD高值区,以人为气溶胶为主,近40a来AOD值呈显著上升趋势;胡焕庸线以西地区为AOD低值区,以自然气溶胶为主,AOD值基本不变.气温、气压、黑炭气溶胶排放和硫酸盐气溶胶排放与AOD呈正相关,降水、风速、NDVI和GDP与AOD呈负相关.AOD与影响因子间的关系具有时空异质性.从时间变化来看,降水、风速、NDVI、GDP的回归系数具有一致性,而气温、气压、黑炭气溶胶排放、硫酸盐气溶胶排放在不同年份的回归系数有正有负;从空间变化来看,中国北方地区气温与AOD间呈负相关,南方地区二者呈正相关.     

城市灰霾数值预报模式的建立与应用

建立了城市灰霾的数值预报模式,可模拟PM2.5中主要成分硫酸盐、有机碳、黑碳、硝酸盐和土壤尘等气溶胶的浓度分布,根据气溶胶浓度分布计算城市大气能见度,从而预测城市灰霾天气. 利用城市灰霾的数值预报模式进行了冬、夏2个算例的模拟. 结果表明:在PM2.5中,夏季硫酸盐的贡献率(26.6%)略高于冬季(24.0%),夏季和冬季有机气溶胶(OM)贡献率分别为35.4%和33.3%, 黑碳贡献率分别为9.5%和7.1%;南京地区颗粒物的消光系数占总消光系数的95%以上,是能见度下降最主要的贡献者,其中,硫酸盐和有机物对能见度贡献最大,其次为黑碳、硝酸盐、粗粒子、土壤尘和NO2.      

浙江金华秋季干气溶胶中主要化学组分的消光贡献解析

造成雾霾事件的主要原因是高浓度的大气细颗粒物污染.为了深入研究大气细颗粒物的消光来源,本研究采用高时间分辨率气溶胶观测仪器获得了浙江金华秋季PM1主要化学组分浓度及干气溶胶吸收系数和散射系数演变情况.结合有机气溶胶正矩阵因子解析模型(PMF)和多元线性回归方法,建立了拟合优度很高(R2=0.977)的细颗粒物中主要化学组分与干气溶胶消光系数间的定量关系模型.结果表明,观测期间消光贡献最大的是硫酸铵,贡献率为35.1%;其次是硝酸铵,贡献率为26.7%;二次有机气溶胶(SOA)、生物质燃烧有机气溶胶(BBOA)、黑碳(BC)及氯化铵的消光贡献率分别为14.3%、11.2%、8.7%、4.0%.在一些特定污染时段,BBOA具有最大的消光贡献,是导致此时大气能见度大幅度衰减的首要因子.