汽车尾气净化催化剂Ag/SAPO-34选择性催化还原NO

评价了Ag/SAPO-34分子筛催化剂选择性还原NO的活性,并运用漫反射红外光谱原位研究NO在Ag/SAPO-34催化剂上的选择性催化还原机理.结果表明Ag/SAPO-34有良好的低温活性,在氧气浓度为3.6%和温度为573K～673K时NO还原成N2的转化率达70%;催化剂活性随C3H6浓度的增加而升高,随空速的增加而稍有下降.基于漫反射红外光谱,认为反应机理为:NO、丙烯和氧反应,在Ag/SAPO-34催化剂上生成吸附的有机-氮氧化物,再由这些吸附物种分解成N₂,催化还原的关键是形成有机-氮氧化物中间体.氧的作用是充分促进丙烯活化以及增加NO_x吸附态含量,并且氧的存在是有效产生一系列中间物不可缺少的条件.     

SO2 与矿物气溶胶组分α-Fe2O3 的光化学反应机制

利用红外漫反射光谱仪(DRIFTS)研究了SO₂ 在α-Fe₂O₃ 表面上的多相光化学反应.结果表明,在无光照和光照条件下,α-Fe₂O₃ 表面均生成硫酸盐,但硫酸盐的生成量和生成速率不同.模拟太阳光照射下,反应4 h BET吸附系数为9.61×10-9,无光照条件下为1.39×10-8;光照条件下硫酸盐生成量低于无光照条件.当O₂ 的体积浓度<21%时,增加O₂ 浓度促进了硫酸盐的生成.用草酸和腐殖酸处理后的α-Fe₂O₃ 与SO₂ 反应,由于α-Fe₂O₃ 表面反应活性位被占据,导致硫酸盐生成量急剧减少.     

天津大气污染物日变化特征的WRF-Chem 数值模拟

利用大气化学完全耦合模式WRF-Chem 对天津市环境空气中特征污染物CO、NO_x、O₃、PM2.5 的时间变化规律和空间分布特征进行了数值模拟研究,并与实际观测资料进行了对比.结果表明,天津市CO、NO_x、O₃、PM_2.5 具有明显的时空变化特征:O₃ 浓度在中午出现最高值,夜间浓度较低;NO_x、O₃、PM_2.5 在晚上和清晨出现高浓度,午后至傍晚浓度较低.O₃ 在空间分布上表现为中午市区比郊区浓度高,夜间郊区浓度高.其他污染物则均表现为市区浓度高于郊区.在当日东北风情况下,周边地区对天津市污染的影响较小,4 类污染物主要是受本地源的影响.     

烟气脱氮体系中络合吸收剂的氧化还原过程

在填料吸收塔中,考察NO和O₂共存时,NO浓度、O₂含量对脱氮效率、Fe^II(EDTA)氧化速率以及Fe^III(EDTA)生物还原速率的影响,并对该系统的主要反应过程进行了分析.结果表明,同时吸收NO可促进Fe^II(EDTA)的氧化,当进气NO浓度由0增至500cm³/m³时,表观氧化反应速率常数由0.00451min^-1增至0.00604min^-1;Fe^II(EDTA)的氧化反应对于O₂含量为1级反应,表观氧化速率常数与O₂含量成线性关系;增加气体中NO浓度或O₂含量均会使Fe^III(EDTA)的生物还原反应速率下降;微生物对氧化中间产物的还原可以减缓NO对Fe^II(EDTA)氧化的促进作用,因而气相中NO和O2共存时对Fe^III(EDTA)生物还原的影响小于各单一组分存在时的影响之和.     

烟气中水、氧含量对羟基资源化脱硫效率的影响

采用强电场电离放电方法,将烟气中H₂O、O₂通过电离、分解和超激发,形成羟基和水合电子等自由基.在无吸收剂、催化剂条件下,自由基直接氧化SO₂生成H₂SO₄微滴,再用电收雾器加以回收.结果表明,烟气中H₂O含量对硫脱除率的影响率比O₂的影响率高出1倍,H₂O、O₂含量对SO₂脱除率影响比值与理论计算值的偏离度为4.3%.烟气中H₂O、O₂的含量可满足强电离放电羟基自由基脱硫过程的需要.     

