CeO_2-CoO/ACF低温SCR烟气脱氮性能的研究

活性炭纤维(ACF)经硝酸处理后采用浸渍法制备了CeO2-CoO/ACF复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物浸渍顺序及负载量、催化剂煅烧温度、空速比(SV)、NH3/NO(摩尔比)、O2含量等因素对NO转化效率的影响。研究发现,负载量为10%的CeO2-CoO/ACF复合催化剂经煅烧后在120~240℃时具有很高的催化活性,并且在NO初始浓度为1 000 mg/m3、空速比(SV)为6 000 h-1、NH3/NO为1.05、O2体积分数在3.0%时具有较高的NO转化效率。     

Ce-Fe/ACF催化剂低温选择性催化还原NO的研究

以ACF作为载体制备了一系列不同质量分数的CeO2和Fe2O3混合负载型催化剂,研究了它们催化净化NO的低温活性和活性的稳定性。同时,对比研究了CeO2/ACF和Ce-Fe/ACF净化NO的能力。活性实验结果表明,催化剂中加入Fe2O3作为助催化,能使催化剂活性、稳定性等得到明显改善。反应温度为80~120℃时,比相同质量分数CeO2/ACF催化剂的NO脱除效率提高幅度最大达到18.11%,增幅度较大;随着反应温度的升高,催化剂的脱硝效率提高幅度趋小,反应温度为200℃时,两者相比,NO脱除效率仅提高1.98%;而后随着温度的攀升,催化剂的脱硝效率提高幅度又慢慢趋大,且其效率平稳。     

MnOX/ACF低温选择性催化还原烟气中的NO

进行了MnOX/ACF(活性炭纤维)对低温选择性催化还原(SCR)NO的影响研究.实验表明,ACF先经浓酸预氧化,然后再负载MnOX催化剂,对NO脱除率的提高较明显,并且以20%(质量分数)HNO3预氧化处理的效果最佳.比较了相同制备条件和相同负载量下的MnOX/ACF和V2O5/ACF的催化效果,认为在同等条件下MnOX的活性高于V2O5.考察了不同负载量的MnOX对NO脱除率的影响,较理想的MnOX负载量为12%(质量分数).在此基础上就不同的催化剂质量和烟气流速比(W/F)对NO脱除率的影响进行了研究,结果表明,在低温、W/F为2～3 mg/(mL·min-1)时NO的去除率较高.     

燃煤烟气低温SCR脱硝中试研究

低温选择性催化还原(SCR)脱硝是国内外脱硝技术研发的热点,但目前主要集中在实验室小试范围,无法完全反映催化剂在实际烟气中的运行状况。在30 t/h循环流化床燃煤锅炉脱硫除尘装置后建设了2 000~5 000 m3/h的SCR脱硝中试装置,经系统研究发现,中试使用的蜂窝式催化剂对SO2和NO具有很强的吸附能力,且反应温度、喷氨速率和气体空速均会影响催化脱硝效率。为期5 d的连续运行实验结果表明,催化剂的脱硝效率一直稳定在30%~50%,并未发现明显的失活,这证明设计除雾除尘器、较大的混合器、混合器与反应器间较长的管路均有利于缓解催化剂因SO2、H2O和飞灰中的碱性金属导致的失活。     

Mn/USY分子筛催化剂低温SCR脱硝性能

以USY分子筛为载体,采用等体积浸渍法制备了不同Mn负载量的Mn/USY催化剂。借助BET、XRD、SEM和FT-IR等手段,考察了催化剂的物相结构及脱硝活性。在90~210 ℃温度范围内,随着反应温度的升高,NO转化率逐渐提高,脱硝效率在210 ℃达到50%以上,其中10 Mn/USY的NO转化率高于其他几组催化剂。通过SEM和BET结果可以看出,Mn/USY分子筛催化剂的比表面积随着Mn负载量的增加而减少。新鲜的催化剂颗粒分散均匀,呈松散的堆叠状态,H2O和SO2实验后催化剂分散程度降低,比表面积、孔径和孔体积都有所下降。XRD结果表明,10 Mn/USY催化剂中MnO2的晶体特征峰最为明显,除此之外没有发现其他Mn或MnOx衍射峰。FT-IR分析结果表明金属Mn的负载并未对USY分子筛的内部结构造成破坏。     

