低温等离子体对复合CVOCs的降解特性

以难生物降解的氯苯和二氯乙烷为目标污染物,以低温等离子体作为VOCs处理技术,考察了不同频率电源条件下工艺参数对混合气体降解过程的影响,并对降解产物进行了分析,为后期与生物技术耦合提供理论依据.结果表明,高低频电源条件下等离子体中的能量效率均随着SIE的增大先升高后降低.在低频电源的等离子体中,SIE=7 167 J·L~(-1)时,能量效率最大;而在高频电源的等离子体中,SIE=6 111 J·L~(-1),能量效率达到最大.在两种频率电源的等离子体中,各组分的去除率都随着SIE的升高先增大后逐渐减小;去除率随着停留时间的延长而增大,但去除负荷却会出现降低,当停留时为5s时,高频和低频电源的等离子体中气体的去除负荷都达到最大,本实验选取5 s的停留时间进行后续的产物分析.经产物分析发现,CO_2的生成量和选择性随着SIE的升高而增大;臭氧浓度随SIE的升高而增大,高频电源的等离子体中O3生成量较大;TOC浓度随SIE的增大先增大后迅速减小,能量效率最大时产物水溶性最佳.     

生物滴滤塔净化甲基叔丁基醚废气的研究

应用生物滴滤塔处理甲基叔丁基醚废气,研究其挂膜启动及稳定运行阶段的降解性能,并考察了稳定期该系统的生物群落结构.结果表明,生物滴滤塔在停留时间为60 s,进气质量浓度为100 mg·m~(-3)的条件下,运行23 d后完成挂膜,填料上的生物量明显增加,去除率可维持在70%以上.反应器稳定运行时,去除负荷可达13.47 g·(m3·h)~(-1),矿化率可达68%;用Haldane模型拟合生物滴滤塔中去除负荷的变化趋势,获得理论ECmax为21.03 g·(m3·h)~(-1),KS为0.16 g·m~(-3),KI为0.99g·m~(-3).运用高通量测序技术分析生物膜中的微生物群落结构,发现其中优势菌属为Methylibium sp.和Blastocatella sp.,分别占11.33%和9.95%.     

DBD协同CuO/MnO2耦合生物滴滤塔降解氯苯的工艺性能分析

以氯苯为目标污染物,选择CuO/MnO_2作为耦合系统中的催化剂,采用介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge,DBD)技术协同催化作为生物系统的预处理技术,开展废气净化的研究.实验结果发现,耦合生物滴滤塔(Biotrickling Filter,BTF)和单一生物滴滤塔系统分别在13 d和15 d内完成挂膜,氯苯的去除率分别达到100%和97%.稳定运行期,停留时间(EBRT)为90 s时,单一BTF在处理低进气浓度氯苯废气时,去除效果与耦合系统相当;进气浓度较大时,耦合系统的处理效果要明显优于单一BTF.EBRT缩短至45 s时,无论氯苯进气浓度高或低,耦合系统的处理效果均优于单一BTF.单一BTF的最大去除负荷(Eliminatory Capacity,ECmax)为41 g·m~(-3)·h~(-1),在同样实验条件下,耦合系统未达到最大去除负荷,而耦合系统和单一BTF对氯苯的矿化率分别为95%和86%.DBD协同催化能有效改善BTF对于高进气负荷氯苯废气的处理,预处理工艺能强化BTF对氯苯废气的彻底净化.通过对各功能单元对氯苯去除的贡献分析,发现DBD协同CuO/MnO_2工艺主要负责转化氯苯,BTF下段填料主要负责预处理工艺产生的中间产物的矿化,BTF上段填料主要负责剩余氯苯的去除及其矿化.     

