固液界面NOM吸附中疏水效应的影响研究

文章以腐殖酸和纳米Fe2O3为对象,着重研究了腐殖酸分子在纳米Fe2O3表面的吸附过程中的疏水效应,借助红外光谱和热重等分析方法研究了腐殖酸吸附前后的疏水性随溶液环境变化的规律。结果表明,当离子强度为0、0.005、0.01和0.05 mol/kg,pH值从7变到12时,纳米Fe2O3吸附溶解性腐殖酸分子后形成的复合体的热失重量随着pH值的升高先减小后增大。当pH值从7升高到10时,亲水性降低,疏水性增强;当pH值从10升高到12时,亲水性增强,疏水性降低。当离子强度为0.001 mol/kg,pH值从7变到12时,复合体的热失重量随着pH值的升高而减小,亲水性降低,疏水性增强。当pH值为定值,离子强度变化时,纳米Fe2O3吸附溶解性腐殖酸分子后形成的复合体的热失重量随着离子强度的增加不断变化,曲线呈现出波动趋势,亲、疏水性在交替变化。红外光谱分析结果说明,对纳米Fe2O3吸附溶解性腐殖酸分子后形成的复合体的亲疏水性起主要影响的官能团可能是亲水性的羟基-OH、羰基C=O和疏水性的CH2烷烃。     

厌氧颗粒污泥对有机污染物的初期吸附机制

为研究厌氧颗粒污泥对废水中有机污染物的初期吸附机制,在实验室条件下,采用静态、序批的方法考察了活的和灭活的厌氧颗粒污泥对废水中有机污染物COD的初期吸附率之差异,推算了吸附过程中热力学参数值,并对厌氧颗粒污泥初期吸附有机污染物前后的红外光谱进行了比对分析,结果表明,厌氧颗粒污泥对废水中有机污染物的初期吸附是一个复杂的综合过程,初期吸附作用主要表现为物理吸附,占总吸附去除COD的70%多,其次为生物吸附,大约在总吸附去除COD的20%～35%之间。红外光谱分析表明,厌氧颗粒污泥表面上的一些功能基团参与了对有机污染物的吸附作用,这些基团包括-OH、-CH2、-CH3、P-H、C=O、C-N及S=O。     

海藻酸钠/锆@钙水凝胶的制备及其对磷的吸附研究

利用简便的方法制备了一种新型的海藻酸钠/锆@钙(SA/Zr@Ca)水凝胶材料,采用SEM、XRD对该材料进行了表征,并通过拟合吸附等温模型及吸附动力学模型,结合XPS和Zeta电位分析,研究了该材料对磷酸盐吸附的性能和机理.结果表明,该材料为非晶态的无定型材料.在溶液初始pH为2～7时,SA/Zr@Ca对磷酸盐(以PO...     

混合金属氧化物/碳复合材料的制备及其对Pb(Ⅱ)的吸附性能

由金属离子及其类似物可控合成的层状双金属氢氧化物具有丰富的层间离子和表面官能团,因而在吸附方面得到了广泛研究,但吸附-脱附应用方式会对环境造成二次污染.将吸附刚果红的层状双金属氢氧化物通过煅烧碳化制备混合金属氧化物/碳复合材料,详细研究了对水溶液中重金属离子Pb(Ⅱ)的吸附性能.结果表明,混合金属氧化物/碳复合材料对Pb(Ⅱ)具有较快的吸附速率和较高的吸附容量.30 min内吸附量即可达到150 mg·g^-1以上,同时,其吸附量随层状双金属氢氧化物中引入Mg²⁺含量的增加而增加,最大达到368 mg·g^-1.混合金属氧化物/碳复合材料对Pb(Ⅱ)的去除机制主要是表面诱导生成难溶物Pb₃(CO3)₂(OH)₂.研究结果为混合金属氧化物/碳复合材料对含铅土壤的修复奠定了应用基础.     

