准好氧填埋工艺氧气浓度对甲烷与二氧化碳浓度的影响研究

构建了准好氧填埋模拟装置,在其产气相对稳定期间,测定填埋装置内不同点位的ψ(O₂),ψ(CH₄)和ψ(CO₂),并用数学模型对ψ(O₂)与ψ(CH₄)和ψ(CO₂)之间的关系进行拟合.结果表明:随着ψ(O₂)的增加,上层ψ(CH₄)呈对数规律下降,而ψ(CO₂)呈线性规律下降;中层ψ(CH₄)和ψ(CO₂)均呈指数规律下降;下层ψ(CH₄)呈指数规律下降,而ψ(CO₂)先保持在34%左右波动,当ψ(O₂)大于1.8%后呈指数规律下降.上层主要为好氧带,ψ(CH₄)低于ψ(CO₂);中层主要为兼氧带,当ψ(O₂)小于5.8%时ψ(CH₄)高于ψ(CO₂),而当ψ(O₂)大于5.8%时ψ(CH₄)低于ψ(CO₂);下层主要为厌氧带,当ψ(O₂)小于2.8%时ψ(CH₄)高于ψ(CO₂),而当ψ(O₂)大于2.8%时ψ(CH₄)低于ψ(CO₂).      

辽宁辽中县城郊地区大气污染物时空变化及来源特征

以辽中县水文站为辽宁省典型城郊地区大气背景站点,针对大气污染物,ρ(PM_2.5)和气象因子等进行了1年(2007年2月—2008年1月)的连续观测.研究了各污染物的浓度水平,日、季节变化以及来源特征.φ(O₃),φ(CO),φ(SO₂),φ(NO),φ(NO₂),φ(NO_x*),φ(NH₃)和ρ(PM_2.5)平均值分别为19.9×10-9,0.85×10-6,9.7×10-9,8.8×10-9,14.5×10-9,23.2×10-9,29.8×10-9和66.6 μg/m3. 除SO₂外,各污染物浓度水平均优于我国《环境空气质量标准》(GB 3095—1996)的二级标准.φ(O₃)在日间达到最大值,一次污染物呈现双峰分布.从季节变化来看,φ(O₃)在夏季最高,春季最低.一次污染物如CO,SO₂,NO以及PM_2.5的浓度均在冬季达到最大值.地面监测的φ(O₃)和OMI卫星反演的NO₂ 柱浓度的变换趋势相同,但地面观测的φ(O₃)在春季明显低于柱浓度.后推气流轨迹分析结果表明,在φ(O₃)较高的夏、秋季,从东北地区和渤海湾起源的气流贡献最大.      

后奥运时期京津冀区域大气本底夏季污染变化

为探索后奥运时期京津冀区域大气本底污染状况及变化趋势,在中国科学院华北兴隆大气本底观测站,对夏季大气主要污染物(NO_x、SO₂、O₃和PM_2.5)进行了连续3年的在线观测,结合气流轨迹模式对大气污染物的传输路径及贡献率进行了分析. 结果表明:兴隆站大气本底夏季ρ(NO_x)、 ρ(SO₂)、 ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)的平均值分别为(11.5±5.9)、(8.3±7.0)、(137.6±38.4)和(50.9±33.0)μg/m3;首要污染物为O₃和PM_2.5,ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)日均值超过GB 3095─2012《环境空气质量标准》二级标准〔ρ(O₃)为200 μg/m3,ρ(PM_2.5)为75 μg/m3〕的天数分别为102和60 d,占观测期间有效天数的39%和23%,表现为大气氧化性增强、二次污染逐年上升;受偏南气流影响,太行山沿线区域和山东半岛—渤海湾地区是兴隆夏季大气本底污染的主要贡献区域,特别是京津冀城市区域夏季高浓度O₃和PM_2.5,对华北区域大气本底污染物浓度的整体上升具有重要影响.      

