农田生态系统N2O排放的数值模拟研究

综合大气化学等多学科最新研究进展,建立了农田N2O排放数值模式,模式较好地模拟了农田生态系统中N2O排放过程.利用模式分析了气象因子对N2O排放影响.结果表明:苏州稻田N2O排放量与生长期平均气温存在显著正相关,与总辐射和降水量相关不明显;功率谱分析表明N2O排放量存在7～9年的变化周期,与平均温度变化周期比较接近.模拟气候变化对N2O排放的可能影响表明:气温比目前升高1℃,苏州稻田N2O排放量将平均增加4.5%.     

中国环渤海地区SO2和NO2干沉降数值模拟及影响因子分析

利用耦合了Wesely大叶阻力干沉降模型的嵌套网格空气质量预报系统NAQPMS,对环渤海地区SO2和NO2的干沉降敏感因子、干沉降通量、空气质量进行模拟分析.结果表明,大气稳定度、太阳辐射、季节、下垫面类型为干沉降的主要敏感因子.大气越稳定,干沉降速率越小.太阳辐射越强,干沉降速率越大.SO2早秋干沉速率最小,冬季最大;NO2春、夏、早秋、晚秋的干沉降速率大致相同,冬季最小.SO2的干沉降速率在水面上较大,在沙漠上较小;NO2的干沉降速率在农田上较大,在水面上较小.由于不同敏感因子的共同作用,使得环渤海大部分地区SO2干沉降通量密度为0.05~0.25mg/(m2×s),NO2干沉降通量密度均为0.05~0.30mg /(m2×s),高值区均主要分布在河北南部、山东西北部以及辽宁中部的部分地区.干沉降通量密度从大到小依次为秋季、春季、冬季和夏季,白天干沉降通量密度普遍大于夜间,且在渤海海面上也有一定的干沉降通量.由于干沉降、源排放、输送等作用的共同影响,使得环渤海地区SO2平均浓度为(5~20)′10-6,NO2平均浓度大致在(20~60)′10-6,高值区主要出现在河北南部、山东西北部以及辽宁中部的部分地区.夏季个别地区浓度较高,大部分地区浓度较低,春、秋、冬3季大部分地区浓度较高.     

Ag/Al2O3催化剂用于碳氢化合物选择性还原NO

比较了富氧条件下CH4、C3H8、C3H6和C2H5OH分别用作还原剂时,NO在Ag/Al2O3催化剂上的还原活性.结果表明, CH4和C3H8还原NO的活性很低,而C3H6和C2H5OH能有效地还原NO.在此基础上,研究了H2O和SO2对C3H6和C2H5OH在Ag/Al2O3催化剂上还原NO活性的影响.结果表明,H2O的存在会降低低温区的NO还原活性,而且这种影响是可逆的.将H2O 和SO2同时加入反应混合气,引起NO还原活性较大幅度降低,结合程序升温脱附实验结果,认为可能是由于存在SO2时,Ag/Al2O3催化剂吸附NO的能力降低.     

Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂制备与催化选择还原NO性能

以拟薄水铝石焙烧得到的γ-Al2O3为载体,分步浸渍负载(NH4)2S2O8、ZrOCl2和Cu(NO3)2,制成Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂.考察了Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3在富氧条件下对C3H6选择还原NO的催化性能,并借助SEM、XRD、Py-IR和TPR等表征方法研究了它的结构和性能的关系.性能的实验结果表明, Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3在无水条件下能使NO的最大转化率达到82.9%,在有10%水蒸气存在条件下仍能使NO的最大转化率达到80.2%.表征测试的结果表明, S2O2-8和ZrO2能够抑制γ-Al2O3颗粒之间的烧结及CuAl2O4尖晶石相的生成,同时促使催化剂表面新酸性中心(B酸)的形成及总酸量的增加,另外ZrO2还能提高Cu物种的还原性,从而有效地改善了催化剂的催化活性和水热稳定性.     

