1990-2018年浙江省人为铅排放时空变化解析

随着工农业的高速发展,大量的人为铅排放到环境,引起了一系列的生态健康问题.本文以工农业集产区浙江省为案例,系统构建了18个铅排放源排放清单,其中新增添了纺织业、制革业、造纸业、秸秆利用、牲畜废物利用、化肥消费、农药消费等铅排放行业,估算了浙江省1990—2018年各污染源铅排放量,分析了其时空变异趋势.结果表明,浙江省前期（1990—2000）铅排放通量增长有限,其排放量仅约2500 t·a^-1,有色金属开采贡献了约55%;其后增长速度较快,到2014年以后达到较高的稳定值,约35000 t·a^-1,是1990年的14倍,铅酸蓄电池生产是其主要排放源,占比从14%增长到了80%.从排放的去向来看,98%左右的铅通过固废的形式进入环境,而进入大气和废水的只有2%和0.2%左右,其主要排放源分别为铅酸蓄电池生产、原煤燃烧、纺织业.而浙江省各个地区铅排放表现出较大的空间差异,各地区因工农业发展模式不一样,人为排放源也不一样.总体来看北部高于南部,尤其湖州、绍兴、舟山等地铅排放量较高.可见,浙江省人为铅排放形势仍然很严峻,控制好铅酸蓄电池生产固废资源化无害化处理是源头控制的重中之重,调整原煤燃烧将有利于降低大气铅排放,纺织业废水净化处理对缓解水体铅污染有重要意义.本研究不仅为浙江省铅污染治理提供了重要科学依据,同时也为铅污染源端防控提供了数据基础.     

浙江省2008~2018年人为源氨排放清单及分布特征

以浙江省为研究区域,通过收集11个地级市各类氨排放的活动水平数据,采用排放因子法建立了2008~2018年浙江省人为源氨排放清单,并利用ArcGIS进行1 km×1 km空间网格分配.结果表明,2008~2018年浙江省人为源氨排放量总体呈现下降趋势,年均下降率约3.97%;2018年浙江省氨排放量为108.52 kt,其中农业源为90.02 kt,非农业源为18.50 kt,排放强度为1.03 t ·km^-2;杭州市、嘉兴市和温州市的氨排放量高于其他城市,分别占全省总量的14.72%、11.86%和11.80%;空间分布特征显示,氨排放主要分布在浙江省北部区域,呈现出"北高南低"的排放趋势;不确定性分析表明,氨排放量模拟平均值为108.37 kt,在95%置信区间的不确定度范围为-5.40%~5.60%.     

浙江省人为源VOCs排放清单

基于挥发性有机物(VOCs)活动水平数据和相关排放因子,建立了浙江省人为源VOCs排放清单。结果表明:2009年浙江省VOCs排放总量为1.47×10~6t,其中工业排放源1.34×10~6 t,生活排放源1.176×10~5t,生物质燃烧源1.18×10~4t,分别占排放总量的91.17%、8.03%和0.8%;VOCs排放量最大的行业为纺织印染业、金属制品制造业、化学药品原药制造业、石油炼制、石油化工业等9大行业,其VOCs排放量均在5×10~4t以上,占全省总排放量的比例高达90%,为浙江省主要排放源;VOCs排放量最高的城市分别为杭州、宁波、温州、绍兴、嘉兴和湖州。     

中国燃煤汞排放清单的初步建立

建立中国分省燃煤汞排放清单,对于研究汞的大气化学转化、迁移和沉降,制定中国汞污染控制对策具有重要意义.本研究按经济部门、燃料类型、燃烧方式和污染控制技术将排放源划分为65种不同类型,根据各类型的煤炭消费量、燃料汞含量和汞排放因子计算汞排放量,最终建立了分省燃煤汞排放清单.用2组原煤汞含量数据资料计算的2000年中国燃煤大气汞排放量分别为161.6 t和219.5 t,其中绝大部分汞排放来自工业、电力和生活消费,分别占46%、35%和14%.Hg⁰、Hg²⁺和Hg_p在中国燃煤大气汞排放中所占的比例分别为16%、61%和23%.中国燃煤汞排放在各地区间有较大差异,排放量较大的省份有河南、山西、河北、辽宁和江苏,均超过10t/a.     

