2019年秋季南京北郊气溶胶光学特性研究

于2019年11月1日-12月4日在南京北郊对气溶胶光学特性进行观测研究,使用三波长光声黑碳光谱仪（PASS-3）对气溶胶吸收系数β_abs和散射系数β_sca进行了实时在线观测.结果表明,532 nm处的β_abs和β_sca平均值分别为（31.58±16.84）Mm^-1和（168.46±127.09）Mm^-1,均低于南京以往的观测值.β_abs和β_sca的日变化呈双峰型,早晚高峰均与交通排放有关.除早晚高峰以外,β_sca在13：00-14：00略有回升,这与二次气溶胶的生成有关.本次观测期间气溶胶吸收系数和散射系数在风向为东风、东南风和西风时易出现高值,东风、东南风时受到本地排放的影响,西风时受到外地污染物传输的影响,气溶胶的消光物质主要集中在细粒子上.对观测期间典型污染过程的分析表明,高湿度、低风速的不利扩散条件下本地污染排放与西北向污染气团传输的叠加,使得气溶胶吸收系数和散射系数出现连续高值.吸收系数主要受交通排放影响,而工业源和交通源排放的SO₂、NO_x等气态污染物经过大气光化学氧化或液相氧化形成的二次气溶胶及其吸湿增长是导致散射系数增强的主要原因.     

南京北郊霾天气溶胶化学组分粒径分布特征

为研究南京霾天气中大气气溶胶化学成分及其粒径分布的特征,使用β射线测尘仪、安德森9级撞击式采样器、离子色谱分析仪和热光碳分析仪对南京冬、春季节的颗粒物进行了采样分析.结果表明,霾日中3种主要二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺在细粒径段中占比最高（77.4%）,霾日中除F^-和Cl^-外其余离子均呈三峰型分布,工业排放、生物质燃烧与二次反应是粗、细粒径段中水溶性离子最重要来源.OC、EC均主要富集于细粒子中,PM_2.1~10中OC与EC相关性较好（R²=0.76）,说明存在共同来源.通过OC/EC特征物比值的方法得到霾日期间碳质颗粒物的来源为机动车尾气排放、燃煤和生物质燃烧.     

2013年1月南京强霾时期大气细颗粒物污染特征分析

2013年1月,南京经历了一次重大持续性灰霾污染过程。利用在线气体及气溶胶监测系统和扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪,通过研究颗粒物质量浓度,主要水溶性无机离子浓度,不同时段颗粒物的数谱分布及其日变化分布,二次气溶胶及黑碳与能见度的相关性等多个方面,较为全面地分析了重霾时期大气细颗粒物的污染特征。     

南京北郊春季气溶胶吸湿性分析

大气气溶胶的吸湿性对气溶胶粒子的谱分布、云凝结核形成、气候强迫、人体健康等均有重要的影响.利用吸湿性串联差分迁移率分析仪(HTDMA)在2014年4月16日~5月21日对南京北郊的大气气溶胶吸湿特性进行观测.30~230 nm气溶胶粒子在90%相对湿度下的吸湿增长观测结果表明,气溶胶粒子的吸湿增长因子平均概率分布函数(GF-PDF)呈现明显的双峰分布,即一个占主导地位的强吸湿模态,和一个相对较小但仍很明显的弱吸湿模态.对吸湿性的日夜对比分析发现,整体上白天的气溶胶粒子吸湿性大于夜间气溶胶粒子,白天强吸湿模态的粒子数目比例高于夜间,夜间气溶胶粒子的外混合程度更高.利用HYSPLIT模式对气溶胶来源分析结果表明,观测期间南京北郊主要受到3类气团的影响.其中西北大陆气团背景下爱根核模态粒子在经过大陆的长距离输送过程后,老化程度较高,吸湿性也更强.而对于积聚模态粒子,则为来自东方气团的粒子吸湿性更强,强吸湿模态粒子数目比例也较高.局地气团背景下气溶胶粒子在各粒径段都具有较高的强吸湿比例.     