γ-射线辐照法去除水中的六价铬

以人工配制的含Cr水溶液[Cr(VI)=42mg/L]为研究对象,从动力学的角度考察了不同实验条件对γ-射线辐照还原Cr(VI)的影响.结果表明,初始pH值对Cr(VI)还原影响较大,酸性条件有利于Cr(VI)的还原,在15kGy的辐照强度下,pH2时,Cr(VI)的去除率达86.2%,而pH5和pH7时,Cr(VI)的去除率仅分别为36.3%和22.2%.乙醇的存在提高了Cr(VI)的辐照还原动力学常数.在乙醇添加量为0.1%(体积比),pH2的条件下,在较低的辐照强度(5kGy)下就可获得较高的Cr(VI)去除率(99.9%).中性条件下(pH7),添加1mmol/L的碳酸钠对Cr(VI)的还原有一定促进作用,而酸性条件下(pH2)则效果不明显.试验还考察了充N₂或充O₂对Cr(VI)辐照还原效果的影响,充N₂气可增强Cr(VI)的还原效果,而充O₂则抑制Cr(VI)的还原.     

TiO2改性银铝催化剂选择性丙烯还原NOx硫失活机制研究

采用溶胶凝胶法制备4%Ag/Al2O3、4%Ag/10%TiO2-Al2O3催化剂.利用N2物理吸附、氮氧化物/二氧化硫程序升温脱附(NOx/SO2-TPD)以及普通/原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FT-IR/DRIFTs)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在含硫气氛前后选择性还原NOx活性的变化及中毒机理.结果表明在4%Ag/Al2O3催化剂中掺杂10%TiO2能提高催化剂的中低温活性以及在400℃下抗SO2中毒的能力.TiO2引入后可促进甲酸盐物种的形成从而有利于低温反应的进行;SO2与NO在同一活性位上出现的竞争吸附以及活性组分Ag的硫酸化是4%Ag/Al2O3催化剂失活的重要原因;TiO2的加入能促进NO在催化剂表面的吸附并能减弱其对SO2的吸附,同时能有效抑制活性组分Ag的硫酸化,从而提高催化剂的抗硫性.     

钴氨溶液脱除NO研究

利用Co(NH₃)₆²⁺离子作主催化剂(由可溶性钴盐溶于氨水中形成),烟道气中的O₂作氧化剂,碘阴离子作助催化剂,在液相中实现NO的催化氧化和回收、SO₂的吸收和氧化.与过氧化氢和Fe-EDTA法相比该法具有持续时间长、效率高等优点,NO的脱除率可达80%以上;SO₂的脱除率可达100%,能实现高效率地同时脱硫脱硝.     

介质阻挡等离子体放电与催化联用技术分解苯

采用介质阻挡等离子体放电与催化剂MnO₂联用技术对苯去除进行了研究.结果表明,加入MnO₂可充分利用O₂和产生于介质阻挡等离子放电区的O₃,能够增加苯氧化分解为CO₂的程度,且苯去除的能量效率是不用催化剂时的2倍.催化剂MnO₂苯去除率有显著影响.当能量密度低于564J/L时,MnO₂离放电区的距离越近,苯的去除效果越好;当能量密度高于1051J/L时,苯的去除效果与MnO₂离放电区的距离有关并有一个最佳值.阐述了苯在等离子体放电区以及MnO₂上的氧化机理.     

贫燃条件Ag-Rh/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3协同催化C_3H_6选择性还原NO的原位红外研究

将Ag-Rh浸渍到共沉淀法合成的Ce-Zr-Al上,制备出Ag(0.04)-Rh(x)/Ce0.5Zr0.5O2-75%Al2O3系列催化剂,采用BET比表面积、X射线衍射光谱(XRD)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在贫燃条件下选择性还原NO的活性和反应机理.结果表明,Ag-Rh双组分催化剂的活性较单组分Ag、Rh催化剂的高.Rh负载量为0.7%(质量分数)时,NO转化率达最佳(90.3%),且反应的起燃温度低、活性温度范围宽(300～500℃).DRIFTS结果显示,Rh的添加不仅有利于催化剂表面NO的吸附,而且能促进Ag催化生成关键反应中间体—CO—NH—,进而显著提高NO的转化率.