黄山景观区域氮、硫湿沉降来源与地球化学过程

黄山是世界著名的地质公园,近年来该地区酸雨频率增加,威胁着景区的地质生态环境.本研究通过长期降水化学观测与氮、氧、硫同位素地球化学分析,探讨黄山景区氮、硫湿沉降来源与地球化学过程,以期揭示酸雨成因.结果表明,研究期间酸雨频率为62.5%. SO■和NO~-_3为主要致酸离子.[SO■]/[NO~-_3]当量比均值为1.7,主要受早期氮排放和移动源递增贡献影响.氮、氧、硫同位素组成和分异数据表明,降水中SO■和NO~-_3主要来源为移动源(燃油)释放,工业源(燃煤)贡献次之,降水硝酸、硫酸的形成主要为燃油燃烧及其氧化物氧化过程. Ca~(2+)和NH~+_4为酸雨的主要中和因子.我国逐渐增加的移动源化石燃料排放已经对黄山景区大气环境产生显著影响.     

福建省沿海地区海盐和大气污染物反应的致酸作用

本文着重研究福建省沿海地区盐和大气污染物反应的致酸作用,从源排放估算、致酸前体物观测、大气气溶胶组成分析、降水离子特征分析四个层次进行讨论,结果表明ＨＣｌ人为排放源仅占ＳＯ２,ＮＯｓ的４％;大气中活性氯;ＨＣｌ最大浓度为４．２３μｇ／ｍ＾－３,Ｃｌ２最大浓度为３．９７μｇ．ｍ＾－３,气溶胶中Ｃｌ＾－／Ｎａ＾＋比和降水中Ｃｌ／Ｎａ＾＋比背离,降水中过量氯与Ｈ浓度呈现正相关,过量氯对Ｈ浓度最大贡献达３     

深圳市酸雨变化特征及形成原因分析

深圳市长年属于较重酸雨区,对城市生态带来重要影响,酸雨污染已经成为当前迫切需要解决的环境问题。为了了解近年来深圳市降水的变化特征及污染状况,利用2001—-2011年的降水监测数据,分析了降水酸化程度及化学组分特征,探讨了致酸原因,’为酸雨污染控制对策制定提供基础依据。研究结果表明,深圳市酸雨污染在2004--2006年达到较高水平（降水pH值4,49～4．59）,2007年以来明显有所改善（降水pH值4．73～5．02）,酸雨频率也显著降低。在时间变化上呈现夏季酸雨污染相对较严重,在空间变化上表现出宝安区和龙岗区酸雨污染相对较轻。相对于北京等城市,深圳市降水中离子浓度较低,同时大气中污染物浓度也较低,表明深圳市降水比较清洁,但由于大气中碱性物质含量较低,导致降水酸性较强。深圳市近年降水[SO42-]／[NO3-]的比值不断下降并低于2,硫酸硝酸混合型酸雨特征明显,表明机动车对降水酸性的影响不断增强。Cl-和Na＋对降水阴阳离子的贡献较高（分别达到24％和30％）,反映降水受海洋的影响较大。深圳与广州、东莞、佛山等城市的降水酸度和酸雨频率变化趋势较为一致,区域传输对酸雨形成也有重要影响。     

中国大气酸沉降与土壤酸化问题

我国对大气酸沉降的研究起自７０年代末．以酸雨研究占主导地位。我国酸雨现象区域性、发展性强，在地理上以南方酸性土壤地区为主，在成分上以硫酸盐型酸雨为主；无论是酸度还是频率，酸雨都是极严重的生态环境问题。酸沉降已对农、林生态系统生产产生了严重的破坏效应，但其累积性的环境化学反馈却未引起人们的足够重视。我国酸雨地区以强酸性富铝土壤为主，对大气酸沉降有较大的敏感性。应用β指标还表明，酸沉降可使南方主要土壤因酸化而在３０—６０年内降低ｐＨ一个单位。近年来对酸沉降诱发的土壤酸化研究以模拟降水的土柱试验为主，从ｐＨ下降、盐基淋出、Ａｌ及重金属移动等方面来提示出酸沉降可能对土壤产生的化学影响。但作为过程化学研究，其案例监测研究的报道尚很少。对于南方严重的酸雨现象，应加强实地动态监测和过程分析，注重Ａｌ化学及其对环境的反馈，将酸沉降对生态系统的破坏提高到生态毒理机制上。     