城市污水A~2/O处理系统好氧池N_2O和NO的释放特征及影响因素

以某污水处理厂好氧曝气池为研究对象,利用N_2O和NO在线检测仪,监测好氧池不同空间位置处N_2O和NO的释放量,考察了氮素浓度、溶解氧及p H值对N_2O和NO释放量的影响.该污水处理厂好氧池DO浓度在0.24~1.12mg/L之间,且大多处于0.6mg/L左右,较低的DO导致NO2--N浓度沿水流推流方向不断积累;相应的,N_2O和NO释放量沿水流推流方向不断升高,并于好氧池末段达到最高值.NO释放NO2--N量与浓度显著正相关,N_2O释放量与NO2--N浓度也有一定的相关性,但没有NO显著.基于空间检测数据估算获得该污水处理厂N_2O释放量占进水NH_4+-N比例为6.34%~8.83%,NO释放量占进水NH4+-N比例为0.033%~0.034%.     

V2O5/TiO2催化剂脱除NO的研究

采用了等体积浸渍法制备二氧化钛负载钒氧化物催化剂（V2O5/TiO2）,研究了V2O5负载量、反应温度、烟气流量、氨氮比以及运行时间各因素对NH3选择性催化还原NO反应（SCR）效率的影响.研究结果表明：经过500℃温度下煅烧,烟气流量为200ml/min,负载量为7wt％的V2O5/TiO2催化剂,在400℃温度下反应,NO脱除率可达70.5％.     

天津大气污染物日变化特征的WRF-Chem 数值模拟

利用大气化学完全耦合模式WRF-Chem 对天津市环境空气中特征污染物CO、NO_x、O₃、PM2.5 的时间变化规律和空间分布特征进行了数值模拟研究,并与实际观测资料进行了对比.结果表明,天津市CO、NO_x、O₃、PM_2.5 具有明显的时空变化特征:O₃ 浓度在中午出现最高值,夜间浓度较低;NO_x、O₃、PM_2.5 在晚上和清晨出现高浓度,午后至傍晚浓度较低.O₃ 在空间分布上表现为中午市区比郊区浓度高,夜间郊区浓度高.其他污染物则均表现为市区浓度高于郊区.在当日东北风情况下,周边地区对天津市污染的影响较小,4 类污染物主要是受本地源的影响.     

Preparation and characterization of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst for degradation dye wastewater

In order to develop a catalyst with high activity for catalytic wet oxidation (CWO) process at room temperature and atmospheric pressure, Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst was prepared by consecutive impregnation method and the prepared parameters were optimized. The structure of the catalyst was characterized by BET, XRF, SEM and XPS technologies, and the actual wastewater was used to investigate the catalytic activity of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 in CWO process. The experimental results showed that the prepared catalyst exhibited good catalytic activity when the doping amount of Ti was 1.0 wt% (the weight ratio of Ti to carriers), and the middle product, CeO2-TiO2/γ-Al2O3, was calcined in 450℃ for 2 h. The CWO experiment for treating actual dye wastewater indicated that the COD, color and TOC of actual wastewater were decreased by 62.23%, 50.12% and 41.26% in 3 h,respectively, and the ratio of BOD5/COD was increased from 0.19 to 0.30.     

O3/H2O2降解水中速灭威的试验研究

速灭威是枸杞中常用的一种氨基甲酸酯类农药,在防治枸杞蚜虫的同时,残留在土壤中的速灭威又会经淋溶作用渗透到地下水中,对地下水造成严重的威胁。文章采用臭氧发生器对臭氧/双氧水(O_3/H_2O_2)降解水中速灭威进行了试验研究,考察了O_3流量、pH、氧化时间等因素对速灭威降解率的影响,并采用气相色谱与质谱联用仪(GC-MS)对降解后的产物进行分析,探讨O_3/H_2O_2降解速灭威可能的反应机理。结果表明:(1)pH为6时,降解率最大,为44%,而在中性条件下降解率最低;(2)随着臭氧流速的增加,速灭威的降解率也逐步增加,当臭氧流速为0.6 L/min时速灭威全部降解;(3)随着时间的延长,速灭威的降解率逐渐增加,其中,在1 h内降解迅速,2 h时速灭威已经100%降解;(4)降解得到的中间产物主要有间甲基苯酚等,据此推断降解机理可能是·OH自由基断裂醚键,推导了O_3/H_2O_2氧化速灭威可能的降解途径。     