脉冲活化一次全部治理CO2、SO2、NOx和烟尘研究(Ⅱ)──模拟工业治

应用超高压窄脉冲模拟治理工业烟气(常压、烟气温度180℃)．CO₂、SO₂、NO_x分解率均在80％以上,把有害气体分解成单一原子组成的气体分子O₂、N₂和单质微粒S、C;同时收尘效率高达99％．是工业上治理烟气污染的高效、低成本的新技术。      

O3-NH3协同活性焦脱硫脱硝的均相预反应特性研究

为进一步提高活性焦脱硫脱硝性能,提出臭氧（O₃）预氧化协同喷氨（NH₃）的工艺优化思路.通过在固定床上开展相关均相反应实验,研究外部引入的O₃、NH₃对NO_x、SO₂的反应特性.结果表明,O₃对NO的氧化反应为逐级过程,随着O₃/NO物质的量比增大,O₃将NO依次氧化为NO₂和N₂O₅.O₃对SO₂的均相氧化作用十分有限,O₃/SO₂=1时SO₂氧化率低于5.0%.在O₃预氧化条件下喷入NH₃后,O₃/NH₃=1时约有6.7%的O₃消耗量;当O₃/NO=1时,预氧化产物NO₂含量显著下降,同时NO排放浓度小幅上升;当O₃/NO=1.5时,NO_x排放水平与未喷入NH₃条件时相当.在O₃和NH₃协同作用下,SO₂的氧化率显著提高,推测此时脱硫反应产物为更加稳定的NH₄HSO₄或（NH₄）₂SO₄.O₃-NH₃协同脱硫脱硝反应中,O₃/NO不超过1时,NH₃-NO₂和NH₃-SO₂反应同时发生,提高NH₃引入量能够同时提高脱硫率和脱硝率.O₃/NO > 1时,NH₃-N₂O₅反应优先级最高,N₂O₅对NH₃的消耗抑制了NH₃-SO₂脱硫反应发生.仅运用O₃预氧化和NH₃协同作用方式的脱硫脱硝效率较为有限,但对烧结烟气中氮、硫污染物的形态的改变产生重要影响.     

利用差分吸收光谱系统对O3，SO2和NO2的监测分析

结合我国对空气质量自动监测系统质量保证的要求及差分吸收光谱(DOAS)技术自身的技术特点,重点讨论了对南京江北地区的大气污染物的DOAS监测数据的质量控制, 并对2007年12月—2008年8月ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日、季节变化特征进行了分析. 结果表明:ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)小时均值的频率分布峰值分别出现在30～40,20～30和30～40 μg/m3;三者超过《环境空气质量标准》(GB3095—1996)一、二级标准的频率分别为4.37%和1.02%(O₃),21.78%和0.89%(SO₂),5.65%和0 (NO₂);ρ(O₃)季节变化十分明显,春季最高;ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日变化与局地排放源、大气扩散能力和人类活动密切相关;ρ(O₃)和ρ(NO₂)日变化呈负相关.      

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

超大城市SO2排放对硫酸盐区域分布影响的观测与模拟

2002年8月14—24日在临安采集气溶胶样品,对气溶胶质往往w量和离子成分的尺度分布进行分析.结果表明:SO₄2-主要集中在粒径<2.1 μm的细粒子中,约占所有尺度段上SO42-质量总和的94%;细粒子(PM_2.1)中,ρ(SO₄2-)和ρ(NH₄+)最高,二者之和占所分析离子质量浓度总和的89%. 利用公共多尺度空气质量模式(CMAQ)的过程分析对影响硫酸盐气溶胶分布特征的主要因子进行定量评估,结果表明:经过云内液相氧化和湿清除形成硫酸盐气溶胶的速率为0.19 μg/(m3·h),其对硫酸盐气溶胶的贡献最大;SO₂液相氧化反应中速率最大的是H₂O₂〔5.26 μg/(m3·h)〕,其次是O₂〔4.14 μg/(m3·h)〕和O₃〔1.56 μg/(m3·h)〕. 模拟分析证明,采样期间研究区域SO₄2-主要是由上海及其以南的浙江沿海一带通过SO₂云内与H₂O₂和O₂的液相氧化反应生成. 通过模式敏感性试验发现,在个例的风场配置下,上海排放的SO₂对临安地区的SO₂和硫酸盐的贡献率分别达15%和22%.      