南京北郊水溶性离子污染特征及其光学特性

为了分析南京北郊水溶性离子污染特征及其消光贡献,于2017年3月15日~4月15日、7月和10月开展了PM_2.5观测实验,分析了南京春夏秋3个季节的PM_2.5及其组分浓度特征、水溶性离子及其前体物转化特征以及水溶性离子的光学特性.结果表明,采样期间PM_2.5的质量浓度为（93.8±40.3）μg/m³,其中54.2%为水溶性离子,其总质量浓度为（50.9±25.6）μg/m³,而二次水溶性离子（SNA）占水溶性离子的76.8%.各水溶性离子组分分布为：NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺ > Ca²⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > F^- > Mg²⁺ > Na⁺.在季节变化上,PM_2.5和主要水溶性离子均为春季高,夏季低,但夏季NO₃^-4^2-.硫转化率（SOR）和氮转化率（NOR）在采样期的均值分别为0.38、0.22,这说明南京有较强的二次转化过程.采样期间,平均[NO₃^-]/[SO₄^2-]的值为1,这说明水溶性离子主要来源于移动源的排放.通过IMPROVE公式计算的大气消光系数低于实际值,但能够较为准确的反映出南京消光系数的趋势.各组分消光贡献从大到小分别为（NH₄）₂SO₄（38.9%）、NH₄NO₃（36.7%）、POM（13.6%）、EC（9.3%）、NO₂（1.5%）.其中SNA的消光贡献占70%以上,春季的SNA消光贡献最大,而夏季的最小.     

南京北郊重金属气溶胶粒子来源分析

通过2013年1~12月使用在线单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)在南京北郊对含有Cu、As、Pb、Cd、V、Co、Cr、Zn、Ni、Ba和Hg这11种重金属气溶胶粒子进行连续观测,并结合自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对其化学特征进行了分析,结果表明,南京北郊重金属气溶胶粒子来源按照化学组成特征可分为5类:工业排放(35.7%)、生物质燃烧(34.45%)、交通排放(13.6%)、化石燃料燃烧(11.03%)和矿尘(4.07%),其中,含Pb、Cd和Cr气溶胶粒子主要来源于工业排放,含Cu、Co和Hg气溶胶粒子主要来源于生物质燃烧,含V、Zn和Ba气溶胶粒子主要来源于交通排放,含As和Ni气溶胶粒子主要来源于化石燃料燃烧.     

南京北郊黑碳气溶胶的来源解析

利用七波段黑碳仪对2015年1~12月南京北郊地区黑碳(black carbon,BC)气溶胶实时监测,并结合黑碳仪模型对该期间内BC进行来源解析,探讨化石燃料排放产生BC(BCff)与生物质燃烧产生BC(BCbb)各自的贡献大小.结果表明,观测期间BC的吸收波长指数(α)和生物质燃烧对BC的贡献百分比(BB)的变化范围都较大但趋势较为一致;冬季α值偏高而夏季α值较低,表明不同季节时间BC来源和强度的差异性.BCff在各季节BC总浓度中占比略有不同但均高于75%;BC、BCff和BCbb的日变化趋势均呈双峰特征,在07:00~09:00和18:00~21:00左右浓度有最大值;全天中,BCff对BC贡献最大,浓度值约为BCbb的3~5倍;夜晚BC浓度普遍高于白天,其平均浓度值是白天的1.2倍.由浓度权重轨迹分析的结果可知,影响南京北郊地区高浓度BC的源区主要集中在浙江、安徽以及江西和福建等地区.     

西北地区气溶胶光学特性的时空变化特征

利用2003-2018年的Aqua-MODIS C6.1气溶胶产品对西北地区气溶胶光学厚度(AOD)和Angstrom波长指数(AE)的时空分布特征进行研究,并结合当地站点气象要素资料,分析了气象要素对AOD的影响.结果表明,西北地区AOD的高值区位于塔克拉玛干沙漠和陕西关中地区;青海南部及新疆北部等是AOD的低值区....     

