北京PM2.5中有机酸的污染特征及来源

采用GC/MS定量分析了2003年9月至2004年7月期间北京市PM2.5中33种脂肪酸(C10～C32)和10种二元酸(diC2～diC11)的含量.研究表明,脂肪酸具有明显的偶数碳优势,4个季节中最丰富的脂肪酸物种都是棕榈酸和硬脂酸(C16、C18).脂肪酸总浓度年均值为493.89ng·m-3,变化范围1.68～2961.70 ng·m-3,季节变化特征不明显.二元酸以草酸(diC2)、丙二酸(diC3)为主,浓度年均值分别为548.13ng·m-3、530.1 ng·m-3;二元酸总浓度呈明显季节变化特征,夏季最高(1539.36 ng·m-3),冬季最低(908.12 ng·m-3).4个季节碳优先指数(CPI)无显著差别,分别是15.3(秋)、12.4(冬)、11.5(春)和13.4(夏);CPI值与植物蜡贡献脂肪酸值呈现出一定的负相关.主成分分析结果表明,油烟、高等植物排放和细菌活动是脂肪酸的主要污染源,二次化学反应转化是二元酸的主要来源.     

厦门市冬春季灰霾期间大气PM10中多环芳烃的污染特征及来源分析

采集了厦门市冬春季(2008-12-04～2009-03-20)湖里工业区和大嶝岛旅游区大气PM10样品,用GC-MS定量了PM10负载的19种多环芳烃(PAHs),并结合采样期间气象资料对灰霾期和非灰霾期多环芳烃的差异特征进行对比分析.结果表明,冬春季采样期内,厦门市大气PM10中PAHs的浓度变化范围为12.93～79.27 ng.m-3,平均42.28 ng.m-3,比2004年冬季增长近3倍.灰霾期间PM10中PAHs总的质量浓度明显高于非灰霾期,并且灰霾期间低分子量组分菲、荧蒽和芘的质量分数显著下降,高分子量组分苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧、苯并[a]芘、苝、茚并[1,2,3-cd]芘、苯并[ghi]苝和晕苯的质量分数相对升高.采用特征化合物比值、主成分分析与多元线性回归对来源与贡献率进行了分析和估算.灰霾期间识别出3类污染源:机动车尾气排放+天然气燃烧、煤燃烧和焦炉排放,其贡献率分别为62.7%、28.1%和9.2%;非灰霾期间同样识别出这3类污染源,其贡献率分别为48.6%、36.9%和14.5%.表明厦门市冬春季灰霾期间PM10中PAHs受本地源排放影响相对较多,非灰霾期间受北方燃煤长距离传输影响更显著.     

洛阳市秋冬季PM2.5中多环芳烃的污染特征、来源解析及健康风险评价

本研究于2018年10月4日至2019年1月30日在洛阳市高新和林校2个采样点位同步连续采集秋冬季PM_2.5样品,使用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PM_2.5中优先控制的16种多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）进行了分析测定.对优良天和污染天PM_2.5中16种PAHs的质量浓度和组成分布特征进行了研究,利用特征比值法和主成分分析法对其主要来源进行了定性解析,并使用苯并［a］芘（BaP）毒性当量法和增量终生致癌风险模型评估了对人体的健康风险.结果表明在采样期内,高新和林校两个采样点的PM_2.5中16种PAHs质量浓度变化范围分别为24.33~90.26 ng·m^-3和23.81~76.99 ng·m^-3.随着PM_2.5污染程度的加重,PAHs浓度明显升高（污染天为优良天的1.3倍）,不同环数PAHs贡献顺序均为：4环（43%~48%） > 5~6环（32%~35%） > 2~3环（20%~22%）.大气中PAHs主要来自于燃烧源,包括燃煤、生物质燃烧以及机动车排放等,其中燃煤对PAHs污染贡献最大（优良天：49.28%~56.38%,污染天：49.44%~60.60%）.BaP毒性当量浓度表明,污染天存在更高的人体健康风险;增量终生致癌风险结果表明,污染天致癌风险高于优良天,成人呼吸暴露风险高于儿童,在研究区域内不同污染水平下健康风险属于可接受水平（<1×10^-6）.     