降解乙苯生物滴滤塔稳定运行期生物膜特征及微生物多样性研究

通过检测降解乙苯生物滴滤塔(BTF)长期稳定运行过程中生物量积累、塔内压降改变、生物膜显微结构特征、微生物种群分布及优势菌株分子测序,探讨BTF稳定运行期间生物膜相结构、特征及菌群多样性协作作用的规律.结果表明,生物滴滤塔运行95 d期间的降解性能稳定,降解效率保持在90%以上,最大去除负荷为62.4 g·m~(-3)·h~(-1);BTF稳定运行期间生物膜形态、颜色和厚度沿着BTF塔内废气的流向呈现不均匀分布和梯度改变的特征.生物量和生物膜的致密度沿气流方向逐步递减;塔内压降随着反应时间延长逐渐增加,但未出现堵塞现象;生物膜种群营养结构复杂,食物链长且相互交叉,高端营养级微生物种群所占比例较高;采用聚合酶链式反应-变性梯度凝胶电泳(PCR-DGGE)和分子测序技术研究降解乙苯生物滴滤塔填料表面菌群的分布特征,结果表明,在BTF不同塔层上菌群分布稍有差异,表现出明显的空间多样性,但是整个BTF生物膜具有一定的稳定性,主要的优势菌群为变形杆菌,其中优势菌包括3种伽马变形杆菌和4种贝塔变形杆菌.     

生物滴滤塔净化氯代烃混合废气的研究

应用生物滴滤塔进行了二氯甲烷和1,2-二氯乙烷混合废气净化的研究,使用制药厂活性污泥挂膜,35 d后挂膜完成,对二者的去除率可分别维持在80%和75%以上.对二氯甲烷和1,2-二氯乙烷的最大去除负荷分别为13 g·(m3·h)-1和10g·(m3·h)-1.CO2的产生负荷与混合废气的去除负荷呈线性关系,生物滴滤塔对混合废气的矿化率维持在61.2%.对混合废气中二氯甲烷和二氯乙烷相互作用考察发现两者存在一定的抑制作用,同时考察了反应器运行过程中生物量的变化情况.     

利用紫外预处理加强氯苯的生物滴滤净化

试验采用主波长为185nm的低压汞灯为紫外光源、醚型聚氨酯海绵(PU-foam)为填料的紫外-生物滴滤塔联合装置净化氯苯废气.进气氯苯浓度为600mg·m-3、停留时间分别为92、69和46s时,联合装置的平均去除率分别达到99%、95%和80%;最大去除负荷达到59.6g·(m3·h)-1;联合装置和单独生物滴滤塔生物膜形成时间分别为20d和27d;联合装置的抗冲击能力较好,停留时间缩短至30s,联合装置去除效率可达75%以上,高于单独生物滴滤塔的去除效率(25%).对紫外-生物滴滤塔联合装置机制初步探讨表明,紫外氧化氯苯形成了水溶性较好的可生物降解的物质,降低生物滴滤塔氯苯的处理负荷,同时紫外辐照过程中产生的O3能有效地控制生物滴滤塔内微生物的过量生长,从而维持整个装置的最佳运行状态.     

生物滴滤塔处理苯酚气体研究

采用生物滴滤塔处理苯酚气体,考察了苯酚去除性能的影响因素.结果表明,生物滴滤塔能高效处理苯酚气体,苯酚去除效率可达99.5%,长期运行平均去除效率在98%左右.适宜的运行条件为:停留时间20.6 s,循环液pH值7.0,喷淋密度1.67 m3·(m2·h)-1.采用聚合酶链式反应-变性梯度凝胶电泳(PCR-DGGE)技术研究处理苯酚气体的生物滴滤塔填料表面的微生物,结果表明,生物滴滤塔内有5种降解苯酚的优势菌种:Polaromonas sp.、Acinetobacter sp.、Acidovorax sp.、Veillonella parvula和Corynebacterium sp..采用GC-MS分析出口气样,结果表明丙酮酸(CH3COCOOH)为生物降解苯酚的中间产物,并推测了苯酚生物降解的可能途径.     

生物滴滤塔中挥发性有机物降解模型及应用

选择拉西环为滤塔填料,甲苯为VOCs代表,运行生物滴滤塔,研究滴滤塔的甲苯降解性能,建立滴滤塔中VOCs的降解模型.试验表明,在实验工况和挂膜条件下,生物滴滤塔对甲苯有较强的降解能力,滤料体积降解速率可达240g甲苯/(m3滤料(h),降解效率均大于80%,生物滴滤法处理低浓度甲苯废气是可行的;所建模型可以较好地模拟生物滤塔处理含苯废气的实验结果,验证了模型的正确性.     