南京北郊大气气溶胶的吸湿性观测研究

大气气溶胶的吸湿性不仅影响气溶胶的光学特性进而影响大气能见度,并且影响气溶胶的直接和间接气候效应.本文利用加湿串联差分迁移分析仪H-TDMA,于2012年5~7月在南京地区,对40~200nm大气气溶胶粒子在不同相对湿度下的吸湿增长因子进行了观测研究.统计结果表明:在90%相对湿度下,颗粒物的吸湿增长因子GF多为双峰分布,分为GF1.15的强吸湿组分.弱吸湿组分的吸湿增长因子(GFLH)在1.10~1.14之间;对应的强吸湿组分增长因子(GFMH )范围在1.47~1.58之间变化.相同粒径下的离散程度(σ)强吸湿组大于弱吸湿组,说明强吸湿组的粒子化学成分更复杂,异质性更强.相对湿度的变化对粒子吸湿增长的影响与粒子大小及化学组分有关,爱根核模态和积聚模态粒子在相同的相对湿度下潮解点不同,硝酸铵和硫酸铵是颗粒物中的主要吸湿成分.对不同天气条件下的气溶胶吸湿性分析,发现污染期间的吸湿增长因子(GF)和强吸湿组的数目比例(NFMH)都高于清洁期间,这与当时的气象条件以及粒子的内外部混合状态相关.观测还发现气溶胶粒子的吸湿性有明显的日变化特征,白天光照所引发的光化学反应以及混合层演变而造成粒子的吸湿性较强.机动车尾气排放的黑碳等不吸湿或弱吸湿颗粒物也会因为影响颗粒物的化学成分并进而对气溶胶吸湿性产生影响.     

寿县地区气溶胶光学特性研究

利用2014年9月-2015年8月寿县综合观测数据分析了该地区气溶胶光学特性的变化特征以及重污染过程中气溶胶光学参数的变化。(1)统计分析表明PM_(2.5)年平均质量浓度及525 nm波段散射系数、后向散射比、吸收系数、单次散射反照率分别为71.6μg/m~3、399.9 Mm~(-1)、0.15、31.6 Mm~(-1)和0.92;而最大频率分别出现在35~75μg/m~3、100~200 Mm~(-1)、10~20 Mm~(-1)、0.12~0.13和0.9~0.96。其中PM_(2.5)质量浓度、散射系数、吸收系数秋冬季节较高,夏季最低且双峰结构的日变化特征明显;后向散射比和单次散射反照率在秋季均较其它季节小,但后向散射比白天大、夜晚小而单次散射反照率在早晚交通高峰期间明显减小。(2)气团后向轨迹聚类分析表明来自人为活动频繁区域的颗粒物后向散射比较大,来自西北地区的颗粒物后向散射比较小;而来自海洋和局地的颗粒物单次散射反照率较大。(3)重污染个例分析表明秸秆焚烧使PM_(2.5)质量浓度、散射系数、吸收系数增大,但伴随的吸湿增长和化学反应过程使得单次散射反照率、后向散射比增大。     

北京雾霾天气期间气溶胶光学特性

为了解北京地区雾霾天气条件下大气气溶胶的光学特性,利用2002～2008年AERONET资料分析了雾霾天气期间气溶胶光学厚度、Angstrom波长指数、粒子尺度谱分布和单次散射反照率等气溶胶光学特性参数.结果表明,北京地区雾霾天气期间气溶胶光学厚度表现出较高值,且随波长增大而减小,440 nm时平均气溶胶光学厚度达到1.34.Angstrom波长指数在雾霾天气时也表现出较高值,平均值达到1.11;其中高于0.9的波长指数出现频率达到94%,说明北京雾霾天气期间气溶胶粒子主要以细粒子为主.气溶胶体积尺度谱分布表现出双峰型结构,细模态的平均峰值半径随光学厚度增大而增大,而粗模态的平均峰值半径却随光学厚度增大表现出减小趋势;气溶胶粒子尺度谱中的主模态峰与光学厚度有关.雾霾天气期间平均单次散射反照率达到0.89,且随光学厚度增大表现出依次增大趋势,但对波长变化表现不敏感.     

南京冬季气溶胶光学特性及黑碳光吸收增强效应

2016年1月1~19日在南京北郊利用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对气溶胶的光学性质进行了实时在线观测,同时结合气溶胶化学组成分析了黑碳气溶胶的光吸收增强效应.结果表明,观测期间气溶胶在532 nm下的吸收系数、散射系数、单散射反照率的平均值为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1、0.87±0.03,受边界层高度及颗粒物浓度的影响,呈现出明显的日变化特征.黑碳气溶胶的质量吸收截面(MAC)在观测期间的变化趋势为前期低,后期高,与非EC组分相对EC比值的变化趋势一致,受不同污染条件下二次物质的占比及覆盖物厚度变化的影响.基于MAC计算得到的405、532、781nm下的光吸收增强(EMAC)平均值分别为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40,随着波长增加而降低,存在棕色碳(Br C)的贡献.各非EC组分相对EC的比值与EMAC均有一定相关性,其中OC/EC与EMAC相关性最高,说明有机物的积累是导致黑碳光吸收增强的主要原因.K+/EC与EMAC的高相关性表明生物质燃烧过程对光吸收增强也有一定影响.     