铁铈复合催化剂的低温SCR脱硝性能

以柠檬酸酸法制备了不同铁铈比例的脱硝催化剂并将其用于NOx的低温NH3选择性催化还原,通过N2吸附、XRD和TPD手段对催化剂进行表征,并考察了H2O和SO2对催化剂性能的影响。结果表明：Ce的掺杂显著提高铁基催化剂的低温SCR性能,0.10CeFeOx催化剂在200~300 ℃,60 000 h-1空速下能达到85%以上的效率;Ce的掺杂能够提高催化剂比表面积和改善催化剂孔结构,有助于反应气体吸附以及提供更多的活性位点;铁铈之间有较强的相互作用,掺杂Ce后,Fe、Ce以无定型态存在,形成良好固溶体,并且大幅提高了催化剂表面酸性强度;在250 ℃,由于5%（vol）H2O竞争吸附导致0.10CeFeOx催化剂反应效率有所下降,但仍保持在90%左右;对于模拟烟气中SO2的毒化作用,250 ℃时0.10CeFeOx催化剂反应效率下降明显。     

M_xO_y/碳纳米管的低温选择性催化还原脱硝性能研究

采用等体积浸渍法制备了MxOy(M表示V、Mn、Cu、Fe)/碳纳米管(CNTs)4种催化剂,用BET法、透射电子显微镜(TEM)和傅立叶红外光谱(FTIR)进行结构表征,并对其低温选择性催化还原(SCR)NO性能进行了考察和对比。结果表明,在NO为1248mg/m3、NH3为707mg/m3、O2为5%(体积分数)、气体总流量为700mL/min、反应温度为353～513K的条件下,不同催化剂存在不同的最佳活性温度,V2O5/CNTs催化剂在473K的较低温度下NO转化率达到最大,为82.9%;各催化剂活性均随着O2含量的增加先升高后降低,且变化幅度相似;在20～160min时,各催化剂活性随着反应时间的变化基本保持不变;催化剂活性均随氨氮比(NH3/NO)的增大先升高后降低,最佳NH3/NO为1.0(体积比)。     

新型MnOx/CNTs催化剂低温选择性催化还原NO

采用等体积浸渍法制备了MnOx/CNTs催化剂,用于低温NH3选择性催化还原（SCR）NO的实验。使用BET,FT-IR,TEM和XRD对催化剂进行表征,结果表明：碳纳米管经混酸超声分散,增加了羧基活性基团,锰氧化物颗粒分布较均匀。在模拟烟气条件下,考察了催化剂的MnOx负载量、煅烧温度及质量和烟气流速比（W/F）对NO脱除率的影响。煅烧温度为773 K,MnOx负载量为10%时,NO脱除率达到98.56%;W/F为2-3 mg/（mL·min^-1）时NO的脱除率更高。     

Ce掺杂改性对MnFe2O4低温选择性催化还原脱硝性能的影响研究

采用水热合成法制备了Ce掺杂MnFe2O4催化剂,用于低温选择性催化还原(SCR)脱硝.对催化剂晶型、脱硝性能和表面结构等进行分析,结果表明,Ce/(Fe+Mn)为0.5％(摩尔分数,下同)时催化剂表现出最优的SCR活性,80℃NO去除率可达100％;Ce/(Fe+Mn)分别为5.0％ 和10.0％ 时,催化剂80℃N...     

Ti-Ce-Zr-Ox复合脱硝催化剂的制备及其性能研究

采用共混法制备了Ti-Ce-Zr-Ox复合脱硝催化剂TiCe0.1Zr0.1O2.4,运用X射线衍射、氮气物理吸附、扫描电镜等表征手段,分别对该催化剂的晶型、表面积、孔分布及结构形貌进行了分析,同时考察了反应温度、空速、水蒸气和SO2对该催化剂NH3选择性催化还原NO的影响.结果表明,TiCe0.1Zr0.1O2.4催...     

CeO_x/AC催化剂NH_3选择性催化还原NO

以用不同浓度的HNO3预处理后的椰壳活性炭为载体,负载铈制备SCR催化剂。利用比表面积分析仪（BET）、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）和催化剂活性实验,探讨了不同变量如金属离子的分布、焙烧温度和载体属性对催化活性的影响。结果表明,HNO3处理后,经500℃焙烧金属铈负载量为7%的催化剂表现出优良的催化性能。在90℃时,NO转化率在90%以上,随温度升高,达到接近100%的NO转化率。     

掺杂改性对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂性能的影响

分别掺杂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）、Al2O3和SiO2对Mn-Ce/TiO2催化剂进行改性,并运用XRD、BET和SEM对改性前后的催化剂进行表征。结果表明,掺杂CTAB改性效果最为明显,在140℃时NOx去除率即达到84%。掺杂Al2O3也有一定的优化效果,而掺杂SiO2改性效果不明显。BET表征显示,CTAB能明显增大催化剂的比表面积和总孔容。XRD和SEM表征发现,掺杂CTAB未改变催化剂晶相结构和表面形态。     