常州市2007年降水酸度及离子含量特征

降水是对大气污染物的一个快速有效的净化过程.降水的化学成分取决于云团的净化过程,以及大气中的气相气溶胶和颗粒物气溶胶.由于汽车尾气以及工业污染,导致气溶胶成分的复杂性,从而增加了降水化学成分的复杂性.为了了解一个城市的空气污染情况,必需深入地研究它的降水.尽管我国南方的SO2和NOX排放量小于北方,但是我国南方的酸雨状况明显比北方严重,特别是华东地区和西南地区.常州市地处长三角的中心地带.长三角区域内各个城市降水化学的研究报道多集中于上海和南京等大城市.     

长沙市大气湿沉降化学及变化特征

长沙市是中南地区酸雨污染最为严重的城市之一。以长沙市1992—2001年的大气降水监测数据为基础对长沙市的大气沉降化学和酸性降水变化特征进行了分析和研究.结果表明,长沙市近10年的降水pH年均值都在5.0以下,直到1998年降水pH值和酸雨频率才有所减缓.大气降水的阴阳离子基本平衡,[Ca2 ]浓度对降水离子的平衡有较大的影响.长沙市的净酸度沉积量在1998年高达-172.46meq/m2,净酸度的沉积量年际变化较大。     

2009年冬季乌鲁木齐大气中黑碳气溶胶观测

黑碳气溶胶（BC）是大气气溶胶的重要组成部分,其粒径一般在0.01—1μm之间,来源于任何含碳物质的不完全燃烧.其主要来源可分为自然源和人为源两种,自然源排放如火山爆发、森林大火等具有区域性和偶然性;而人为源排放,如煤、石油等化石燃料燃烧、生物质燃烧、汽车尾气等是长期和持续的,也成为大气中BC的主要来源.有研究证实BC...     

上海市2000-2019年降水酸性和离子成分的变化趋势

降雨的酸度和化学成分主要由区域空气质量决定.本研究通过分析上海市2000-2019年降水监测数据,研究了酸雨强度和频率的变化趋势及其原因.结果 表明,本世纪前二十年上海酸雨污染呈现先加剧后缓解的倒"V"型变化趋势,2019年全市平均酸雨污染水平与2000年相当,其中石化企业集中的金山区取代钢铁火电集中的宝山区成为上海酸雨污染最严重的区域.SO42-、NO3-、NH4+和Ca2+是降水中的主要离子成分.各站点降水SO42-浓度比最高点分别降低了85％-94％,与同期大气SO2降幅基本一致,表明消减SO2排放在酸雨防控中发挥了关键作用.NO3-/SO42-比值不断升高,从最初的～0.3上升到当前的1.0以上,表明上海酸雨已经从硫酸型转变为以硝酸为主的混合型,即,机动车排放污染成为上海酸雨的主控因子.降水中Ca2+浓度降幅超过70％,部分抵消了SO2减排对酸雨的影响.随着碱性大气颗粒物的减少,NH3排放对降水酸度的影响越来越突出.为协同治理PM2.5和酸雨污染,本研究建议在长三角等酸雨区应审慎实施NH3减排措施.     