氧化铁催化甲烷脱硝的实验研究

文章使用固定床反应器在350℃~850℃范围内对氧化铁催化甲烷脱硝进行了实验研究。研究结果发现在有2%氧气存在条件下,氧化铁催化甲烷脱硝的效果最高只有20%,而且在350℃~750℃范围的氧化铁催化甲烷脱硝反应机理与850℃时的脱硝反应机理并不相同。在高温的850℃~950℃范围无氧气条件下,NOx转化率随着温度升高而单调增加,随CH4/NO摩尔比的增加而升高,氧化铁催化甲烷脱硝的最佳效果可以达到将近100%。通过进一步分析发现高温850℃~950℃无氧气条件下的脱硝反应机理是在催化剂表面进行了氧化还原反应,即首先发生了CH4与Fe2O3的气固反应,将Fe2O3还原为Fe3O4,而后Fe3O4再与NO反应将其还原为N2。     

SO2对Ag/Al2O3催化剂上CH3OH还原NO性能的影响

用溶胶-凝胶混合法制备了Ag负载量为5%的Ag/A12O3催化剂.研究了富氧条件下,SO2对CH3OH在催化剂上还原NO性能的影响.结果表明,反应气不含SO2和H2O时,NO还原活性温度较低,有显著量N2O生成,这被归因为反应过程中,部分氧化态Ag被还原为金属Ag.添加SO2或同时添加SO2和H2O使催化剂活性显著增加,N2O形成受到抑制,而且活性峰值温度提高.XPS分析表明SO2作用后的催化剂表面形成了硫酸盐化合物.     

天津夏季低层大气O3和NO2浓度垂直分布

利用2007年8月8-24日天津255 m气象铁塔上连续17 d的ψ(O3)和ψ(NO2)及同期气象观测数据,分析了ψ(O3)和ψ(NO2)(以小时平均值计)的日变化和垂直分布规律及其与气象因子之间的关系.结果表明:天津市近地层ψ(O3)分布具有明显的日变化和垂直分布特征,昼夜差异显著;一般情况下,ψ(O3)日均值在220 m高度处最大,120 m处次之,40 m处最小;ψ(O3)与温度和风速呈正相关,而与相对湿度呈负相关.ψ(NO2)日变化多为双峰型,白天较低;ψ(NO2)垂直差异较小,夜间稳定层使NO2产生局地积累,低层大于高层;ψ(NO2)与温度和风速呈负相关,与相对湿度的关系比较复杂,白天呈正相关,夜间呈负相关.     

基于卫星数据研究兰州市NO2时空分布特征以及冬季NOx排放通量

搭载在EOS AURA卫星上的OMI探测器由于其较高时空分辨率在大气痕量气体(O3,NO2,SO2)探测中得到广泛应用.利用2010~2012年OMI NO2柱浓度数据产品重构了兰州市以及周边地区NO2柱浓度分布,分析了其时空变化特征,并利用西南风场下NO2空间分布特征采用拟合方法研究了NOx冬季排放通量以及寿命.研究表明,NO2柱浓度空间分布呈现以兰州市为中心,浓度向四周扩散的特征;兰州市NO2柱浓度的年变化特征为12月达到最大浓度,8月达到最小浓度;2010~2012年NO2寿命分别为10.6,9.9,9.1h,NOx冬季排放通量分别为175.3, 183.7,179.9mol/s.其排放通量与兰州环境公报提供的氮氧化物排放通量数量级之间具有较好的一致性,说明利用卫星数据估算兰州的NOx通量方法的有效性.     

NO2——N对铜绿微囊藻生理特性的影响

采用藻类生物测试标准方法研究了不同NO2--N初始浓度条件下铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa)的生长及生理变化.结果表明,相对BG11(NO2--N初始浓度为0)培养基,低初始NO2--N浓度(1,10mg/L)条件下铜绿微囊藻生长良好;高NO2--N初始浓度(20,30,40mg/L)条件下藻生长缓慢甚至停滞. NO2--N初始浓度由10mg/L到30mg/L,亚硝酸还原酶(NiR)活性和过氧化氢酶(CAT)活性呈增加趋势;在NO2--N初始浓度分别为20~30mg/L和20~40mg/L时,叶绿素a(Chl-a)含量和丙二醛(MDA)含量随NO2--N浓度增大而逐渐升高;在初始NO2--N浓度0,1,10,20,30mg/L条件下硝酸还原酶(NR)没有明显变化.这表明,铜绿微囊藻在NO2--N初始浓度10,20,30mg/L条件下能维持一定的生长,主要由于藻叶绿素含量的增加,NiR活性和防止细胞过氧化的酶CAT活性的提高所致.     