准好氧填埋结构填埋气的空间变异性研究

建立了准好氧填埋模拟装置,对其中心剖面内的填埋气进行网格采样.采用经典统计学和地统计学相结合的方法,研究了剖面内ψ(CH₄)和ψ(CO₂)的空间分布及其变异性.结果表明:ψ(CH₄)和ψ(CO₂)的变异系数分别为0.64和O.30;剖面内从上到下ψ(CH₄)和ψ(CO₂)呈上升趋势,其空间分布均表现出较大的变异性和较强的空间自相关性,且呈各向异性变化,即竖直方向填埋气空间变异性和自相关性均强于水平方向;ψ(CH₄)的空间分布变化比ψ(CO₂)更易受填埋场结构的影响,其空间变异性和自相关性均大于ψ(CO₂).      

北京市夏季O3、 NOx等污染物“周末效应”研究

采用了2000-06-25~2000-07-07以及2000-07-26~2000-08-22在北京325 m气象塔观测平台观测到的O3、NOx(NO和NO2)、CO和SO2数据,分析了周末与工作日O3、NOx、NO、NO2、CO和SO2浓度变化的差异及成因.结果表明,除SO2之外,O3、NOx、NO、NO2和CO的周末浓度与对应工作日浓度相关性显著,均通过了显著性水平α=0.05的t检验,相关系数(R)依次为0.99、0.61、0.56、0.80和0.61.交通高峰时段(06:00~08:00)NOx和CO的周末浓度明显低于工作日浓度,该时段NOx和CO的周末浓度与工作日浓度的平均偏差分别为-28%和-9%.O3周末浓度与工作日浓度的回归系数为1.25±0.02.此外,周末O3的最大小时浓度值与最大8 h平均浓度值分别比工作日高23%和26%,表现出十分明显的"周末效应".     

臭氧液相氧化同时脱硫脱硝实验研究

在自制的鼓泡反应器上对臭氧(O_3)液相氧化分别脱硫脱硝技术进行了实验研究.结果表明,液相中O_3对NO能够有效氧化,SO_2的存在对NO的脱除具有一定的负面影响,而pH值对NO的脱除率影响较小.[O_3]/[NO]=1.1时,NO脱除率可达到89.6%.pH在3～11范围内,NO脱除率达80%以上.温度在20～65℃范围内,NO脱除率不发生明显变化.结合尾部洗涤装置后,可有效脱除SO_2和NOx,脱硫效率几乎达到100%,在[O_3]/[NO]=1.1时,可获得84.2%的脱硝效率.     

济南秋季大气PM_(2.5)中水溶性离子的在线观测

2008年9月29日—10月15日使用大气细颗粒物快速捕集系统实时、在线分析了济南秋季PM2.5中水溶性离子的质量浓度,并结合气象资料和部分前体物(SO2,NOx和O3)浓度进行了相关分析.结果表明:济南秋季燃煤污染严重,SO42-,NO3-和NH4+是大气PM2.5中水溶性离子的主要组分,三者质量浓度之和占总水溶性离子(TW SI)质量浓度的90%以上;SO42-污染物主要受远距离传输的影响,NO3-和NH4+污染物主要受局地源的影响;SO42-和NO3-的昼夜形成机理不同,它们的形成过程主要受相对湿度、温度和O3浓度的影响.周边地区生物质燃烧导致了济南重污染天气的产生,降水对污染物的清除作用较强.对比土壤和海盐中各种离子的质量浓度比可知,济南秋季PM2.5中的K+受生物质燃烧的影响较大,C l-主要来源于海盐和生物质燃烧,Na+主要来源于海盐.     

SO2对模拟燃煤烟气中汞形态分布影响的实验研究

采用OntarioHydro方法作为检测方法 ,在小型模拟燃煤烟气Hg形态转化实验台上研究了烟气中SO2 浓度、HCl浓度、O2 浓度变化对燃煤烟气中Hg形态分布的影响 .结果表明 :在CO2 O2 N2 的烟气体系中 ,加入SO2 后 ,Hg的转化率略有增加 ,随反应温度升高Hg的转化率逐渐降低 ,较高的O2 浓度可以促进Hg的氧化 .加入HCl后 ,随反应温度的升高Hg的转化率升高 ,SO2 的存在会降低Hg的转化率 ,HCl的浓度越大 ,转化率越大 ,较高的O2 浓度也可以促进Hg的氧化 .     