桂林市大气降水的化学组成特征及来源分析

为揭示桂林市大气降水的组成成分变化特征和来源,于2015年1—12月期间采集了桂林市大气降水样品,分析其中pH、电导率、主要阴阳离子(K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-、F~-、Cl~-)及重金属元素(As、Cr、Hg、Zn、Cu、Pb)浓度的季节变化特征及湿沉降通量.研究结果显示,桂林市大气降水pH值分布范围介于4.13—7.37之间,其中pH值小于酸雨临界值5.6的占48.0%,表明桂林市降雨存在一定的酸化现象.电导率(EC)变化介于4.53—128.10μS·cm~(-1)之间,雨量加权平均值为16.44μS·cm~(-1).阴离子以SO24-和NO3-为主,雨量加权平均含量分别为94.50μeq·L~(-1)、30.48μeq·L~(-1),占阴离子总量的65.28%和21.06%,其次为Cl-,阳离子以Ca2+为主,雨量加权平均含量为97.67μeq·L~(-1),占阳离子总量的58.76%,其次为NH_4~+,占阳离子总量的/NO_3~-平均值为2.45,大气降水属于硫酸-硝酸混合型,具有逐步向硝酸型转变的趋势.阴阳离子三角图和pearson相关性分析表明,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自地壳源和人为源,Ca~(2+)对致酸阴离子NO_3~-、SO_4~(2-)的中和作用大于NH_4~+,桂林降水中可能存在以CaSO_4和Ca(NO_3)_2为主的化学物质,Na+主要来源于海洋输送,K~+则来源于人类活动.溶解态重金属元素的平均浓度为127.4μg·L~(-1)(0.349—443.8μg·L~(-1)),重金属湿沉降通量平均值为12.193 mg·(m~2·a)~(-1),其中Zn、Cu的年沉降通量较高,分别占总沉降通量的59.72%和28.80%.     

硫氮沉降下西北荒漠煤矿区周边土壤性质的变化特点

近年来中国大部分区域大气硫、氮沉降速率趋于平稳甚至下降,但西北地区煤炭行业的快速发展使得硫、氮沉降速率加快.燃煤电厂作为酸前体物的主要排放源之一,在其周围开展硫、氮沉降效应研究,可为合理评价煤矿区大气污染物控制措施的实施效果提供数据支撑.该文以宁东能源化工基地3个燃煤电厂为采样点,研究了电厂周围土壤化学和生物学性质的变...     

常州市2014年降水化学组成及来源浅析

测定了2014年常州市环境监测中心所在测点降水样品的p H值、电导率和主要水溶性离子浓度,利用源贡献估算和后向轨迹分析,对降水中无机离子成分来源进行分析.结果表明,该测点2014年降水p H值和电导率的加权均值分别为4.30μS·cm-1和40.2μS·cm-1;SO2-4和NO-3是主要致酸离子,加权平均浓度分别为124.6μeq·L-1和47.8μeq·L-1;Ca2+和NH+4是主要碱性离子,加权平均浓度分别为136.6μeq·L-1和117.5μeq·L-1.源贡献估算结果表明,99%以上F-、Ca2+来自陆源,K+、Mg2+的陆源比例分别为93%、82%,SO2-4和NO-3基本来自人为源,占比在97%以上;Cl-人为输入约22%,以海洋输入为主.后向轨迹分析表明,西南气团影响次数最多,对应的酸雨频次最高;东北向气团多发秋、冬两季,酸雨概率最高,酸度最强,F-含量最高,Na+、Cl-浓度高;东-东南气团对应降水的SO2-4、NO-3和Ca2+显著高于其他3个来向,离子总浓度最高.     

酸雨对植物的影响

由人工排放进入大气的硫氧化物和氮氧化物能与大气中的水分相互作用,从而形成酸溶液。自然界洁净的雨水的pH约为5.6。近几十年以来,随着大气中污染物浓度的不断增加,许多地区降雨的酸度已有了明显的上升,例如,美国东北部目前每年降雨的pH平均为4.4,个别可达pH2.1。酸雨问题已越来越为广大科学工作者所重视,一些国家对酸雨的研究已取得了不少进展,尤其是在研究酸雨对水生生态系     

鼎湖山秋季大气气溶胶中水溶性离子浓度与粒径分布

珠江三角洲是我国最活跃的经济区之一,随着城市化进程加快、人口急剧增加,大气气溶胶污染日趋严重.近年来,国内外学者针对珠江三角洲区域大气气溶胶来源、化学组成、形成机制等进行了广泛的研究.但是,针对珠江三角洲大气气溶胶研究主要集中在城市,对于区域本底大气气溶胶的研究较少.     

