土壤起尘悬浮颗粒物中铅赋存特性模拟

为了探索土壤起尘后悬浮颗粒物对铅的携带特性与其矿物组成、粒径尺寸之间的关联,揭示土壤起尘矿物特性及其重金属污染赋存行为,并为雾霾矿物基源特性分析及后期治理提供理论参考.通过对土壤样品进行铅污染预处理,在实验室系统内模拟风速条件下进行起尘试验,利用悬浮颗粒采样仪对经过风吹起尘后的悬浮颗粒物（TSP）、吹前表层土、吹后表层土、吹后地表土及不同粒径悬浮颗粒物进行了收集,并对悬浮颗粒物、吹前表层土、吹后表层土、吹后地表土及不同粒径悬浮颗粒物中铅的赋存状态及矿物组成与含量进行了分析.结果表明:①土壤经过风吹起尘后,悬浮颗粒物中w（Pb）为2.584 mg/g,吹前表层土中w（Pb）为0.916 mg/g,悬浮颗粒物中w（Pb）约是吹前表层土中w（Pb）的3倍;②不同粒径悬浮颗粒物上的w（Pb）各不相同,＞10.2 μm的粒径中w（Pb）为1.716 mg/g;＞4.2~10.2 μm的粒径中w（Pb）为2.720 mg/g＞2.1~4.2 μm的粒径中w（Pb）为3.937 mg/g＞1.4~2.1 μm的粒径中w（Pb）为5.442 mg/g,w（Pb）随着粒径的增加而减小;③随着悬浮颗粒物粒径的减小,黏土矿物（伊利石+绿泥石）的含量在不断的增加.研究显示,土壤起尘过程是对Pb的一种高于本底浓度的迁移过程;起尘颗粒物中w（Pb）随着悬浮颗粒物的粒径的减小而增加,呈负相关;w（Pb）与黏土矿物（伊利石+绿泥石）含量在不同粒径悬浮颗粒物上的变化规律具有一致性,呈正相关,黏土矿物（伊利石+绿泥石）对Pb具有较好的吸附性.      

成都市近地表大气尘的地球化学特征

通过对成都市近地表大气尘矿物组成、化学成分的分析,查明了成都市近地表大气尘矿物、元素的含量和空间分布特征.近地表大气尘主要矿物成分为石英、长石、伊利石、白云石,方解石,石膏等;近地表大气尘中重金属高值区主要在二环路内、黄田坝、琉璃厂和城东老工业区,部分元素呈明显污染郊区化趋势.与国内外其它城市街道灰尘及大气颗粒物重金属含量比较,总体上重金属含量相当,个别元素接近重工业城市水平.     

成都市近地表大气尘的地球化学特征

通过对成都市近地表大气尘矿物组成、化学成分的分析,查明了成都市近地表大气尘矿物、元素的含量和空间分布特征。近地表大气尘主要矿物成分为石英、长石、伊利石、白云石,方解石。石膏等;近地表大气尘中重金属高值区主要在二环路内、黄田坝、琉璃厂和城东老工业区,部分元素呈明显污染郊区化趋势。与国内外其它城市街道灰尘及大气颗粒物重金属含量比较,总体上重金属含量相当,个别元素接近重工业城市水平。     

成都市近地表大气尘的地球化学特征

通过对成都市近地表大气尘矿物组成、化学成分的分析,查明了成都市近地表大气尘矿物、元素的含量和空间分布特征。近地表大气尘主要矿物成分为石英、长石、伊利石、白云石,方解石,石膏等;近地表大气尘中重金属高值区主要在二环路内、黄田坝、琉璃厂和城东老工业区。部分元素呈明显污染郊区化趋势。与国内外其它城市街道灰尘及大气颗粒物重金属含量比较,总体上重金属含量相当,个别元素接近重工业城市水平。     

不同粒径地表街尘中重金属在径流冲刷中的迁移转化

在我国快速城市化进程中,街尘及其径流冲刷引起的重金属污染日显突出.通过对北京市城乡道路街尘及其人工降雨模拟径流冲刷过程中不同粒径街尘中重金属的分析,探讨街尘与径流冲刷过程中的粒径效应及不同重金属赋存形态的动态变化规律.结果表明,同一粒径颗粒物从"静态"街尘到"动态"径流中的颗粒物,重金属浓度呈下降趋势.街尘中重金属在径流冲刷过程中,存在溶解与解析现象,颗粒物粒径越小,减少比率越大,5种重金属(Cr、Cu、Ni、Pb、Zn)的减少比率分别为24.3%、56.8%、34.3%、22.8%、27.3%.街尘中的弱酸可提取态比例要略大于径流颗粒物中弱酸可提取态比例,部分以水溶态进入水体中.在径流冲刷过程中,水相溶解态重金属变化不大,水相颗粒态重金属含量随降雨时间径流过程迅速降低.固相颗粒物的重金属浓度随降雨时间总体上呈下降趋势.粒径越小,冲刷率越大,最大为62.1%,最小为4.6%.地表街尘在径流冲刷过程中,小粒径颗粒物具有较强的迁移能力,较容易进入水体造成污染.     

