汛期暴雨径流对饮用水水库溶解性有机质(DOM)光谱特征的影响

为探究汛期暴雨径流对水库有机质的影响,以李家河水库为例,采用三维荧光光谱-平行因子法(EEMs-PARAFAC)及紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱法分析径流过程中4个时期(径流前、径流洪峰期、径流l周后和6周后)溶解性有机质(DOM)含量及组分变化.结果表明:①径流洪峰期水库水体浊度、DOC含量显著升高(P＜0.01...     

夏季白洋淀有色溶解性有机质(CDOM)光学特性及其来源分析

有色溶解性有机质(CDOM)是可溶性有机质(DOM)中较为重要的组成部分,也是水环境中最大的溶解有机碳贮库.为了揭示典型浅水湖泊—白洋淀夏季CDOM的光学特性、空间异质性和来源,本研究运用三维荧光光谱和紫外-可见光吸光度分析方法结合平行因子数据分析法,分析了夏季淀区CDOM的组成,并探索分析了CDOM的主要来源.结果表明：从光学特性上分析,白洋淀水体中CDOM主要包括C1、C3两种类蛋白质组分和C2、C4两种类腐殖质组分,其中,由内源性产生的C1、C2、C3组分占比较多,体现出白洋淀CDOM来源以内源自生为主的特征;白洋淀水体中CDOM吸光度整体呈现出丰度较高的趋势,α(355)平均达到了38.22 m^-1,光谱斜率(280～500 nm)较低,均值为0.007 nm^-1,这种高丰度低光谱斜率的特征也映证了白洋淀CDOM腐殖化程度较高的特点,根据白洋淀淀泊特征推测其来源主要为芦苇、荷花等水生植物的腐解.不同淀区CDOM分布存在差异,整体呈现出自白洋淀南部和西部向中部、北部、东部递减的空间变化特征,造成这一分布特征的原因可能为相较于白洋淀南部地...     

溶解性有机质强化棉花修复镉污染土壤

为探究溶解性有机质(DOM)对棉花修复镉(Cd)污染土壤的影响,通过盆栽试验研究棉花秸秆溶解性有机质(CM)和农家肥溶解性有机质(FM)在3种外源Cd(mg·kg-1)添加含量为0(C0)、5(C5)和10(C10)下对土壤有效态Cd含量、棉花生物量、光合作用参数和Cd积累的影响.结果表明,CM和FM施入能提高土壤有效...     

达里诺尔湖溶解性有机质荧光特征与人工神经网络非线性响应研究

研究湖泊水体DOM（溶解性有机质）特征及其与复合环境要素的响应关系,对水生态系统保护及生物地球化学循环研究具有重要意义.以内蒙古达里诺尔湖（简称“达里湖”）为研究区,利用紫外-可见光谱技术（UV-vis）和人工神经网络模型（ANN）方法,开展达里湖水体DOM特征识别及其水质响应关系的研究.结果表明:①达里湖水环境污染程度较为严重,水体呈富营养化趋势.DOM吸收系数〔α（355）〕表明,夏季湖体DOM浓度较高.②建立了α（355）与达里湖水体ρ（TN）、ρ（TP）、pH和ρ（Chla）的人工神经网络模型,该模型验证期和测试期决定系数（R2）分别为0.78和0.84,该模型具有较好的DOM模拟和预测能力.③人工神经网络模型参数敏感性分析结果表明,α（355）对ρ（Chla）变化最敏感,敏感性水平为31.95%;其次为pH和ρ（TN）,α（355）对二者变化的敏感性水平分别为28.53%和25.54%;α（355）对ρ（TP）变化敏感性最低,敏感性水平为8.16%.研究显示,达里湖DOM对富营养化的发生具有较显著的表征影响,人工神经网络模型可为富营养化预测提供科学参考.      