长三角区域背景地区降水化学特征

为了解临安降水的化学特征及主要致酸组分,2008年5-11月在临安区域大气本底站采集了35个降水样品,分析其化学组分.结果表明,临安地区降水中无机阴阳离子体积加权平均浓度比我国城市地区低,但个别降水中无机离子浓度总量会很高;降水中Cl-和K+主要来自海洋源的贡献;SO42-,Ca2+和Mg2+主要来自非海洋源;燃煤排放产生的SO42-仍然是临安地区降水酸化的主要无机致酸组分,35场降水中,平均占到无机阴离子总量的52%,NO3-对临安降水酸化具有重要贡献,反映出长三角区域快速城市化过程中机动车数量快速增长对区域大气环境的影响在增强.     

香河地区大气气溶胶中水溶性离子观测及分析

大气气溶胶是大气中数量巨大、成分复杂、性质多样、危害最大的一种污染物.水溶性无机离子是大气气溶胶中的重要组成部分,它不仅直接影响大气沉降的酸度和云、雾的形成,还能引起辐射强迫作用,进而导致地气系统能量平衡变化,间接影响全球气候.近年来,对大气气溶胶中可溶性离子的研究受到越来越多的关注.     

大气颗粒物与气相污染物的化学热力学平衡及与酸化作用的关系

本文以大气中NH_3-HNO_3-NO_3~--SO_4~(2-)气溶胶体系为研究对象,从热力学基本理论出发,建立了计算不同大气条件下颗粒物中NH_4NO_3的离解常数和在平衡时气相NH_3,HNO_3及颗粒物中NH_4NO_3浓度的理论模式和计算程序。此模式用于西南酸雨地区和北京非酸雨地区的大气气溶胶体系,结果表明理论计算与现场监测结果之间有较好的一致性。气相NH_3在西南地区空气颗粒物和降水中的浓度与北方大不相同。在西南地区比在北方颗粒物中更可能形成硝酸铵。     

崇明东滩大气湿沉降酸性特征

对崇明东滩湿地的大气湿沉降进行了为期一年的样品采集,对其酸性特征进行了系统分析与讨论.结果表明,大气湿沉降表现出明显的酸性,pH均值为4.85,16.67%的降水达到强酸性,较强酸性的占19.44%;从各月份pH变化来看,9月份pH值相对较低,1月和7月较高,各季节pH值变化规律为秋季＜春季＜夏季＜冬季;降雨pH同降雨量表现出一定的负相关性,同风向表现出显著的正相关,风向变化引起的大气颗粒物含量的差异对湿沉降酸性产生明显影响;湿沉降中主要酸性离子NO-3和SO2-4平均含量分别为68 μmol·1-1和24 μmol·1-1,季节变化均表现为秋季＞冬季＞夏季≈春季;湿沉降中SO2-4和NO-3的当量浓度比均值为15.1,H2SO4对酸雨起决定性贡献作用,燃煤排放是湿沉降呈酸性的最主要原因.     