北京市区夏季O3生成过程分析

采用三维空气质量模型CMAQ-MADRID对北京地区夏季O3进行模拟,利用过程分析模块IPR和IRR研究北京市区大气O3的生成过程,重点分析自由基循环和NOx循环的量化特征.结果表明,市区整个边界层具有较强的大气氧化性,O3生成呈现VOC控制的特征.边界层内O3大气化学过程存在垂直差异,O3生成高值区在200～800m之间,近地层O3浓度升高主要依赖边界层内高层大气O3的垂直输送.NOx排放集中在近地层,新NO注入量较高,NOx循环次数仅为1.3,O3生成量很低.边界层上层大气从低层获得NOx,由于新NO注入量较低,同时上层大气保持了较强的大气氧化性,NOx循环次数达到5.0,O3生成量较高.     

铜的大气腐蚀研究

综述了各种因素对铜大气腐蚀的影响,其中介绍了单一气体SO2、NOx、O3及混合气体协同作用对铜大气腐蚀的影响。在铜腐蚀中,SO2 NO2的协同效应只有在一个相对高的湿度(90%)下才发生。SO2 O3的协同效应要强于SO2 NO2的协同效应,这可以解释为什么铜在富含O3的乡村环境中有高的腐蚀率。重点阐述了硫酸铵微粒的影响,在硫酸铵的临界相对湿度(CRH)时,铜的腐蚀率和机制变化很显著;同时介绍了铜的几种腐蚀产物及其形成机制。简述了研究铜大气腐蚀的常用实验方法和几种表征手段,并展望了铜大气腐蚀的研究趋势。     

上海市市区、郊区NO2、SO2和PM10的时空变化规律及相关性分析

在对上海市嘉定区大气污染物SO2、NOx和PM10连续1年的观测基础上，结合上海环境状况公报的数据，探讨了市区、郊区大气污染物的空间和时间变化规律。结果表明，2005年中NO2、SO2和PM10的质量浓度在市区和郊区均是冬春两季高，夏秋两季低；NO2、SO2和PM10浓度在市区要高于郊区；郊区大气污染物的月变化幅度要比市区大，市区PM10污染有增加趋势。根据气象条件分析，嘉定区周边工业污染对NO2、SO2和PM10的浓度有贡献，市区NO2、SO2和PM10的质量浓度则与机动车尾气、工业燃煤，建筑扬尘和道路扬尘等诸多因素有关。相关性分析表明，上海市NO2、SO2和PM10相互之间存在比较强的相关性。     

活性炭低温催化还原NOx影响因素及反应机理分析

以活性炭为催化剂,NH₃为还原剂考察了温度,氧含量,SO₂和H₂O等因素对NO_x去除率的影响;同时采用暂态响应技术研究了活性炭低温氨选择性催化还原(SCR)NO_x的反应机理.结果表明:在实验条件下,NO_x去除率随温度的增加逐渐降低,随氧含量的升高逐渐升高,但当φ(O₂)大于2.5%时去除率增加缓慢,说明活性炭具有良好的低温SCR活性,氧的加入促进了NO_x的催化还原,在活性炭低温氨选择性催化还原NO_x的反应中,将NO预氧化为NO₂可提高NO_x的还原率;在短时间内SO₂的通入对其SCR反应影响较小;H₂O的加入大大降低了活性炭的SCR活性,使活性炭催化剂毒化.该SCR反应按Eley-Rideal机理进行,NH₃的吸附过程为该催化过程的控制性步骤.      

锰离子催化臭氧液相烟气脱硫实验研究

对Mn2+催化臭氧(O3)液相氧化脱除二氧化硫(SO2)进行了实验研究,以揭示Mn2+对臭氧液相氧化SO2的影响.采用标准碘量法测定了O3浓度曲线.实验比较了添加Mn2+前后吸收液对SO2的脱除效率,并研究了O3与SO2摩尔比([O3]/[SO2])、Mn2+浓度对SO2脱除效率的影响.在[O3]/[SO2]=0.5、未添加Mn2+时O3对SO2的氧化效率为35%,而添加Mn2+后的氧化效率达到70%.随着[O3]/[SO2]的增大,SO2脱除效率逐渐增加,而且脱除效率也随Mn2+浓度的增加而增加,合适的Mn2+浓度范围为1.2×10-2~1.2×10-1mol/L.