厦门市不同功能区冬季PM10中多环芳烃的污染特征

2004年冬季在厦门市4个不同功能区连续10d采集并分析了PM10中16种优控多环芳烃(PAHs).研究发现,各个功能区大气PM10中多环芳烃总浓度(∑PAHs)存在明显差别:工业区(湖里)10.87～27.54ng·m-3、旅游区(鼓浪屿)7.79～21.14ng·m-3、居民区(洪文)6.52～13 39ng·m-3、森林区(小坪)5.20～11.43ng·m-3;但各个功能区PM10中各种PAH化合物的相对组成趋于一致,所占比例最高的前4种化合物为菲、芘、(艹屈)和芴,表明冬季不同功能区PM10中PAHs的主要污染来源在很大程度上相似或相同.根据典型污染来源中特征化合物比值如苯并(a)蒽/(艹屈)、荧蒽/芘和芘/苯并(a)芘及其有机碳/元素碳的值,推断厦门市PM10中的PAHs主要来源于汽车尾气的排放.     

兰州大气细颗粒物中多环芳烃污染特征及来源分析

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境空气中一类重要的有毒化合物,为探究兰州市大气细颗粒物(fine particulate matter,PM_(2.5))中PAHs的污染特征,于2012年冬季和2013年夏季采集兰州市PM_(2.5)样品共60个,并进行了GC/MS分析.结果表明,16种PAHs的冬、夏季平均总质量浓度分别为(191.79±88.29)ng·m~(-3)和(8.94±4.34)ng·m~(-3),冬季污染程度明显严重;降雪是导致兰州冬季大气PM_(2.5)中PAHs质量浓度降低最主要的气象因素;冬、夏季PAHs的环数分布均以4环比例最大,分别为51.40%和49.94%,5~6环比例夏季41.04%,高于冬季24.94%,2~3环比例冬季23.67%,高于夏季9.03%;通过PAHs的特征比值分析,兰州大气PM_(2.5)中PAHs的来源冬季以燃煤源和机动车尾气为主,其中柴油车比例较大;夏季汽油车对PAHs的相对贡献较大.     

表层岩溶泉水中多环芳烃污染特征及来源解析

对重庆市南川区4个典型表层岩溶泉进行连续采样观测,利用GC-MS定量分析泉水中16种优控多环芳烃(PAHs)含量,研究了表层岩溶泉水中多环芳烃含量、组成、来源的季节变化以及污染特征.结果表明,4个表层岩溶泉中16种PAHs均有检出.在一年的观测期间,泉水中的ΣPAHs含量变化较大,范围在341~4968 ng·L-1之间,平均值为1772 ng·L-1.7种致癌性PAHs的含量均表现为雨季大于旱季.泉水中PAHs组成以2~3环PAHs为主,其比例均超过了50%.泉水中的PAHs主要来自于煤、生物质以及石油的燃烧,但在2011年6~10月期间,来源于煤、生物质燃烧的PAHs对泉水中PAHs的贡献要更大一些.Ant/(Ant+Phe)和Fla/(Fla+Pyr)比值随季节变化的特点,表明Ant、Phe、Fla和Pyr在表层岩溶带土壤中易于迁移、传输.4个同分异构体比值中,Fla/(Fla+Pyr)比值对源信息的指示更灵敏.与其它地区相比,研究区表层岩溶泉水中的PAHs含量处于较高水平,泉水已受到多环芳烃的污染.     