铀在凹凸棒石上的吸附特性与机制研究

采用静态实验方法研究了凹凸棒石对水溶液中铀的吸附特性,考察了溶液pH值、初始浓度、吸附时间对吸附的影响,用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)表征凹凸棒石的形貌和结构,用傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)表征凹凸棒石吸附铀前后结构的变化,探讨了凹凸棒石对铀的吸附动力学及吸附机制.结果表明,pH值对凹凸棒石吸附铀的影响显著,且在pH=5时吸附量最大.吸附量随着时间增大而增大,在2 h内可以达到平衡,吸附等温线方程符合Langmuir等温吸附模型,吸附过程为准二级动力学模型.由FTIR分析可得,凹凸棒石吸附铀后,在高频区3 700～3 000 cm-1内吸光度减弱,可能是由于铀与凹凸棒石的R—OH发生配位作用形成了R—OUO2+或(R—O)2UO2等络合物;在中频区1 700～800 cm-1内吸光度减弱,可能是铀离子和镁离子产生离子交换作用.铀在凹凸棒石上的吸附机制主要表现为离子交换和配位作用.     

活性赤泥颗粒吸附除磷的效能与机制研究

以赤泥为主要原料,进行活化处理后,以粉煤灰为激发剂,膨润土（皂土）为黏结剂,碳酸氢钠为发泡剂制成不同配比的9种活化赤泥颗粒。将9种新型的活化赤泥颗粒吸附材料通过L₉（3⁴）正交试验进行对比,比较其对水体中磷的去除效果。结果表明,以吸附8 h后磷的吸附量为评价标准,在磷初始浓度为6.0 mg/L,pH为8.0时,配方8的赤泥颗粒对磷的吸附量为1.0 mg/g,对磷的去除率约为83.7％;而配方3的赤泥颗粒对磷的吸附量仅为0.1 mg/g,对磷的去除率约为7.2％。通过红外光谱法和XRD（X-衍射）对2种焙烧赤泥颗粒吸附材料的理化特性进行了表征和比较,发现焙烧后赤泥颗粒表面产生带有-OH官能团,可与磷酸根在溶液中发生配体交换反应而实现吸附。赤泥比例是影响吸附效果的关键因素。     

CTMAB/凹凸棒土颗粒的制备及其吸附Cr(Ⅵ)性能研究

以凹凸棒土粉末为原料经一定工艺制得凹凸棒土颗粒,采用阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)为改性剂,通过微波改性合成了CTMAB/凹凸棒土颗粒,确定了最佳制备工艺条件为煅烧温度550℃,改性剂浓度80 mmol/L,微波改性时间6 min。考察了Cr(Ⅵ)溶液初始浓度和p H的影响,当Cr(Ⅵ)溶液浓度为20 mg/L,p H=5.6,CTMAB/凹凸棒土颗粒投加量为4 g/L时,在最佳条件下制备的CTMAB/凹凸棒土颗粒对Cr(Ⅵ)的去除率为90.7%。结果表明:改性后CTMAB进入到了凹凸棒土颗粒的表面及孔道,使其所带电性由负转为正,因而对以阴离子重铬酸根存在的Cr(Ⅵ)有更好的吸附性能,且Zeta电位随p H升高而降低,与去除Cr(Ⅵ)效率变化一致。吸附过程符合Langmuir等温线和Lagergren准二级速率方程,表明吸附为一种快速的单分子层化学吸附。     