源自腐殖土的溶解性有机质组分对棕壤和黑土吸附苯并三唑的影响

溶解性有机质(DOM)影响着有机污染物在土壤中的吸附行为.将从腐殖土中提取的DOM(DOMbulk)用XAD-8树脂和阴/阳离子交换树脂进行分级,用红外光谱、元素分析、紫外分光光度计和电位滴定的方法对DOM不同组分特征进行分析.用吸附批次实验方法研究了DOM不同组分对棕壤和黑土吸附苯并三唑(BTA)的影响.结果表明,DOMbulk中疏水酸性(HOA)、疏水中性(HON)、亲水酸性(HIA)、亲水碱性(HIB)和亲水中性(HIN)组分比例分别为61%、17%、6%、2%和14%.由于黑土有机碳(OC)含量高于棕壤,黑土对BTA和DOM组分的吸附能力均大于棕壤.相对于黑土,棕壤吸附DOM的标化分配系数Koc较高,其原因是棕壤中含有较多的对吸附DOM起重要作用的黏粒和粉砂.由于水分子占据DOM结合点位,DOM组分与BTA在溶液中结合较弱.DOMbulk中HIN在土壤上吸附最强.HIN的吸附增加了土壤吸附BTA的点位,增加点位的促进吸附作用大于HIN与BTA的竞争吸附作用,最终表现为促进吸附.疏水组分在土壤上的吸附较弱,产生的新吸附点位较少,主要通过竞争吸附作用抑制土壤对BTA的吸附.DOMbulk由78%的疏水组分构成,对土壤吸附BTA的影响与疏水组分相似.     

天然日光辐照下两江交汇处溶解性有机质(DOM)光漂白过程：以涪江-嘉陵江为例

利用三维荧光光谱手段,结合紫外-可见吸收光谱,分析了涪江(FJ)、嘉陵江(JLJ)及两江交汇处(FJ-JLJ)溶解性有机质(DOM)在太阳辐照下的光漂白过程.结果表明,在夏季短期太阳辐射作用下,所有样品的有色溶解性有机质(CDOM)浓度[a(280)]和荧光峰A、C、M、T均发生了较明显光漂白,降解程度大小顺序为JLJ>FJ-JLJ>FJ.3个采样河段DOM光漂白性质因采样水域周边土地利用类型不同、江水汇合的稀释作用等影响而存在一定差异.以森林系统为陆源输入的JLJ样本光漂白活性最高,城市输入占主导的FJ最低,两江汇合样本居中.DOM经日光辐照后,光谱斜率S和吸光度比值A250/A350增大,腐殖化指数HIX减小,它们可作为光漂白过程中DOM性质变化指标.光漂白过程中,几乎所有样本呈现出陆源特征向自生源特征转化的趋势,尤其IT/IC先降低后显著增加,因此光漂白过程可能会夸大DOM的内源贡献,同时对利用IT/IC评估水体人为影响程度时产生干扰.另外,吸收和荧光光谱参数在评估DOM光漂白过程中结构组分变化的一致性,进一步证明了采用两种互补的光谱手段对DOM地化特征进行辨析的可行性.     

含生物质炭城市污泥堆肥中溶解性有机质的光谱特征

以外源添加生物质炭的城市污泥堆肥过程中溶解性有机质(DOM)为研究对象,讨论了其紫外-可见和荧光光谱特征变化.结果表明:与对照组相比,外源添加生物质炭的处理其堆肥DOM的芳香性和腐殖化程度更高,有利于提高堆肥的腐熟度,且外源添加花生壳炭的处理较添加小麦秸秆炭的处理更有利于堆肥腐熟度的提高.外源添加花生壳炭的处理在堆肥21d后,其堆肥腐熟度可能达到峰值,而外源添加小麦秸秆炭的处理其堆肥腐熟度则随着堆肥时间的进行而增加.对照组和处理组堆肥DOM的FI0.7,BIX0.8,表明其来源为自生源,可能与微生物对有机物的降解有关.因此,通过对城市污泥堆肥过程中DOM的光谱特征分析,能较好地评估城市污泥堆肥腐熟度的情况.     

河流不同分子量溶解性有机质对全氟化合物赋存形态的影响

目前有关水体全氟化合物(PFASs)赋存特征的研究主要集中于总溶解态,对溶解性有机质(DOM)结合态PFASs的研究较为匮乏,尤其忽视了不同分子量DOM对PFASs赋存形态的影响. 为阐明河流上覆水体不同分子量DOM对PFASs赋存形态的影响,本文以长江干支流为例,分析了河流上覆水体11种典型PFASs (C4~C12)的浓度及组成,研究了不同分子量DOM结合态PFASs的赋存特征. 结果表明:①长江上覆水体中PFASs的平均浓度为52.6 ng/L,其中全氟戊酸(PFPeA)和全氟己酸(PFHxA)是最主要的单体污染物;由于受点源污染的影响,武汉段PFASs总溶解浓度及其单体浓度均显著高于其他采样点. ②长江上覆水体中DOM的浓度范围为0.08~3.84 mg/L (以C计),将水体DOM按分子量分离为<1 kDa、1~3 kDa、3~5 kDa、5~10 kDa和>10 kDa五种组分,各采样点中<1 kDa的溶解性有机碳(DOC)浓度(1.56~3.84 mg/L)显著高于其他分子量的DOC浓度. ③对于所检出的PFASs,<1 kDa DOM结合态PFASs (含自由溶解态)的浓度亦显著高于其他分子量DOM结合态PFASs的浓度,且其占水体总溶解态PFASs的比例均在85%以上,说明水体DOM结合态PFASs具有较高的生物有效性. 研究显示,水体不同分子量DOM结合态PFASs的赋存特征存在差异,因此对水体PFASs进行生态风险评价时需综合考虑不同分子量DOM结合态的含量及其生物有效性.      