中国PM2.5污染状况和污染特征的研究

近１０ 余年来在中国的城市地区和清洁地区进行了ＰＭ２－５ 的采集和分析，其中包括ＰＭ２－５ 的质量浓度、离子和元素成分、酸度和酸化缓冲能力以及来源解析，研究结果表明，中国大部分地区ＰＭ２－５ 的污染较重，不论是质量浓度，还是各种主要成分浓度，在ＴＳＰ 和ＰＭ１０ 中都占有很高的比重，而ＰＭ２－５ 的酸度也远远高于ＴＳＰ 和ＰＭ１０ ，特别是近年来ＰＭ２－５ 污染还有相对加剧的趋势     

北京市冬季公共场所室内空气中TSP, PM10, PM2.5和PM1污染研究

在北京市的海淀区、朝阳区、丰台区和昌平区选择了 49个公共场所 (包括办公室、宾馆、图书馆、超市等等 ) ,分别对其室内空气中TSP ,PM10 ,PM2 5 和PM1的浓度进行了测定 ,并且对室内空气中粉尘含量的影响因素进行了分析和探讨 .研究结果表明 ,繁忙的交通状况和建筑施工将明显增加公共场所室内空气中TSP ,PM10 ,PM2 5 和PM1浓度 .频繁的室内清扫有助于降低室内空气中颗粒物的浓度 .在室内空气中 ,PM10 浓度与TSP浓度呈现明显的正向线性相关性 ,而PM2 5 和PM1的浓度与PM10 浓度的相关性较差     

北京PM2.5浓度的变化特征及其与PM10、TSP的关系

 在连续2年进行累积1周同步采样的基础上,对北京市城区和居住区2个采样点环境空气中PM2.5的浓度及其时间变化特征进行了分析.PM2.5周平均浓度的变化范围为37~346靏/m³,年均浓度接近或超过PM10的二级年均标准.PM2.5浓度具有明显的季节变化特征,即冬季最高,夏季最低.2个采样点PM2.5浓度的周变化与季节变化均相似.PM2.5与PM10、TSP的比值均在冬季最高,春季最低,反映采暖燃烧源对细颗粒物的贡献较大,而沙尘天气对粗颗粒物的贡献较大;其年均值分别为55%和29%.     

兰州市PM2.5中多环芳烃的污染特征和来源解析

为了明确兰州市PM_2.5中16种多环芳烃（PAHs）的污染特征和来源,采集了兰州市4个季节的PM_2.5样品,运用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PAHs的浓度进行了分析,利用正定矩因子分解法（PMF）、聚类分析和潜在源因子分析法（PSCF）对PAHs的来源进行解析.结果表明,兰州市PM_2.5中ρ（PAHs）均值为：冬季［（118±16.2） ng·m^-3］>秋季［（50.8±21.6） ng·m^-3］>春季［（22.2±8.87） ng·m^-3］>夏季［（4.65±1.32） ng·m^-3］.相关性分析表明,兰州市PM_2.5和TPAHs均与温度呈现极显著的负相关性,与气压呈现极显著的正相关性,与风向、风速和相对湿度的相关性较差.各环PAHs在4个季节的占比相似,其中4环和5环的PAHs占比为最大,其次为6环和2~3环.兰州市PM_2.5中PAHs的主要来源在春夏季为工业排放和生物质及天然气燃烧,秋季工业排放占主导地位,冬季主要为燃煤排放,交通排放在4个季节的贡献比较稳定.聚类分析和PSCF计算结果表明,来自蒙古国、新疆东北部和青海等地的气流对兰州市环境空气质量有重要的影响.     