中国工业过程大气铅排放特征

依据典型行业活动水平数据和排放因子,采用"自下而上"排放因子法构建了2000—2010年我国有色金属冶炼、钢铁冶炼、建筑材料生产和铅酸电池生产等工业生产过程大气铅(Pb)排放清单.结果显示,我国工业过程大气Pb排放呈逐年递增趋势,年均增长率为12.5%,2010年排放量高达14920.47t;有色金属冶炼过程为大气Pb的主要来源,比重高达66.7%,其中,铅冶炼过程对整个工业过程的Pb排放贡献达到29.0%.钢铁烧结过程大气Pb排放仅次于有色金属冶炼过程,排放贡献率达23.1%,其排放主要来源于粗钢冶炼.另外,由于产业集中度低和控制技术相对落后,导致建材生产行业和铅酸电池生产过程排放对周边的环境影响也不容忽视.受矿产资源分布不均及产业布局等因素影响,我国工业过程大气Pb排放地区分布差异明显,主要集中在湖南、河南、云南、河北和江西等省份.     

长江经济带湖北省人为源VOCs排放清单及变化特征

以人为源挥发性有机物（VOCs）为研究对象,以5类源活动水平数据为基础,采用排放因子法建立了长江经济带湖北省2018年人为源VOCs排放清单,并进一步研究了2009~2018期间工艺过程源VOCs排放特征及变化趋势.结果表明,湖北省2018年人为源VOCs排放总量为6.52×10⁵ t,约占全国总排放量的6.41%;化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源、移动源和废弃物处理源对湖北省的贡献分别为3.26%、76.39%、4.54%、14.72%和1.09%.涉及9个行业45个子类的工艺过程源在VOCs排放中占比突出,其中武汉市和宜昌市的VOCs排放量较高.从经济水平和区域面积分别分析了各市州工艺过程源VOCs排放强度,天门市和神农架林区单位GDP的VOCs排放量较高,而武汉市、鄂州市和天门市单位面积VOCs排放量较高.2009年VOCs排放量从2.45×10⁵ t逐年递增,2015~2017年趋于稳定,最大排放量达7.01×10⁵ t,2018年VOCs排放量降至4.98×10⁵ t,与全国人为源VOCs排放趋势相同.化学原料及化学制品制造业、橡胶和塑料制造业是其变化的主要驱动力,10年间贡献分别为33.85%~51.55%和7.07%~38.13%.其中化学药品原药、化学农药原药生产在10年间对VOCs排放贡献占据重要优势,而泡沫塑料生产排放量变化大,在2015~2017年突增到2.00×10⁴ t以上.湖北省在国家及地方相关政策引导下,重点行业VOCs减排效果显著.     

浙江省人为源氨排放清单建立及分布特征

通过收集各类氨排放源的活动水平数据,选取合适的排放因子以及估算方法,建立了2017年浙江省人为源氨排放清单,分析各排放源的排放分摊率以及浙江省各市的排放情况,并利用ArcGIS对浙江省氨排放量和排放强度的空间分布进行分析.结果表明, 2017年浙江省人为源氨排放量为122.00 kt,以农业源排放为主,其中农田生态系统氨排放量最高,达到36.06 kt,并以氮肥施用贡献最大(87.12%);其次是禽畜养殖,占到人为源氨排放总量的29.44%.非农业源中废物处理和人体排放源贡献最大,分别占到非农业源氨排放量的44.07%和28.49%. 2017年杭州市氨排放量最高,占浙江省氨排放总量的17.83%;但嘉兴市的氨排放强度最大,达到3.82 t·km^-2.从空间分布来看,氨排放量主要集中在浙江省北部和东南部,而浙江省北部和东北部的氨排放强度相对较高.     

苏州市人为源挥发性有机物排放清单及特征

掌握挥发性有机物(VOCs)排放清单是研究区域大气复合污染和控制策略的基础.本文通过结合国内外学者的源清单研究成果对苏州市人为源VOCs进行系统分类,并根据苏州市相关统计数据和实地调研结果,采用排放因子法建立了苏州市2016年人为源VOCs排放理论值清单.结果表明,2016年苏州市人为源VOCs排放总量约为2.75×10~5 t,其中,生物质燃烧源、化石燃料燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、移动源、储存源和生活源分别占排放总量的3.9%、4.3%、22.8%、36.7%、24.0%、6.3%和2.0%.纺织印染、电子设备制造、机械设备制造、橡胶塑料制品生产、基础化学原料制造及建筑装饰、轻型客车制造是苏州市人为源VOCs排放的重点行业(产业),排放量均超过1×10~(4 )t.苏州市各县级市及市辖区中,市辖6区及张家港市的总排放量较高,约占总排放量的60%,张家港市和昆山市的平均排放强度较高,均超过了40 t·km~(-2).     