鄱阳湖沉积物溶解性有机质光谱特征

目前针对鄱阳湖流域沉积物溶解性有机质(DOM)光谱特征的研究仍较少,因此基于紫外-可见光谱和三维荧光光谱技术,并结合平行因子分析法(PARAFAC),对鄱阳湖沉积物中DOM的物质组成和来源特征进行了解析.结果表明,鄱阳湖沉积物DOM的腐殖化程度较高,是陆源输入和藻类、浮游生物等内源产生的混合型,且以陆源输入为主.与碟形湖区相比,通江水域沉积物DOM的有色溶解性有机质浓度更高、 DOM粒径更大且芳香性及腐殖化程度更高.通过PARAFAC共解析出3个类腐殖质组分(C1、 C2、 C4)和1个类蛋白组分(C3).与碟形湖相比,腐殖质组分均表现为通江水域更高,其中C1组分在两区域的占比均为所有组分中最高,前者为42%,后者为46%.空间分布上,4个组分荧光强度总体上呈现东高西低的趋势,高值主要分布在都昌和南矶湿地水域附近,分析主要与丰水期水位上涨、大量植物被淹死亡和人类活动有关.主成分分析结果表明,湖区不同沉积物DOM荧光组分差异较小,但以碟形湖区沉积物DOM腐殖化程度略高.     

含生物质炭城市污泥堆肥中溶解性有机质的光谱特征

以外源添加生物质炭的城市污泥堆肥过程中溶解性有机质(DOM)为研究对象,讨论了其紫外-可见和荧光光谱特征变化.结果表明:与对照组相比,外源添加生物质炭的处理其堆肥DOM的芳香性和腐殖化程度更高,有利于提高堆肥的腐熟度,且外源添加花生壳炭的处理较添加小麦秸秆炭的处理更有利于堆肥腐熟度的提高.外源添加花生壳炭的处理在堆肥21d后,其堆肥腐熟度可能达到峰值,而外源添加小麦秸秆炭的处理其堆肥腐熟度则随着堆肥时间的进行而增加.对照组和处理组堆肥DOM的FI>0.7,BIX>0.8,表明其来源为自生源,可能与微生物对有机物的降解有关.因此,通过对城市污泥堆肥过程中DOM的光谱特征分析,能较好地评估城市污泥堆肥腐熟度的情况.     

天然水体溶解性有机物(DOM)分级组分对典型城市源污染的荧光响应

运用化学(树脂)分级方法和三维荧光光谱技术,从总体溶解性有机物(DOM)到DOM各分级组分,逐步深入考察其总体分级特征及各组分三维荧光特征对典型城市生活源污染的响应特征和机理. 总体DOM分级特征对污染的产生和变化响应较弱,而DOM的分级组分对生活源污染具有较好的响应特性. DOM的总体分级特征表明,无污染的源头水DOM中以憎水酸(HoA)为主(相对含量最高),其次为亲水性物质(HiM),而受污染水体DOM中的憎水性碱和中性物质(HoBN)及弱憎水酸(WHoA)的绝对含量和相对含量均明显增高,表明用HoBN和WHoA组分相对含量的增加指示污染的增加具有一定的可行性. 研究各分级组分的三维荧光光谱结构特征表明,HoA,HoBN及HiM均对城市源污染具有良好的响应特性,受污染水体的HoA和HoBN组分荧光特征信息更为突出和丰富,且主要为具有紫外吸收的生物代谢类蛋白物质;最为特异的是WHoA组分,其在源头水中主要为含共轭结构的富里酸类物质,而在受污染水体中该类物质几乎消失且荧光响应也急剧降低. 分析式分级法获得的水体DOM主要分级组分对城市源污染具有较好的响应特性.      