南京北郊一次霾过程中气溶胶理化特征变化研究

本研究利用单颗粒飞行时间气溶胶质谱仪(SPAMS)、宽范围粒径谱仪(WPS)并结合气象数据对南京北郊一次霾过程中气溶胶的理化特征变化进行了分析.结果表明观测期间风向变化导致的气溶胶来源变化是大气能见度变化的主要原因.最低大气能见度出现在西北气团控制期间,其次是偏东气团和北西北气团.不同方向上气溶胶粒子的粒径分布有显著的差异,其中来自西北气团的气溶胶粒子,有最大的表面积浓度,尤其是0.5~1μm粒径范围内的气溶胶粒子浓度最大;而北西北气团的气溶胶粒子主要集中在核模态和粗模态.不同气团中气溶胶粒子的化学组成也有显著的差异,其中K-nitrate、Ammonium、C3、Metal主要来自西北气团的贡献、其次为偏东气团贡献,K-Biomass、K-OC、EC、ECOC在3类气团中均有浓度贡献,其中K-OC、EC、ECOC、Dust在北西北气团所占比例最高.     

南京北郊秋冬季相对湿度及气溶胶理化特性对大气能见度的影响

为了解南京北郊秋冬季相对湿度与气溶胶理化特性对大气能见度的影响,利用2012年秋冬季气象要素资料、颗粒物浓度及其主要成分和气溶胶粒子谱分布等观测数据,分析了南京北郊大气能见度与气象要素、颗粒物污染之间的关系.结果表明,南京北郊秋冬季节平均大气能见度仅为4.76 km.颗粒物浓度与能见度存在一定的负相关关系,尤其细粒子对能见度的影响更为显著.随细粒子质量浓度和相对湿度(RH)的增大,低能见度出现的频率呈现上升趋势.能见度从5~10 km衰减到5km时,PM10和PM2.1质量浓度分别增加了7.56%和37.64%;其中SO2-4和NO-3质量浓度均有显著增加.气溶胶粒子数浓度对能见度的影响与相对湿度有关,粒径0.5~2μm的气溶胶数浓度随RH增加增长缓慢,而2~10μm范围内的粒子数浓度随RH增加而减小;结合气溶胶表面积浓度与能见度进行相关性分析,表明0.5~2μm的细粒子及相对湿度是导致南京北郊秋冬季大气能见度下降的主要因素.     

南京冬季雾霾过程中气溶胶粒子的微物理特征

2007年冬季南京雾外场试验获得了雾霾转换过程的大气气溶胶和雾滴尺度谱分布同步观测资料,根据能见度和含水量将雾霾过程划分为雾、轻雾、湿霾、霾4个不同阶段,进而分析了不同阶段粗、细气溶胶粒子的微物理特征.结果表明,4个阶段的主要发生顺序为霾←→轻雾—→湿霾—→雾—→湿霾—→轻雾←→霾,雾前湿霾阶段持续时间长于雾后.尺度2μm的粗粒子数浓度、表面积浓度和体积浓度在雾阶段均显著大于其他3个阶段,其中霾阶段浓度最低.雾滴表面积浓度和体积浓度尺度谱分布为双峰或多峰型,而轻雾、湿霾和霾阶段粗粒子谱均为单峰型.尺度0.010μm的细粒子表面积浓度谱形在雾和湿霾阶段、轻雾和霾阶段分别相似,雾和湿霾阶段数浓度占优势的尺度范围分别为0.04～0.13μm和0.02～0.14μm,轻雾及霾阶段数浓度优势粒子尺度范围均为0.02～0.06μm.从霾、轻雾、湿霾到雾的转换过程中,以0.060～0.090μm为界,小粒子减少,大粒子增多.雾霾演变过程中气溶胶粒子数浓度与均方根直径呈显著负相关关系,雾阶段气溶胶粒子数浓度最低、平均尺度最大.     