基于LHS-MC青岛市工业源VOCs排放清单及不确定性

采用自下而上法,逐一采集企业活动水平,抽样调查企业获取治理措施变量,使用优化后的排放系数法建立青岛市工业源VOCs排放清单,同时将MC和LHS方法联合,模拟单变量和多变量对VOCs清单不确定性影响.结果表明,2019年青岛市工业源VOCs排放总量为4.47万t(未优化排放系数法:3.11万t),排放贡献较大行业依次为橡胶与塑料制品业、金属制品业、石油/煤炭及其他燃料加工业,占总量40.26%.多变量模拟的不确定性高于单变量,工艺过程源(-9.72%～230.51%)和溶剂使用源(-14.14%～122.77%) VOCs清单的不确定性明显高于燃烧源(-15.62%～36.41%).影响VOCs清单不确定性的行业和主要因素为:化工、造纸和纺织(排放因子);金属制品、汽车制造和化工(去除率和设施运行率);石油加工和黑色金属冶炼(样本数少).VOCs排放主要集中在:西海岸新区东部、大珠山北部、即墨区南部、城阳区北部、胶州市东北部、平度市建成区和莱西市东南部.     

嘉兴市2015年人为源VOCs排放清单

根据收集的嘉兴市人为源活动水平数据,采用科学合理的估算方法和排放因子,建立了该地区2015年人为源挥发性有机物（VOCs）排放清单.结果表明,嘉兴市2015年VOCs排放总量为10.21×10⁴ t,其中工业源、移动源、生活源、储运源、废弃物处理源、农业源的排放量分别占排放总量的78.15%、12.08%、5.83%、3.24%、0.26%和0.44%.工业源中包装印刷、表面喷涂、纺织印染、化学原料制造、石化是重点排放行业.海宁市、桐乡市和平湖市VOCs排放量位居前三,约占嘉兴市总排放量的50%,经开区、海宁市、南湖区VOCs平均排放强度均超过30 t·km^-2.     

大气污染物排放系数及计算方法

在我国排放大气污染物许可证试点工作中,需要确定污染物排放量,以达到总量控制之目的,利用排放系数可以估算各污染源的排放置。本文介绍了有色冶炼,化工制酸排放SO_2,水泥生产中排放粉尘及钢铁工业排放烟尘的排放系数及计算方法。     

我国工业废水重金属排放的等标负荷特征分析

结合全国第一次污染源普查数据,利用等标污染负荷的方法,从污染物类别、空间分布、行业排放、耦合特征4个方面,分析了2007年全国工业污染源废水重金属污染物的排放特征。结果表明,等标负荷大小排序依次为总铬,砷,镉,铅,汞,等标负荷法较总量统计方法更能科学反映我国现阶段工业废水重金属排放特征;2007年重金属等标负荷和单位增加值等标负荷排序结果不完全相同,两者最大的省区分别是广东省和湖南省,最大的行业均是金属制品业。我国应将广东、湖南、浙江等八大重点省区,金属制品、有色冶炼等四大主要防控行业,总铬、砷、镉3类主要污染物作为废水重金属污染物减排的重点;尤其应将广东省金属制品业总铬排放,湖南省有色冶炼业镉、砷和铅排放及浙江省皮革制品业总铬排放作为重中之重。     

工业废水重金属排放区域及行业分布格局

掌握工业废水重金属污染区域及行业分布格局, 是有针对性开展全国性重金属污染防控的必要前提. GIS空间分析表明, 2003-2010年间, 工业废水重金属Hg、Cd、Pb、As排放主要集中在以湖南为核心、包括江西、云南、广西在内的南方四省区, 和北方甘肃、陕西两省, 而广东、福建、浙江、江苏等东部沿海省区Cr6+排放所占比重较大; 在行业分布格局方面, 南方和北方省区的重金属污染主要与当地有色金属、黑色金属矿采选、冶炼和加工行业密切相关, 而东部沿海地区则更多与当地电子、电器、运输设备制造业、化工、金属制品、纺织、皮革制品等行业密切相关.各地区、不同行业、不同类别重金属排放特征及减排成效存在较大差异, 反映了工业废水重金属防控亟需多学科研究技术支撑.     