淹水条件下三峡库区典型消落带土壤释放DOM的光谱特征:紫外-可见吸收光谱

消落带土壤在淹水发生时释放溶解性有机质(DOM),是上覆水体DOM的重要来源.但同时对淹水释放DOM进行定量定性分析的报道并不多见.本文以三峡库区典型消落带为研究对象,通过模拟实验,利用紫外-可见吸收光谱,研究了厌氧淹水和正常淹水条件下,淹水土壤释放DOM的光谱特征.结果表明,消落带4个区域土壤淹水均呈"快速释放-下降-动态平衡"释放规律;释放速率和通量计算表明,DOM释放呈现出"源-汇动态交换"特征.对比两种淹水处理,尽管溶解性有机碳(DOC)和有色溶解性有机质(CDOM)无显著差异,但厌氧淹水DOM芳香性(SUVA280)高于正常淹水,而光谱斜率比值(SR)对不同淹水条件不敏感.同时,厌氧淹水时,DOC和CDOM的相关性也明显高于正常淹水.另外,各区域土壤淹水释放DOM存在差异,以忠县石宝寨土壤释放强度最高,尽管土壤有机质含量是影响各区域土壤淹水释放DOM差异的重要原因之一,但其他地化因素仍需考虑.因此,仅仅关注DOC浓度变化并不足以完全描述DOM的释放特征.     

淹水条件下三峡库区典型消落带土壤释放DOM的光谱特征:荧光光谱

作为水体DOM的重要来源,消落带土壤淹水释放过程十分重要.本文以三峡库区典型消落带土壤为例,通过模拟正常淹水和厌氧淹水的两种条件,利用荧光光谱,着重定性地分析并讨论了土壤向上覆水体释放DOM的动态特征.结果表明,消落带4个区域土壤淹水后产生的DOM荧光特性,呈现出和可见-紫外光谱相似特征,对上覆水体DOM荧光特征有重要贡献.淹水初期的快速释放及后期去除机制,是水体DOM荧光组分的动态"源-汇"平衡的关键;其中类腐殖峰(A和C)受无机矿物相的吸附-释放影响明显,而类蛋白峰(B和T)受微生物影响较为明显.另外,所有土壤淹水释放后水体DOM均呈现出"内源+外源"的复合特征.除忠县石宝寨(SB)外,整个淹水周期,其余区域土壤在厌氧和正常淹水条件下,水体DOM荧光特征的差异性不明显,这可能和土壤自身组成(例如无机矿物组成和有机组分)的复杂程度有关.结合可见-紫外光谱,两种技术相互补充,证明了土壤释放("源")和去除("汇")机制是控制DOM动态变化的重要因素;而淹水初期的较强芳香性和腐殖化程度,以及较强的陆源特征,无疑有利于进一步解释污染物在淹水过程中的环境行为,为进一步了解DOM的环境角色提供数据基础和实验支撑.     

渗滤液中DOM的表征及特性研究

提取和分离了填埋场和焚烧厂渗滤液中的溶解性有机质,采用官能团滴定、紫外-可见吸收光谱、红外光谱和元素分析对其进行了表征.官能团滴定实验表明,渗滤液中总酸度和羧基官能团含量分别为：HyI＞FA＞HA和FA＞HA＞HyI,填埋场中各组分含量均小于焚烧厂中的相应组分;紫外-可见吸收光谱研究表明,填埋场渗滤液中各组分的芳香化程度均远大于焚烧厂中的相应组分,腐殖质的腐殖化程度依次为：C-HA>L-HA>I-HA和 L-FA>I-FA;红外光谱分析表明,相同来源垃圾渗滤液的腐殖质在官能团和分子结构组成方面较为相似,L-HA比L-FA含有更多芳环结构,L-FA中含有更多酸性基团;元素分析表明,渗滤液腐殖质中N元素含量远高于其它环境腐殖质,并发现填埋场渗滤液中腐殖质的芳香化程度大于焚烧厂.     