PM2.5-bound polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in Beijing: Seasonal variations, sources, and risk assessment

Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) have been of health concern due to its carcinogenesis and mutagenesis. In this study, we aimed to assess the variations, sources, and lifetime excessive cancer risk(ECR) attributable to PAHs bound to ambient particulate matters with aerodynamic diameter less than 2.5 μm(PM_(2.5)) in metropolitan Beijing, China. We collected24-hour integrated PM_(2.5) samples on daily basis between November 2014 and June 2015 across both central heating(cold months) and non-heating(warm months) seasons, and further analyzed the PAH components in these daily PM_(2.5) samples. Our results showed that total concentrations of PM_(2.5)-bound PAHs varied between(88.6 ± 75.4) ng/m~3 in the cold months and(11.0 ± 5.9) ng/m~3 in the warm months. Benzo[a]pyrene(Ba P), the carcinogenic marker of PAHs,averaged at 5.7 and 0.4 ng/m~3 in the cold and warm months, respectively. Source apportionment analyses illustrated that gasoline, biomass burning, diesel, coal combustion and cooking were the major contributors, accounting for 12.9%, 17.8%, 24.7%, 24.3% and 6.4% of PM_(2.5)-bound PAHs, respectively. The BaP equivalent lifetime ECR from inhalation of PM_(2.5)-bound PAHs was 16.2 cases per million habitants. Our results suggested that ambient particulate reduction from energy reconstruction and adaption of clean fuels would result in reductions PM_(2.5)-bound PAHs and its associated cancer risks. However, as only particulate phased PAHs was analyzed in the present study, the concentration of ambient PAHs could be underestimated.     

上海市大气沉降物中多环芳烃赋存特征及其来源

以上海市大气沉降为研究对象,采集了上海市8月、9月、10月3个月的大气沉降物,分析了上海市大气沉降物中16种PAHs的质量浓度、空间分布特征和组成结构,计算了上海市8个采样点∑15PAHs大气沉降物通量.同时,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型对大气沉降中的PAHs进行源解析,模型对PAHs的来源有较为细致的判读,结果表明:大气沉降物中∑16PAHs的浓度范围0.458~21.013μg/L,其中,溶解相中∑16PAHs的浓度范围为0.174~0.625μg/L,颗粒相中∑16PAHs的浓度范围为0.275 20.455μg/L.上海市∑15PAHs大气沉降通量在0.24~14.74μg/(m2×d)之间,沉降通量均值为2.77μg/(m2×d).根据PMF模型解析,机动车尾气排放为大气沉降物中PAHs的主要污染物,源贡献率为40.23%,其次,居民烹调、煤炭燃烧、石油挥发泄露和炼焦排放依次占23.73%、14.75%、14.35%和6.92%.     

我国腾冲大气PAHs的可能来源分析

2005年10月22日至2006年10月21日,在云南腾冲一典型背景点进行了每周一次的大气采样,以监测季风期东南亚地区生物质燃烧导致的多环芳烃(PAHs)的输入状况.结果表明,监测期内总PAHs含量为43.1~156ng/m3 (平均值为87.9ng/m3).其中气相PAHs均值为85.8ng/m3,无明显的季节变化;颗粒相PAHs均值为2.35ng/m3,在春季出现显著高值,可能与东南亚生物质燃烧释放的PAHs在南亚季风作用下向腾冲的跨境迁移有关.颗粒相PAHs以毒害性较大的高环PAHs化合物为主,其在偏远地区生态系统中的累积可能带来一定的生态风险.     

昆明城区大气PM2.5中PAHs的污染特征及来源分析

2013年4月至2014年1月期间,在昆明城区3个采样点采集了大气细颗粒物(PM2.5)样品,利用气相色谱-质谱联用仪对PM2.5载带的16种PAHs进行定量分析.结果表明:工业区(金鼎山)、交通密集区(东风东路)、清洁对照点(西山森林公园)PM2.5上PAHs平均含量分别为40.67,22.64,22.07ng/m3.通过常规气象因素及气团后向轨迹模型分析发现,起源于曲靖地区的污染气团传输及昆明大气高压形成的下沉气流是导致昆明PAHs浓度上升的重要原因.金鼎山、东风东路、西山森林公园的BaPeq浓度分别为6.28,4.00,2.94ng/m3,均高于国家环境空气质量二级标准(2.5ng/m3).源解析结果显示,工业区(金鼎山)和交通密集区(东风东路)的PAHs污染来源一致,主要来自机动车排放,其贡献率分别为50.80%和40.20%,其次为燃煤排放,贡献率为35.55%和39.23%,再次为生物质燃烧,贡献率为7.30%和7.98%;作为清洁对照点的西山森林公园的PAHs则来自汽车尾气排放(81.84%)和生物质燃烧排放(9.73%).     