北京市交通干线周围可吸入大气颗粒物的污染特性

采用Anderson撞击法分级采样器于2009年3~6月对北京市航天桥周围可吸入大气颗粒物进行分级采样分析.利用扫描电子显微镜(SEM)及X射线能谱仪(EDS)观察测量样品的微观形貌及元素相对含量.根据形貌及元素含量,9类颗粒物被识别.利用等离子电感耦合质谱仪(ICP-MS)对颗粒物中的主要元素质量浓度进行了测定,发现交通干线周围大气PM10中Ca、Mg、Fe等元素质量浓度随粒径减小而减小,Pb、Zn、Ni、Hg等元素的浓度却随粒径减小而增大,粒径小于3.3mm的颗粒Pb, Hg, Zn浓度增加更为显著.利用FA(因子分析)进行源解析.结果表明,交通干线周围大气颗粒物组成中,建筑及自然扬尘贡献率最大占44.0%;汽车尾气及交通道路尘贡献率次之占28.1%.     

城市道路下垫面粗糙度对街尘累积分布与污染特征的影响

道路下垫面是街尘累积-冲刷这一城市地表径流发生核心过程的重要场所,研究道路下垫面粗糙度对街尘及其负载污染物的持留分布与污染特征将对估算地表径流负荷及控制策略提供重要科学依据.本文以典型沥青和混凝土路面的街尘为研究对象,采样配对法试验设计并结合分形理论,对比分析粗糙度对街尘单位面积含量、颗粒物粒径组成、负载的氮磷及重金属污染的影响.结果表明,相比沥青路面,粗糙度较小的水泥路面所持留的颗粒物单位面积含量较少,颗粒物粒径较细,分选性较好.氮、磷含量与2种下垫面的粗糙度并无显著的相关关系,主要受环境因素影响较大,各粒径的氮、磷含量负荷比与其质量比一致,细粒径颗粒物对氮、磷的吸附作用并不明显.而重金属污染则受2种下垫面的粗糙度影响较大,水泥路面重金属含量高于沥青路面,且细粒径颗粒物的重金属污染负荷比较大,高于其质量比2.4%~24.1%.不同下垫面街尘样品各粒径段颗粒物微观形态相似.破损路面对街尘累积过程的单位面积含量及粒径组成有着较大的影响,可能对街尘累积冲刷过程及污染物富集存在不同程度的影响.     

上海市公园绿地树叶对大气重金属污染的磁学响应

为探究城市公园绿地树叶对大气重金属污染的磁学响应,按照上海市年均主导风设置纵横两个采样断面,采集城郊区公园绿地中广泛分布的香樟树叶,进行岩石磁学和重金属元素分析.结果表明,样品磁性矿物以亚铁磁性矿物为主导,磁性颗粒物的含量和粒径由典型工业区沿冬季风方向逐级递减.对叶片进行超声清洗后磁化率下降63%~90%,即样品的磁性特征主要取决于叶表附尘.树叶重金属元素Fe、Mn、Zn、Cu、Cr、V、Pb含量与磁参数显著相关(0.442≤R≤0.799,P0.05),说明城市公园绿地树叶磁参数可以作为大气重金属污染的替代指标.运用多元统计分析方法表明,研究区树叶磁性矿物及重金属含量主要受工业活动和交通道路污染的复合影响.     