北京夏季SO_2-NO_2-O_3的DOAS观测结果及变化特征

利用实施北京市奥运空气质量保障计划"北京市与周边地区空气污染物的输送、转化及北京市空气质量目标研究"项目的有利时机,2006年8月对北京城区空气污染物进行加强观测。文章利用SO2、NO2和O3等污染气体的差分吸收光谱仪(DOAS)的观测数据,初步分析这些污染气体的变化特征,得到了一些有价值的结果:2006年8月空气质量总体较好,但NO2和O3小时平均浓度有时超标;北京8月份主导风向是东南风,空气对流活动及降水可明显降低大气中的污染物浓度;NO2污染主要来自局地污染源排放,O3污染来自光化学反应和大气输送;DOAS观测结果与北京市环境保护局发布的空气污染指数间具有比较好的一致性。     

Seasonal variability of ambient NH3, NO, NO2 and SO2 over Delhi

We present the diurnal and seasonal variability of ambient NH3, NO, NO2 and SO2 over Delhi, India. Ambient NH3, NO and NO2 were measured continuously during winter, summer and autumn seasons using NH3- and NOx-analyzer, which operates by chemiluminescence method with a higher estimation e ciency (> 90%) than the chemical trap method (reproducibility 4.7%). Prominent diurnal, day-to-day and seasonal variations of ambient mixing ratio of NH3, NO, NO2 and SO2 were observed during the study period. Seasonal variation with higher mixing ratio in winter was observed for all measured trace gases except NO. Day-night variation of all measured trace gases observed was higher in winter in comparison with summer. Late morning increase in NO2 mixing ratio might be attributed to conversion of NO to NO2 with the interaction of O3.     

Cu-ZSM-5对燃气烟气中NO的吸附特性

由于燃气烟气中水含量高,从预处理条件、H₂O含量和O₂含量方面考察Cu-ZSM-5分子筛吸附NO的影响.实验结果表明：在5%O₂,无水条件下,Cu-ZSM-5（Si/Al=25）吸附效果最好,穿透吸附量为0.8371mmol/g;通过FT-IR验证NTP预处理能够有效去除Cu-ZSM-5分子筛中H₂O,并保留-OH吸附位;H₂O的存在能够明显抑制Cu-ZSM-5的吸附能力,在烟气含8%H₂O的条件下,Cu-ZSM-5穿透吸附量下降至0.09566mmol/g,相比之下,混合吸附剂CMS/La-Cu-ZSM-5=1/9穿透吸附量可达0.1889mmol/g;O₂的存在可以有效促进NO吸附,但在10% O₂时出现了氧抑制现象;通过TPD和FT-IR分析,Cu-ZSM-5吸附物种以NO₂,NO,-NO₃为主,而在8% H₂O条件下,-NO₃含量较少.     

O3/H2O2法降解甲基叔丁基醚（MTBE）的试验研究

采用自制鼓泡反应器对臭氧/双氧水(O3/H2O2)降解水中甲基叔丁基醚(MTBE)进行了试验研究,考察了进气(含O3)流量、H2O2 投加量、MTBE初始浓度、pH、温度等因素对MTBE降解的影响.结果表明,在MTBE初始浓度为10 mg·L-1,气体流量为0.5 L·min-1,温度293K, pH=6.5, H2O2 添加量为2.4mg·L1 条件下,反应30 min后, MTBE去除率可达75.5%, COD去除率为68.0%.降解得到的中间产物主要有叔丁基甲酯(TBF)、叔丁醇(TBA)、乙酸甲酯(MA)和丙酮(AC)等,据此探讨了O3/H2O2氧化MTBE的可能反应机理和降解途径.