基于高山湖泊沉积记录的贵州北部大气重金属污染历史重建

大气重金属污染是全球面临的主要环境问题之一,受监测资料的局限,目前我国在大气重金属污染的历史过程及其对偏远地区地表环境的影响方面的研究还较为薄弱.通过对贵州北部梵净山顶沉积物中金属元素含量和Pb同位素的分析,研究了近400年来Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等大气污染的历史过程.公元约1800年之前,沉积物中金属元素含量较为稳定; 1800年以来,Cr、Cu、Ni和Zn等含量总体呈先增加后降低的趋势;而Cd、Hg和Pb含量逐渐增加.富集系数与207Pb/206Pb结果表明,Cd、Pb和Hg是典型的大气污染元素; Hg污染开始于公元1880年前后,Cd和Pb污染开始于20世纪50年代,近年来污染程度均逐渐加重.沉积记录反映的贵州北部梵净山地区目前大气Hg污染水平与我国东部其他远离人类活动直接影响的地区相当,但远高于欧美及青藏高原等地区;不同地区间Cd与Pb污染水平具有较大的差异.梵净山地区大气Hg污染可能受到全球和区域污染排放的共同影响,Cd和Pb污染主要来自于区域有色金属冶炼及燃煤等释放.     

程海沉积物重金属时空变化及人为污染与潜在生态风险

沉积物重金属污染是影响湖泊等水体环境质量与健康的主要因素之一.通过对程海9个沉积短岩芯中10种金属元素含量的分析,在~(210)Pb与~(137)Cs定年的基础上,研究了沉积物中重金属含量与污染的时空变化特征;采用潜在生态风险指数法与沉积物质量基准法、并参考重金属污染水平,评估了表层沉积物重金属的潜在生态风险.结果表明,各岩芯不同年代沉积物中,除了Cd含量变化较大之外(变异系数为0.59),其余各金属元素含量变化均较小(变异系数小于0.20);空间上,各岩芯之间每一种金属的平均含量差异较小,最大值与最小值的比值为1.2~1.8,显示了不同湖区重金属较为相似的富集规律.沉积物中主要污染元素为Cd、Pb和Hg,其中Cd和Pb污染始于20世纪80年代中期;近十年来Cd污染程度稍有下降,但仍呈中等污染水平,而Pb污染程度持续增加,属于弱污染水平;Hg污染始于20世纪90年代末期,呈弱污染水平;而As、Cu和Zn仅在部分近表层沉积物呈现较弱污染.空间上,沉积物中重金属污染水平并未表现出明显的趋势.除了大气沉降(主要为有色金属冶炼释放)输入之外,程海沉积物重金属污染还可能受到农业面源与生活污水排放的影响.表层沉积物中As、Cu、Ni、Pb和Zn具有较低的潜在生态风险,Hg和Cd具有中-高潜在生态风险.     

有色冶炼园区道路扬尘中重金属污染特征及健康风险评价

为研究有色冶炼工业园区周边道路扬尘中重金属污染特征及其健康风险,在云南省蒙自地区采集了城市道路、有色冶炼工业园区道路以及隧道尘样品,通过再悬浮设备将尘样悬浮至Teflon滤膜上获得PM_2.5和PM₁₀样品,并利用ICP-MS分析了Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb这8种重金属的含量.结果表明,在PM_2.5中重金属的平均含量高于PM₁₀.Pb、Cd、As和Zn在3种道路扬尘中平均含量最高,且在不同道路扬尘中平均含量差异表现为:隧道>工业园区道路>城市道路.隧道扬尘中Pb和As的平均含量高于其它重金属,在PM_2.5中达到92 338.3 mg·kg^-1和12 457.7 mg·kg^-1;工业园区道路扬尘中Pb和Zn的平均含量最高,在PM_2.5中分别是4 381.7 mg·kg^-1和4 685.0 mg·kg^-1;城市道路平均含量最高的重金属是Zn和P...     

矿冶区重金属污染土壤肥力特征及生态修复潜力分析

通过对湖南长沙、株洲、衡阳和郴州地区典型矿冶区周边64个土壤样品的调查分析,结果表明,与我国《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)III级标准(pH6.5～7.5)比较,典型矿冶区周边土壤中As、Cd、Pb和Zn含量的超标率分别为75.8%、75.8%、66.1%和71.0%,表现为多重金属污染。废弃地土壤中As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn含量显著高于菜地和水稻土壤中相应元素含量。典型矿冶区周边土壤整体呈酸性,质地较粘。土壤中有机质、碱解N、速效P、有效K含量范围分别为0.18～143g/kg、14.7～372、7.82～202、0.00～782mg/kg,其平均含量达到II级标准值的样品数分别占总样品数的93.7%、95.4%、100%和89.1%。土壤质地和肥力特征表明,典型矿冶区周边重金属污染土壤基本肥力总体水平较好,可以顺利开展其生态修复。