武汉市洪山区春季PM2.5浓度及多环芳烃组成特征

分析了武汉市洪山区2014年春季PM2.5的浓度,并利用气相色谱/质谱(GC/MS)测定了多环芳烃(PAHs)的组成.结果表明,PM2.5的质量浓度为47.99～195.87μg/m3,平均质量浓度为(101.34±32.49)μg/m3,超标天数占总监测天数的81.82%;PM2.5质量浓度与各气象要素间的相关性不显著.PM2.5中PAHs日均浓度变化范围为8.44~34.45ng/m3,平均浓度为21.48±7.03ng/m3,其中4环PAHs的含量最高,达到11.72ng/m3,占总PAHs浓度的54.56%,结合典型污染来源中PAHs的特征比值和数学统计中主成分分析法,判断出其主要污染来源为车辆排放、燃烧源和燃煤源;PAHs日均总毒性当量(∑BaPeq)浓度范围为1.10~5.46ng/m3,平均值为2.99ng/m3,日均超标率达到60.61%.     

北京大气颗粒物中一元羧酸的季节变化和来源分析

通过膜采样溶剂提取、衍生化GC/MS分析,对2006年9月~2007年8月间北京大气PM10和PM2.5中的一元羧酸进行了观测研究.结果表明,可检出C10~C30的烷酸以及油酸、亚油酸和桐油酸3种烯酸,其中含量最高的是C16和C18 2种烷酸.PM10中,一元羧酸总浓度为61.7~1652.3ng/m3,年平均为426.2ng/m3;PM2.5中,一元羧酸总浓度为34.5~992.1ng/m3,年平均为319.6ng/m3.75%的一元羧酸分布在细粒子中,且冬、春季浓度明显高于夏、秋季.春、夏、秋、冬4个季节PM10中一元羧酸浓度分别为(625.1±403.8), (200.0±95.3), (263.0±201.1), (659.9±433.5)ng/m3; PM2.5中一元羧酸浓度为(431.7±211.0), (194.4±95.8), (207.9±160.8), (463.6±262.1)ng/m3.源解析显示,燃煤排放是冬季最主要的人为污染源;机动车排放则在其他季节贡献最大.     

多环芳烃(PAHs)在大气中的相分布

通过对广州市老城区空气中多环芳烃的研究表明 ,该区多环芳烃的污染相当严重 ,不同季节测定的多环芳烃总量差别不大 ,但颗粒相多环芳烃在春季占的比例 (44 8% )要高于夏季 (9 4 % ) .气相中主要以芴、菲、甲基菲、荧蒽、芘等低环数的多环芳烃为主 ,而高于四环的多环芳烃主要是分布在颗粒相中 ,苯并 (ghi)是最主要的颗粒相多环芳烃物质 .     

高效液相色谱法测定PM_(2.5)中的多环芳烃

建立了以二极管阵列检测器和荧光检测器串联的高效液相色谱分析方法,确定荧光检测器最佳发射波长为390nm,在标样未完全分离的情况下,采用双激发波长有效地改善了色谱分离条件。在设定的色谱条件下,16种PAHs的检出限为0.11μg/L～39.83μg/L,平均回收率为76.7%～98.3%,相对标准偏差为3.6%～14.4%。在南昌市布设5个大气采样点,测定PM2.5中多环芳烃含量,结果表明,八一广场多环芳烃总量值(29.497ng/m)3、苯并(a)芘平均浓度值(3.122ng/m)3、苯并(a)芘等效致癌浓度值(5.254ng/m)3最高。