水铁矿及其腐殖酸复合体对Sb(Ⅴ)的吸附行为研究

在实验室条件下制备了水铁矿和水铁矿与腐殖酸复合物,通过X射线衍射、傅里叶红外光谱、Zeta电位及比表面积的测定对其基本性质进行了表征,并采用静态批处理吸附试验研究了水铁矿及其腐殖酸复合物对Sb（V）的吸附行为特征,探讨了吸附时间、初始pH值、初始浓度、不同干扰离子（PO₄^3-、CO₃^2-、NO₃^-和Cl^-）对水铁矿及其复合物吸附Sb（V）的影响.结果表明：腐殖酸与水铁矿结合后未改变水铁矿的晶型结构,但降低了水铁矿的零电点与比表面积.水铁矿及其复合物对Sb（V）的吸附过程符合Langmuir和伪二级动力学模型,腐殖酸的加入抑制了水铁矿对Sb（V）的吸附.随着pH的上升,水铁矿与复合物的去质子化能力增强,对Sb（V）的吸附量减小;溶液中共存离子PO₄^3-、CO₃^2-对水铁矿及其腐殖酸复合物吸附Sb（V）有较强的抑制作用.     

砷在金属氧化物/水界面上的吸附机制Ⅰ.金属表面羟基的表征和作用

利用红外光谱对铁铈氧化物(Fe-Ce)吸附材料中的金属表面羟基(M-OH)进行了表征,并探讨了金属羟基在砷吸附中的作用.透射和原位温度漫反射-傅立叶变换红外光谱(FTIR)表征结果表明,Fe-Ce表面存在丰富的M-OH,但M-OH含量随制备温度升高而逐渐减少;Fe-Ce上的M-OH与一般金属氧化物的表面羟基特性存在显著不同,可能是一种特殊类型的结构性羟基.对砷吸附前后的Fe-Ce材料进行透射FTIR表征,发现砷饱和吸附后M-OH的摇摆振动消失,同时生成了新的As-O振动峰,表明M-OH在砷的去除中起着重要的作用;初始吸附pH由9.0降至5 0只引起了吸附剂上As-O键的伸缩振动向高频略微偏移;综合FTIR结果可以推测,M-OH和砷阴离子发生了直接的表面络合,在不同的pH条件下均与砷形成了内层络和物.     

Mg/Al双金属氧化物对As(V)吸附性能的研究

研究了以镁铝水滑石为原料制备的Mg/Al双金属氧化物对溶液中As(V)的吸附作用及其影响因素.结果表明：Mg/Al双金属氧化物对As(V)具有较强的吸附能力,吸附规律符合Langmuir等温吸附方程,根据计算所得的理论最大吸附量为51.02 mg·g-1,与实验得出的最大吸附量50.53 mg·g-1基本一致;运用3种...     

腐殖酸对针铁矿吸附磷的影响机理

通过添加HA(Humic acid,腐殖酸),研究不同环境条件下HA对针铁矿吸附磷的影响. 结果显示,加入HA能显著降低磷吸附量,pH为4.5时分别加入100和40 mg/L HA,磷的最大吸附量分别降低了26.6%和25.6%;pH为7.0时分别加入100和40 mg/L HA,磷的最大吸附量分别降低了26.8%和23.1%. 不同添加顺序试验结果表明:针铁矿对磷的吸附量大小顺序为后添加HA>同时添加HA和磷>先添加HA;无论是否添加HA,针铁矿对磷的吸附量都随着pH的升高而降低,相应的吸附等温线也都符合Langmuir吸附等温方程;总有机碳和红外光谱特征表明,HA和磷在针铁矿表面吸附点位形成竞争吸附,并且针铁矿表面的羟基在吸附磷和HA的过程中起到了一定的作用.      

除草剂莠去津(atrazine)在土壤-水环境中的吸附及其机理

为指导农药的使用 ,避免对后茬作物的影响 ,优化农药的施用量、减少环境污染 ,研究了土壤、腐殖酸、粘土矿对莠去津的吸附及其机理 .结果表明 :吸附强弱与土壤理化特性密切相关 ,Feundlich常数 K_af与 OM%有较好的相关性 ( r=0 .975) .腐殖酸对其的吸附起决定作用而粘土矿对其吸附作用并不强 .莠去津在土壤中的吸附可能有氢键、范德华力等作用 .     