氯化铁对老化黏土矿物中Pb(Ⅱ)解吸效果的研究

为提高淋洗技术在高黏性土壤中的适用性,选取代表黏性土壤细粒径组分的4种黏土矿物,通过180 d的铅(Pb)污染老化,采用振荡淋洗试验研究了氯化铁对4种老化污染后黏土矿物中Pb(Ⅱ)的解吸效果,探讨了氯化铁浓度、液固比和淋洗时间等因素对老化黏土矿物中Pb(Ⅱ)解吸效果的影响,并结合动力学拟合对Pb(Ⅱ)解吸过程进行了分析,利用三步提取法识别了氯化铁解吸前后老化黏土矿物中Pb(Ⅱ)的赋存形态变化。结果表明:随着氯化铁浓度的升高和液固比的增大,4种老化黏土矿物中Pb(Ⅱ)的解吸率会逐渐增加并趋于稳定;当氯化铁浓度为20 mmol/L、液固比为50 mL/g时,蒙脱石、伊利石、绿泥石和蛭石中Pb(Ⅱ)的解吸率分别为66.9%、79.7%、73.7%和63.5%;准一级动力学方程对蒙脱石的解吸过程拟合度较高,Elovich模型方程能更好地描述伊利石和蛭石的解吸过程;而绿泥石的pH值缓冲能力强,使得其解吸的Pb(Ⅱ)会因pH值的上升而发生重吸附和共沉淀现象;形态分析显示,4种老化黏土矿物中层间吸附态Pb(Ⅱ)的占比最高,而氯化铁能够有效地解吸层间吸附态Pb(Ⅱ),在氯化铁浓度为20 mmol/L、液固比为50 mL/g的条件下,蒙脱石、伊利石、绿泥石和蛭石中层间吸附态Pb(Ⅱ)的解吸率分别为60.1%、91.2%、87.1%、56.48%。该研究结果可为南方地区高黏性土壤中重金属污染的修复提供技术参考。     

北京城区公园及其邻近道路国槐叶面尘分布与重金属污染特征

叶面尘可以反映一段时间、一定区域内空气颗粒物的污染状况.为了探究城市公园环境和道路环境的空气颗粒物污染差异,同时采集了北京市12座公园及邻近道路的国槐(Sophora japonica)叶面尘,对比分析其滞尘量、粒径分布、重金属含量的差异,并探讨了重金属的可能来源,结果表明:行道树国槐滞尘量显著高于公园国槐(p =0.041),但后者富集了更多粒径范围在2～ 20 μm之间的颗粒物.叶面尘中的重金属污染程度表现为Cu ＞Pb ＞Zn ＞Cr＞ Ni＞ Mn,其中,Cu、Pb和Zn达到中度污染水平,公园国槐叶面尘重金属元素的含量一般高于行道树国槐.公园国槐叶面尘重金属主要来源于交通排放,其次来自土壤母质,小部分来自工业排放和化石燃料燃烧排放等;行道树国槐叶面尘重金属最重要的来源是交通排放,其次是非特定源(工业排放、化石燃料燃烧排放、地面灰尘的二次扬尘及土壤母质等).本文的研究结果表明,严格控制交通排放是缓解北京城市灰尘污染的重要途径.     

苏北沿海沉积物的化学组成和重金属特征

苏北沿海沉积物的主要矿物组成为石英、伊利石、高岭石和绿泥石，主元素化学成分变化较大，反映沉积物物质组成差异大。重金属元素分析显示，Cd的富集系数明显高于其它元素，较高的还有Cu和Cr，Hg元素大多低于背景值；连云港、射阳、启东三个地方的变异系数较高，反映它们受人类活动影响大。比较连云港区沉积物不同时间的重金属含量发现，几乎所有重金属都明显增加，特别是新港区。对照沉积物质量标准，Cr的污染最严重，其次是Cd、Cu和As。     

耕作方式对紫色水稻土团聚体中有机质及重金属的分布特征影响

通过长期定位试验,研究了常规平作(FPF)和水旱轮作(PR)这2种耕作方式下紫色水稻土不同粒径(1~2、0.25~1、0.05~0.25、0.05 mm)团聚体中有机质和重金属(Cu、Zn、Pb、Cd、Fe和Mn)的含量和分布特征,探讨了不同粒径团聚体中重金属与有机质的关系.结果表明,两种耕作方式下团聚体粒径组成均以0.05~0.25 mm和0.05 mm为主,土壤和各粒径团聚体中有机质含量均为常规平作高于水旱轮作,且随粒径的减小而降低.耕作方式对土壤重金属含量的影响不显著,但相比于PR,FPF有助于团聚体、有机质和重金属在1~2 mm和0.25~1 mm大粒径团聚体中聚集,降低其在0.05 mm和0.05~0.25 mm粒径团聚体中的分布.相关分析表明,土壤团聚体中重金属含量与有机质的含量呈负相关,它们的总量却呈正相关关系.同一耕作方式下,重金属对有机质变化的敏感程度为MnZnPbCuFeCd,而同一重金属元素对有机质变化的反应则为PR较FPF更敏感.     