商业SCR烟气脱硝催化剂钙中毒研究

使用2种不同浓度的前驱体溶液(Ca(NO3)2和Ca(CH3COO)2溶液)浸渍新鲜商业SCR(selective catalytic reduction)烟气脱硝催化剂,并对浸渍中毒后催化剂的性能进行了研究。实验结果表明,物理中毒在本研究中占主导位置,化学中毒并不明显。采用离子色谱、氮气吸附-脱附分析、红外光谱分析、X射线衍射分析、扫面电镜分析等多种表征技术对中毒后催化剂进行了表征。结果表明,中毒后催化剂孔结构性质发生了变化,特别是Ca(CH3COO)2溶液浸渍催化剂,内部孔道堵塞较为严重。X射线衍射分析和扫描电镜分析也从另一方面说明了CaCO3的出现及积累导致催化剂脱硝效率降低。此外,催化剂红外光谱分析从表面活性位的角度说明了本研究催化剂化学中毒现象并不明显。     

F掺杂改性及其制备方法优化对V2O5-WO3/TiO2催化剂低温SCR脱硝性能的影响

为提高SCR脱硝催化剂的低温脱硝性能,采用正交实验的方法制备了一系列氟（F）掺杂V2O5-WO3/TiO2催化剂,并对其进行活性分析,考察了不同氟元素来源（氟钛酸铵、氟化铵）、不同钒元素（V）前驱体（乙酰丙酮氧钒、偏钒酸铵）、钨元素（W）的不同添加方式（W做助剂、W既做载体又充当助剂）、不同载体制备方式（溶胶凝胶法、浸渍法）对催化剂脱硝性能的影响。结果表明,F掺杂改性显著增强了催化剂在200~350 ℃温度范围内的脱硝性能,其中以乙酰丙酮氧钒为V前驱体,以氟化铵为F源,W既充当载体又做助剂的方式制备出的F掺杂V2O5-WO3/TiO2催化剂具有最优的脱硝效果,其在空速为10 000 h-1的情况下,在200~350 ℃的温度反应区间,活性能稳定维持在98%以上。同时采用XPS、BET、TGA、SEM、XRD、Raman一系列表征手段对催化剂的理化性质进行了分析,表征结果表明F元素掺杂提高了活性组分在载体表面的分散度,同时促使了催化剂表面的电荷发生转移,增强了催化剂表面的氧化还原能力,促进了催化剂表面化学吸附氧的生成,增加了还原态V物种与还原态W物种的数量。     

平板玻璃工业窑炉烟气中低温SCR脱硝中试研究

我国平板玻璃工业正面临严峻的NOx控制形势,研究并推广玻璃窑炉高效脱硝技术对玻璃工业发展及大气环境保护均具有重要意义。选择性催化还原(SCR)脱硝技术是国内外公认效率最高的脱硝技术,然而该技术在玻璃窑炉中推广应用还面临诸多技术问题。本研究设计并建设了10 000 Nm3/h的平板玻璃工业窑炉中低温SCR脱硝中试装置,分析了玻璃窑炉烟气组分波动规律及其对SCR脱硝系统的潜在影响,考察了烟气温度、喷氨量控制和烟气处理量等工艺参数,开展了为期6 d的连续运行实验。这些在实际烟气中开展的研究为玻璃窑炉SCR脱硝技术研究分享了大量一手数据和经验。     

以改性TiO2-SnO2为载体的SCR脱硝催化剂性能

研究以共沉淀法制备TiO2-SnO2复合载体,浸渍负载活性组分CeO2制成SCR脱硝催化剂。以NH3为还原剂,在适当的模拟烟气的实验条件下,考察了不同载体催化剂在150~400 ℃内对脱硝性能的影响。实验结果表明,经过改性的TiO2-SnO2复合载体改性对催化剂的脱硝性能有较大的影响,SnO2的加入大大提高了Ce/TiO2的脱硝效率,并可以在一定程度上抵抗SO2带来的毒害和钝化作用。此外,利用BET、XRD和SEM等表征手段,研究载体改性对催化剂微观结构的影响。表征结果显示,SnO2的掺杂可在一定程度上促进载体及催化剂比表面积的增加,复合载体TiO2-SnO2对于活性组分CeO2有着更好的分散性,活性组分CeO2以高度分散的形式存在或呈无定型状态存在于复合载体TiO2-SnO2的表面,未出现团聚的现象。     

锰负载量对MnOx/PG催化剂低温SCR反应的影响

凹凸棒石负载锰氧化物（MnOx/PG）催化剂是一种新型高效的低温选择性催化还原（SCR）催化剂。锰氧化物负载量对催化剂的脱硝活性影响显著,针对不同质量分数锰氧化物负载量的催化剂的SCR反应行为进行了动力学研究。结果表明：增加锰的负载量不改变反应表观活化能,锰氧化物负载量的增加在考察范围内具有一致的组分形态和化学活性;反应活性中心的数量随负载量的增加而增长是催化剂活性增长的主要原因。结合前期NH3-TPD研究,进一步明确氨主要在载体上吸附,锰的负载主要促进了吸附态氨的活化过程。