北京雾霾天大气颗粒物中微生物气溶胶的浓度及粒谱特征

于2013年1月8日~2013年2月4日雾霾频繁暴发期间,使用定量空气微生物采样器和气溶胶粒谱测试仪测试并比较了雾霾天和之后的清朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度变化、粒谱分布及不同粒径大小颗粒物的数量浓度差异和粒谱分布特征.结果表明,采样周期内真菌气溶胶小于5μm的粒子(可吸入肺粒子)所占百分比显著高于细菌气溶胶小于5μm的粒子百分比.雾霾过后的晴朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度高于雾霾天气时的浓度,而颗粒物浓度则相反.无论雾霾天或晴朗天微生物气溶胶的粒谱分布无显著差别,空气中的颗粒物以PM1.0占绝大多数.     

南京北郊夏季近地层臭氧及其前体物体积分数变化特征

南京北郊,钢铁、石化等重工业集中,大气污染现状不容乐观.为了研究此类重工业地区夏季光化学污染特征,于2013年5月18日~8月31日连续观测了臭氧及其前体物的浓度并同时记录了常规气象要素.结果表明,观测期间臭氧(O3)、氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)平均体积分数分别为(32.01±15.20)×10-9、(21.50±14.02)×10-9、(33.16±25.20)×10-9,一氧化碳(CO)为(0.66±0.44)×10-6;O3体积分数小时均值最大值达146.42×10-9;O3超过国家环境空气质量二级标准14.1%.对污染物进行浓度频率分布近似得到观测期间O3、NOx和VOCs背景体积分数分别为(5.71±2.51)×10-9、(12.20±0.36)×10-9和(22.44±0.38)×10-9,CO为(0.28±0.01)×10-6.观测点污染物受周边排放源的影响较大.在风速为2~3 m·s-1的西南风作用下,VOCs中的活性物种体积分数较高,O3体积分数容易累积达到高值;偏东风主导下主要来自周边工业源和交通源的NOx、CO和VOCs体积分数易出现高值.南京亚青期间对工业生产和部分机动车采取了调控措施,O3体积分数未明显减少,并有4 d超过国家二级标准.     

北京地区秋季雾霾天PM2.5污染与气溶胶光学特征分析

利用北京城区和郊区2011年9月1日～12月7日PM2.5质量浓度、气溶胶散射系数(σsca)和黑碳浓度观测资料,研究了雾霾天气条件下北京地区PM2.5污染与气溶胶光学参数的变化特征,并讨论了气象条件的作用.结果表明,北京地区PM2.5污染和气溶胶光学特性受雾霾天气的影响非常明显.PM2.5浓度、σsca和气溶胶吸收系数(σabs)在雾霾期均明显高于非雾霾期,雾霾期日均PM2.5浓度在城区和郊区分别达到97.6μg·m-3和64.4μg·m-3,为非雾霾期日均浓度的3.3和4.8倍.城区高PM2.5浓度造成雾霾类天气出现频率明显高于郊区.轻雾天城区PM2.5浓度、σsca和σabs明显高于郊区,区域输送的影响相对较弱,轻雾和霾天城郊差异较小,区域性特征明显,而雾天σsca城郊非常接近且在各雾霾类天气中相对最高,气溶胶散射能力最强,区域性特征较为明显.气象条件的不同造成各雾霾过程PM2.5浓度、σsca和σabs的空间分布、PM2.5污染及气溶胶消光强度上呈现不同的特点.边界层以上偏南风将南部地区污染物向北京输送,在整层下沉气流作用下使得边界层内污染物浓度增加,加之边界层高度持续稳定在600 m左右,边界层内风速很低,污染物水平、垂直扩散均很弱,造成局地污染物的累积,形成了PM2.5污染和气溶胶消光强度最强的一次雾霾过程.     

南京一次典型雾霾天气气溶胶光学特性

利用太阳光度计测得的直射太阳辐射和天空扫描数据,对南京北郊2010年冬季一次雾霾天气过程中气溶胶的光学特性进行了反演研究.研究表明,雾霾影响期间气溶胶光学厚度(AOD)明显增加,在1020,870,675,440nm四个波段上,雾霾前AOD为0.16~0.43,雾霾影响期间为0.31~0.84,雾霾后为0.19~0.48;本次雾霾天气的局地气溶胶散射能力增强,单次散射反照率(SSA)由发生前的0.8~0.86增大到发生时的0.89~0.91,而复折射指数的虚部降低,气溶胶的吸收能力明显减弱;雾霾过程伴随了大尺度气溶胶的导入,同时也有人为排放的贡献.其中雾霾影响期间粗粒子模态的体积浓度是发生前的2.5倍,细粒子浓度也比发生前增长了90%.