黄河下游水体悬浮颗粒物中金属元素的地球化学行为

为调查黄河下游颗粒物的风化状况以及重金属变化规律及其污染程度,于2009年6~7月调水调沙期间(每日)及2010年4月至2011年11月(每月中旬)对垦利浮桥水体颗粒物进行采样调查.样品经消解后采用ICP-AES测定其中Al、Na、K、Ca、Fe、Mn、Cu、Zn、Cr、Ni、V的含量.采用化学风化指数(CIA)来衡量硅酸盐的化学风化程度,结果表明,黄河流域颗粒物化学风化程度为中等,近30年来颗粒物化学风化程度没有明显变化.黄河下游颗粒物中重金属(Cu、Zn、Cr、Ni、V)浓度呈现出冬季高夏季低的变化规律,调水调沙期间重金属浓度降低后期略有回升,这一变化规律主要是受泥沙的稀释及颗粒物粒径等因素影响.重金属富集因子(EF)的计算表明,黄河下游Zn具有中等程度的污染,其他元素无明显污染.提取3个因子对黄河下游颗粒物的化学组成因素进行分析,颗粒物主要受风化的影响,同时也受径流量以及人类活动的影响.     

南京市树叶附尘对大气重金属污染的磁学响应

在南京10个国家空气质量监测站点附近采集桂花、樟树和雪松树叶,测试其磁性参数和重金属含量,分析监测站大气颗粒物浓度、树叶重金属与磁性参数的相互关系.结果表明:3种树叶中重金属含量较高的是Fe、Mn、Cu和Pb,As、Cd和Sb较低.Pb、Cu和Sb在交通密集区含量较高;Ni、Cd和Mn在工业区含量较高;V、Cr和Fe在靠近建筑工地的地区含量较高.V、Fe、As、Pb、Sb和Cr与树叶附尘中磁性矿物具有相似来源.对比3种树叶,雪松更易富集颗粒物,其磁性参数和重金属含量均较高,同时,雪松树叶附尘中大部分重金属含量与其磁性参数的相关性较高;而桂花树叶的SIRM值与监测站大气颗粒物浓度高低具有较好一致性.常绿树叶的磁性参数有潜力用来评估城市大气污染.     

不同粒径钨尾砂中重金属的含量及形态研究

以江西省赣南地区牛孜石、画眉坳、西华山钨矿尾砂库为研究对象,采集钨尾砂样品3份,使用标准筛将其细分为7个粒径等级(450μm)。以BCR连续提取法对重金属进行形态提取,ICP-OES测定不同粒径钨尾砂颗粒物中Cr、Mn、Cu、Zn、Cd、As、Pb、Ni重金属各形态的含量。研究结果表明:不同粒径的尾砂中重金属的含量差异明显,Cu、Zn元素在粒径>380μm的颗粒物中含量较高,Cr、Cd、Pb、Ni、Mn元素则在粒径<25μm的颗粒物中有着很高的含量,特别是Pb,该粒径中的含量远高于其他任何粒径区间。重金属形态随尾砂粒径分布表明:不同矿区同一粒径的尾砂各形态重金属所占比例差异明显,但相同的是,粒径大于450μm的颗粒物中Cu、Zn可交换态形式所占比例较高,而粒径小于25μm的极细颗粒物中,可溶态的Ni含量很高,需要采取有效管理措施以遏制可能发生的污染。     

宿州市街尘重金属的粒径分布特征及污染评价

在宿州市不同功能区采集23个街尘样品,利用X-Ray荧光光谱法测定了样品中重金属Cu、Zn、Pb、Mn、Cr、V的含量,分析了街尘重金属的粒径分布特征,并利用地累积指数法对其污染状况进行了评价。结果表明:(1)宿州市街尘中细颗粒质量比重较高,在<75μm、75～150μm、150～250μm、250～500μm四个粒径段的街尘质量比例分别为39.73%、27.52%、22.57%和10.18%;(2)街尘中各重金属元素的含量最大值均出现在<75μm和75～150μm粒径范围内,说明重金属易在细颗粒中富集;(3)各重金属元素在<75μm粒径范围内的赋存比例均高于其他3个粒径级别,达40%左右;(4)随着街尘粒径的由粗到细,其重金属污染程度从无污染到轻度污染,各重金属元素的污染程度依次为:Zn>Pb>Cr>Cu>V>Mn。     