累托石/腐殖酸微球对水中Cd2+的吸附及动力学研究

采用累托石、腐殖酸、海藻酸钠、氯化钙和聚乙烯醇等材料制备微球状吸附剂去除水中镉离子。考察了微球用量、吸附时间、pH值等因素对吸附效果的影响,测定了吸附等温线,对吸附动力规律进行了探讨。结果表明,在本研究条件下,微球用量、温度和吸附时间对水中镉离子的吸附效果有显著性影响,但溶液pH值对吸附效果的影响并不显著。最优吸附条件为:温度25℃、溶液pH为6,吸附时间6h、微球用量为0.025g/mL。等温吸附规律可用Freundlich和Langmuir模式较好地模拟,吸附呈单分子层形式,吸附性能良好,吸附易于进行。吸附动力学规律遵循Lagergren准一级和Elovich动力学模型。     

毒死蜱农药在中性紫色土腐殖酸上的吸附

通过平衡振荡法研究毒死蜱在中性紫色土腐殖酸(HA)上的吸附.结果表明,毒死蜱在腐殖酸上的吸附行为均可用Linear方程和Freundlich方程来描述,拟合效果均达到极显著水平.毒死蜱在腐殖酸上的吸附量随着环境温度的升高而降低,随着腐殖酸含量的增加而增大,溶液pH值对毒死蜱吸附的影响主要与氢键吸附有关;离子强度对毒死蜱的吸附影响很小.通过计算毒死蜱在HA上的吸附自由能变化量(△G的绝对值均<40kJ/mol),可以推测毒死蜱在HA上的吸附属于物理吸附,其吸附机理可能有氢键、疏水分配、偶极作用力和范德华力等作用,而不存在化学键作用.     

腐殖酸-高岭土复合体形成机制及对三氯乙烯的吸附

为探究土壤中有机组分与无机矿质组分相互作用的机制,以腐殖酸代表有机质、高岭土代表无机矿质,制备不同有机质含量的腐殖酸-高岭土复合体模拟样品,进行三氯乙烯的吸附实验研究.结果表明,各吸附剂样品对三氯乙烯的吸附符合Freundlich等温模型,且吸附量的实际值与理论叠加值有明显差异,说明复合体样品中腐殖酸与高岭土之间存在相互作用.结合红外光谱、比表面积孔分析等多类表征,推测腐殖酸与高岭土相互作用的机制为:腐殖酸含量较低时,腐殖酸分子首先分布于高岭土表面的活性位点上,随着腐殖酸含量的增加(有机质-矿质质量比O/M为0.02~0.04),部分腐殖酸分子进入高岭土表面的孔隙,达到相对稳定后腐殖酸分子继续作用于高岭土表面形成第一层腐殖酸分子膜(O/M为0.04~0.08),随着腐殖酸含量继续增加(O/M为0.08~0.10),更多的腐殖酸分子通过与第一层腐殖酸膜相互作用而在高岭土表面进行第二层叠加,同时第一层被压缩,第二层叠加相对稳定后(O/M为0.10~0.16),仍有部分腐殖酸叠加至第二层之上进行第三层叠加,随后内层腐殖酸进一步被压缩(O/M为0.16~0.24),但可能仍有少量腐殖酸分子和聚集体继续下一层叠加.     