无锡冬季和春季大气中细粒子化学组分及其特性分析

本研究对无锡冬(2011年1月)春(2011年5月)两季PM2.5、PM10颗粒物浓度进行了传统的膜采样及离线检测分析,并运用大气气体/气溶胶水溶性离子在线收集及分析(GAC-IC)系统对PM2.5颗粒物中水溶性无机离子(WSII)进行了在线检测,时间分辨率为30 min.无锡冬、春两季PM2.5的浓度分别为108.15±41.76μg·m-3和84.40±26.74μg·m-3,其PM2.5/PM10比值分别为0.81±0.07和0.78±0.07,有较强的二次气溶胶生成过程.铵可用性指数(J冬季=101.2%±22.3%,J春季=79.5%±20.2%)分析表明冬季无锡大气颗粒物中铵(NH+4)相对比较富余,而春季则出现铵(NH+4)亏损现象,春季光化学反应更为活跃,硫氧化率(SOR)由冬季的0.15±0.05增至春季的0.35±0.13,硫酸盐(SO2-4)浓度增加明显,导致铵(NH+4)相对不足.硫氧化率(SOR)没有明显的季节变化,冬、春两季均为0.15.细粒子中的WSII与气态污染物、气象因子、硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)等的主成分分析表明无锡大气光化学反应与污染物的其他来源,例如工业源、交通移动源、生物质燃烧源等,有很好的协同作用,共同推高了大气中颗粒物的浓度.观测期间同时测得冬季PM2.5颗粒中有机碳(OC)与元素碳(EC)浓度之间有较好的相关性(R2=0.839),两者有一个共同的主导源,而春季来源则比较复杂,两者相关性较差;二次有机碳(SOC)的半定量分析表明春季大气中有机气溶胶的形成有较强的二次转化过程.     

云南思茅地区近20年(1993—2012)酸雨及酸沉降量变化规律

统计分析了云南思茅地区1993—2012年间采集的2533次降水样品,发现酸雨(pH<5.60)频率为46%(n=1160),强酸雨(pH<4.50)发生频率为10%(n=248).过去20年强酸雨发生频率的变化以2003年为界分为前后2个阶段,每个阶段都出现先升后降的变化趋势,而雨量加权年平均pH值长期变化规律基本与此相反.除2003、2004和2012年外,其他年份雨量加权平均pH值均低于5.60,表明思茅降水酸化严重.降水电导率与云南SO2排放量的历史变化具有一致性,即2006年以前持续增加,之后缓慢下降,表明人类活动对降水污染有重要影响.而酸雨频率的年际变化与降水量基本一致,但与电导率不一致,表明思茅酸雨年际变化规律主要受降水量影响,而与污染物排放关系不明显.同时,降水量也显著影响了思茅酸沉降量的年际变化(范围:1.3—70 meq·m-2·a-1).随着南亚夏季风减弱,思茅降水量减少,这将导致酸沉降量降低,但酸沉降量的变化对生态系统的长期影响亟待评估.     

农田生态系统大气氮、硫湿沉降通量的观测研究

2007年10月至2008年9月,借助自动降雨收集器(APS-2A)及自动气象观测站(VSALA-M52),在中国科学院红壤生态实验站(江西鹰潭)农田区内定位采集雨水样本,探讨了大气氮、硫湿沉降特征,估算了大气氮、硫的湿沉降向农田生态系统的输入通量.结果表明,雨水中氮、硫素的月质量浓度变异较大,全氮(T-N)、铵态氮(NH_4~+-N)、硝态氮(NO_3~--N)和硫(SO_4~(2-)-S)的月质量浓度,即ρ(T-N)、ρ(NH_4~+-N)、ρ(NO_3~-N)和ρ(SO_4~(2-)S)分别为1.09～7.84、0.64~6.25、0.34～1.83和0.95～7.64mg·L~(-1),均与降水呈负相关,其中ρ(T-N)、ρ(NH_4~+-N)、ρ(SO_4~(2-)-S)与降水的相关性达到比较显著水平(n=11,p<0.10).湿沉降月通量F(T-N)、F(NI_4~+N)、F(NO_3~--N)和F(SO_4~(2-)-S)分别为1.0～7.84、0.64～6.25、0.17～1.54和1.22～9.15 kg·hm~(-2),均与降水呈正相关,其中F(T-N)、F(NH_4~+-N)和F(SO_4~(2-)-S)与降水的相关性均达到显著水平(n=11,p<0.05).季节上,雨水氮、硫浓度及湿沉降氮、硫通量均呈冬春>夏秋的特性.湿沉降向农田生态系统输入N 35.94 kg·hm~(-2)·a~(-1)和S45.93 kg·hm~(-2)·a~(-1),其中NH4~+-N的年沉降通量为22.92 kg·hm~(-2),占湿沉降氮总量的63.75%.