利用紫外-可见吸收光谱估算三峡库区消落带水体、土壤和沉积物溶解性有机质(DOM)浓度

溶解性有机质(DOM)是陆地和水生生态系统的重要物质,有色溶解性有机质(CDOM)是可用光谱测定的DOM组分.基于2012年7月采集的土壤和沉积物样品以及2012年11月采集的水体样品,通过单波长、双波长、吸收光谱斜率(S值)和三波长模型建立CDOM与DOM浓度之间的关系.结果表明,4种模型中三波长模型效果最佳,水体数据模型的决定系数为0.788,土壤数据模型的决定系数为0.933,沉积物模型的决定系数为0.856.同时,利用2013年随机采集的32个土壤样品和36个水体样品对模型精度进行检验,结果表明,土壤DOM浓度的相对均方根误差(RRMSE)和平均相对误差(MRE)分别为16.5%和16.9%,水体分别为10.32%和9.06%,相比土壤DOM而言,三波长模型对水体DOM的预测精度更高.     

水溶性有机物的电子穿梭功能研究

以源于污泥的DOM(dissolved organic matter)为供试材料,以中国希瓦氏菌(Shewanella cinica)D14T为电子转移驱动力,研究了DOM的氧化还原性能与电子穿梭功能.结果表明,污泥DOM可作为末端电子受体接受醌还原菌D14T呼吸链上的电子,从而转变为还原态DOM,而还原态DOM可将电子再次转移给Fe(Ⅲ).经D14T还原后,DOM电子供给量(e-/C)由初始2.2~14μmol.g-1增加到253~347μmol.g-1.循环伏安法与多次还原-氧化循环实验表明,DOM呈现2对明显的氧化还原峰,经3次还原-氧化循环后电子供给量可稳定维持在150~250μmol.g-1之间,说明DOM具有重复利用、反复转移电子的特性.在菌株D14T还原水铁矿的体系中,加入DOM可提高水铁矿的还原溶解速率,其原因是DOM在D14T与水铁矿之间充当了电子穿梭体的角色.这些结果反映了DOM在电子转移反应中的重要性,为DOM的环境属性提出了一个新见解.     

三峡库区内陆腹地典型水库型湖泊中DOM吸收光谱特征

溶解性有机质(DOM)是湖泊生态系统重要组成部分,其性质和结构决定了其在污染物(例如汞)环境行为中扮演着重要角色.本研究选取三峡库区内陆腹地典型水库型湖泊——长寿湖,采用吸收光谱表征方法,通过1年时间对DOM地球化学变化规律进行了定性定量分析,并结合汞观测数据,讨论了DOM对不同形态汞浓度的影响.结果表明,和1月相比,长寿湖4~11月DOC差异性低于CDOM,4~11月间差异性不显著.有色组分变化是解释DOM季节性变化的重要原因.DOM中主要生色团仍然来自于大分子量的芳香性组分.而CDOM三波长模型可较好对DOC的年际观测进行反演.同时,SUVA254和S275~295季节性变化特征较明显,1月芳香性和分子量均最小,4月上升.与其他类型湖泊相比,长寿湖水体DOM芳香性和分子量大小均低于森林湖泊,但高于高原湖泊.周边生态系统和土地利用类型对湖泊DOM差异影响明显.另外,SUVA254和DOC与各形态Hg无明显相关性,但水体生色组分和分子量大小是控制溶解态和活性汞的重要因素;而湖区甲基汞变化可能与湖泊初级生产力导致的有机质富集和迁移关系密切.     

三峡库区典型农业小流域水体中溶解性有机质的光谱特征

溶解性有机质(DOM)作为重要的地球化学因子,在流域水体环境中扮演着重要的作用.本研究以三峡库区消落带典型农业小流域——重庆涪陵区王家沟为研究对象,结合该流域内不同土地利用类型,通过紫外-可见光吸收和荧光光谱,对小流域内水体DOM的光谱特征进行了表征和分析.结果表明,该农业小流域水体DOM空间差异较大,其组成和来源均存在明显不同.CDOM在DOM中所占比例[a*_g(355)]大小顺序为:稻田水沟渠水池塘水井水出口水,其中稻田水和沟渠水的SUVA_(254)较井水和出口水大,芳香性更明显.三维荧光光谱中2类4个荧光峰(A、C和B、T),DOM来源都是内部(微生物、藻类)以及外源(腐殖质)的双重贡献.除自生源微生物活动的影响外,外源生活污水和农业生产用水的影响也是导致DOM组分中类蛋白组分增多的重要原因.对比了不同种植季时相同位置水样DOM光谱特征,类蛋白组分是控制两个种植季水体DOM特征波动的重要因素.土地使用方式变化后水体DOC、CDOM和DOM当中的类蛋白/类腐殖荧光组分[r_(T/C)]比例存在明显差异,而FI、BIX和r_(A/C)差异不显著.