水体模拟颗粒物对四环素的吸附特性及基本规律

为了更深入了解水环境中颗粒物对抗生素的吸附规律,选用典型抗生素——四环素（TC）和悬浮态的高岭土模拟天然水体中颗粒物对四环素的吸附过程,探究颗粒物对TC的吸附规律及不同颗粒物投加量、pH、温度和阳离子对颗粒物吸附TC的影响.结果表明颗粒物对TC在混合4 h之前快速吸附,之后单位吸附量随时间较小波动,在12 h后基本达到吸附平衡.在溶液中颗粒物对TC的单位吸附量随着颗粒物投加量的增大而减小;颗粒物对TC抗生素的吸附更符合Langmuir等温吸附规律;颗粒物对TC的吸附在pH=4.5附近达到最大值,强酸（pH<4）或强碱（pH>9）环境均抑制颗粒物对TC的吸附;低价态的阳离子如Na⁺、Ca²⁺（浓度在0.0001~0.1 mol·L^-1范围）等对颗粒物吸附TC均产生抑制作用,且随着离子浓度的增加,抑制作用增强,但三价阳离子的作用却非常特别,如低浓度的Al³⁺（0.0001 mol·L^-1）会促进吸附作用,随着Al³⁺浓度增加,促进作用减弱,直到Al³⁺达到较高浓度（0.01 mol·L^-1）,又会抑制颗粒物对TC的吸附.综合本实验获得的颗粒物吸附TC的基本特征和规律,可以初步推断：在实际水环境中由于颗粒物对TC的快速吸附和低浓度Al³⁺的促进作用,TC在水环境和饮用水处理工艺中更易随颗粒物的运动发生同步迁移,颗粒物的归宿主要决定了TC的归宿,如进入天然水体沉积物中或饮用水处理工艺的污泥中,这也进一步揭示了天然水体中沉积物往往易被检出较高含量TC的根本原因.     

基于腐植酸模板的壳聚糖/凹土树脂吸附性能研究

以腐植酸为模板,采用乳化交联法制备腐植酸模板交联壳聚糖/凹土复合树脂(HA-CS/ATP),用于水源水中天然有机物腐植酸(HA)的去除.采用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、热重分析等方法对树脂进行表征,对树脂理化性能进行评价;对腐植酸的吸附性能进行研究;研究结果表明,与CSR相比较,HA-CS/ATP吸附量从36.57 mg/g提高到83.25 mg/g.凹土的加入提高了复合树脂的吸附量;树脂可实现再生利用.     

富里酸和胡敏酸在蒙脱石上的吸附特性

为进一步揭示有机污染物在黏土矿物上的迁移转化规律,运用1H核磁共振光谱、高效体积排阻色谱、扫描电镜、比表面分析以及傅里叶变换红外光谱等多种分析技术综合分析了富里酸和胡敏酸在蒙脱石上的吸附行为. 结果表明,由于不同官能团与蒙脱石的亲和性不同,富里酸和胡敏酸在吸附过程中均产生组分分级,大分子被优先吸附在蒙脱石表面. 由于疏水性作用,蒙脱石对疏水性更强的胡敏酸的吸附量更大. 蒙脱石吸附富里酸后比表面积和孔容分别下降3.67m2/g和0.005cm3/g,而吸附胡敏酸后则均略微增大,说明具有较大颗粒尺寸的胡敏酸更多地堆积在蒙脱石外表面,而富里酸则更易进入蒙脱石孔隙. 蒙脱石吸附富里酸和胡敏酸后溶液pH分别升高了0.44和0.41,说明发生了配体交换反应. 蒙脱石对富里酸和胡敏酸的吸附量随pH增大和离子强度的降低而减少,表明羟基能够抑制富里酸/胡敏酸负电基团与蒙脱石表面羟基的配体交换反应,而盐离子则能降低蒙脱石和腐殖质间的静电斥力.      

地下水-土系统中PAHs复合污染吸附/解吸机理研究进展

地下水-土系统中多环芳烃类(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)污染是目前研究的热点问题之一,研究焦点正逐步由单一污染向复合污染转变,而在地下水-土系统中PAHs复合污染的吸附/解吸机理是其调查与修复研究的关键问题。结合目前国内外研究进展,对重金属、非金属类物质与PAHs复合污染时竞争性吸附/解吸机理、热力学特征和影响因素等方面的研究进行评述,认为今后的研究方向是PAHs与复合污染物间交互作用的定量分析,分子水平竞争性吸附/解吸机理研究,生物吸附、化学吸附与PAHs生物毒性影响关系研究等方面,随着上述工作的逐渐深入,必将推进地下水-土系统中复合污染的研究进程。