长春市典型高架公路大气环境颗粒物中重金属污染特征

于2014年4—11月对长春市典型高架公路大气颗粒物PM_(2.5)和PM_(10)进行采样,对颗粒物中主要重金属元素的浓度进行了分析,并采用变异系数法、地积累指数法和富集因子法对大气颗粒物重金属污染情况进行评价.研究表明,道路施工期间,PM_(2.5)和PM_(10)中重金属的浓度普遍低于道路运行通车后的浓度,而采暖期重金属的浓度又高于非采暖期的浓度.重金属元素在PM_(2.5)中的含量占PM_(10)中总含量的比例均超过50%,说明颗粒物越细越容易富集重金属.Zn、Fe和Mn的变异系数较小,说明来源稳定,自然源占主导地位.富集因子法表明,Zn的富集程度极强,Mn无富集.Cr和Cd的变异系数较大,受人为活动干扰严重,在道路施工期间二者富集程度较轻,道路通行加之采暖后富集程度加强,主要来源为汽油和煤的燃烧.Pb、Cu和Ni的变异系数在0.56~0.76之间,有一定的人为干扰,Pb和Ni在高架公路施工期富集程度较轻,道路运行及取暖期富集程度显著,主要来源是交通源;Cu富集程度强,主要来源可能是油燃烧、建筑扬尘.     

福建省重点城市路面尘负荷及化学组成研究

采集并分析了福建省重点城市厦门、漳州、泉州和莆田城区具有代表性的57个地面扬尘和16个土壤样品的26种无机元素、8种水溶性离子和碳成分等组成.不同城市粒径≤100μm的路面尘负荷平均值在6.99 g.m-2与10.11 g.m-2之间,而粒径≤2.5μm的路面尘(PM2.5)负荷平均值在4.0 mg.m-2和12.5 mg.m-2之间.不同城市土壤尘和路面尘PM2.5中浓度最高的元素都是Si、Ca、Al、Fe和K,路面尘中Ca元素明显富集,而主要人为来源的重金属元素如Cu、Pb、Zn、Cr在路面尘PM2.5中的浓度显著高于土壤尘.漳州城区路面尘PM2.5中二次离子NH4+、NO3-和SO24-的含量明显高于其它地区,厦门、漳州和泉州城区路面尘PM2.5中Mg2+和Ca2+之间都存在显著的正相关关系.四城市路面尘中有机碳(OC)的含量均高于济南、石家庄以及北京地面扬尘OC的含量,元素碳(EC)的含量均低于北京地区路面扬尘EC的含量.泉州和莆田两地OC和EC的相关性较好,说明路面尘中OC和EC有相同或相似的来源.质量平衡结果显示泉州和莆田路面尘PM2.5中含量最高的是土壤尘,其次为有机物.按化学组成特征对路面尘PM2.5进行聚类解析,得到受大气沉降影响、受土壤尘影响、受大气沉降和土壤尘共同作用以及受土壤尘和建筑尘共同作用4类样品.     

云冈石窟大气细颗粒物化学成分的单颗粒分析

定量电子探针X射线微区分析技术具有采样时间短、测量所需的样品量少、既能观察颗粒物的大小、形貌,又能获得元素定量组成的优点,是进行大气气溶胶单颗粒分析的有力工具。该文在详细介绍该技术操作步骤的基础上,将其应用于云冈石窟景区大气细颗粒物化学成分的研究,通过对20110918-20110921不同粒径范围的颗粒物测定结果表明:粒径大于1μm的颗粒主要含铝硅酸盐、碳酸钙、石英等初级矿物尘,反应或老化的矿物尘很少,二次颗粒基本未检出;粒径小于1μm的颗粒以有机碳和元素碳为主,且元素碳的相对丰度大于有机碳。以上结果说明在采样时段内当地以土壤尘、沙尘、煤尘以及燃烧产生的颗粒为主,SO2、NO2、有机物质对当地空气质量影响较小。     

乌鲁木齐市东南郊一次降雪过程的化学组成及其悬浮态颗粒形态特征

为初步了解乌鲁木齐东南郊降雪的化学组成特征和污染信息,利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)对2012年2月21~23日降雪中的22种可溶性金属元素浓度进行了测定,并通过扫描电镜能谱技术(SEM/EDX)研究了降雪中悬浮态颗粒物的形态和元素组成.结果表明,此次降雪中重金属含量偏高,其中Se、As、Cd富集因子分别为124.65、57.69和36.70,具有较明显的煤烟型污染特征;后向轨迹聚类分析也表明该时期采样点近地面主要受其西南方向燃煤火电排放烟尘的影响.电镜观察观测结果显示降雪中悬浮态颗粒主要有3种形态,主要以燃煤飞灰和矿物颗粒为主,烟尘集合体大多数为老化或吸湿后形成的较粗的密实颗粒,表明乌鲁木齐东南郊冬季大气中的悬浮态颗粒物主要来自燃煤飞灰和不可溶土壤矿物.