聚丙烯环生物滴滤塔去除实际市政污水厂硫化氢性能及微生物群落分析

在非稳态条件下,采用AAO剩余污泥为种泥、聚丙烯环为填料启动生物滴滤塔,处理实际市政污水厂细格栅H2S恶臭气体.研究了生物滴滤塔的启动、稳定阶段的运行模式,在空床停留时间为14 s,进气浓度2. 02～319. 19 mg·m-3,环境温度为7. 8～32. 5℃条件下,平均出气浓度为13. 08 mg·m-3,平均去除率达到91. 8%,最高去除负荷达到78. 37 g·(m3·h)-1.在247d运行中,监测到生物滴滤塔压降在长期运行中维持稳定在96 Pa·m-1.高通量测序表明,生物滴滤塔内的微生物群落发生了改变,Shannon指数由4. 99降低至3. 75,但Pseudomonas和Thiobacillus等功能菌的存在解释了生物滴滤塔较好的去除性能.结果表明,在非稳态条件下,以AAO剩余污泥为种泥的生物滴滤塔可实现H2S的高效去除;聚丙烯环作为填料可以在长期运行中维持稳定的压降;微生物群落在长期高浓度的H2S环境中,多样性降低,但降解性能可以得到提高.     

滴滤塔气液流动与微生物膜分布的相互影响

生物膜滴滤塔性能受多孔填料、生物膜和气液两相流体流动特性的共同影响,传质过程复杂,流体流动强烈地影响生物滴滤塔生物膜的形成和分布,同时生物膜在滴滤塔中的分布反过来影响填料层内气液两相流体流动。实验研究了生物滴滤塔挂膜前后填料层的孔隙率和不同气、液流量下压强降的变化,结果表明:滴滤塔内生物膜分布不均匀,填料层孔隙率随填料层高度增加而增加,填料层中下部,孔隙率低,生物量最大,填料层顶部,孔隙率与挂膜前相等,无生物膜生长;挂膜前气体流量对填料层压强降影响较液体流量影响大,挂膜后液体流量对填料层压强降影响较气体流量影响大;同时微生物挂膜成功后填料层气体压强降远大于挂膜前压强降。     

基于数值计算的细颗粒物采样管路传输损失评估

细颗粒物(PM_(2.5))理化性质测量是研究大气PM_(2.5)污染来源及成因的重要手段之一,最大限度降低细颗粒物在采样输送过程中的损失对提高测量结果的准确性至关重要.为了评估常规测量体系中采样管路内PM_(2.5)的输送损失情况,并在此基础上探究合适的采样管路布置方案,本研究采用数值计算方法分析了管径、管长及弯管数目这3个主要参数在不同变化范围内对PM_(2.5)输送效率的影响.结果表明,流量为20.0 L·min~(-1)时,管径4 mm、管长1.0 m的竖直管路内PM_(2.5)质量浓度输送效率为89.6%,管径增至14 mm时输送效率升至98.3%.流量为1.0 L·min~(-1)时,管径4 mm、管长10.0 m的水平管路内PM_(2.5)质量浓度输送效率仅为86.7%,管长降至0.5 m时输送效率提高至99.2%.弯管弧度为90°时,流量20.0 L·min~(-1)、管径4 mm的湍流态弯管处,PM_(2.5)质量浓度输送效率低至85.2%.流量(L·min~(-1))与管径(mm)之比小于1.4使管内流态为层流时有利于降低颗粒物输送损失.为保证PM_(2.5)输送效率在97%以上,2.5、5.0和10.0 L·min~(-1)仪器建议选择管长在6.0 m以内的竖直采样管;流量为16.7 L·min~(-1)和20.0 L·min~(-1)仪器建议选择管径在12 mm以上的竖直采样管;水平管路管长由流量与管径之比确定;在湍流流态下,建议减少弯管的使用数量.     

膜法氨水吸收脱除烟气中CO2的研究

以氨水为吸收剂,对聚丙烯中空纤维膜分离烟气中CO2进行了实验研究.结果表明:随着气体流量和入口CO2浓度的增加,CO2去除率下降而传质速率增加;随着氨水浓度和氨水流量的增加,CO2去除率和传质速率均显著增加,但当氨水浓度大于2.5 mol·L-1,吸收液流量大于80m L·min-1后,膜接触器对CO2去除率和传质速率基本保持不变;膜接触器连续运行15 d后其吸收性能显著下降,CO2去除率、传质速率、总传质系数均下降约40%~50%.接触角测量、SEM及XPS表征结果表明:随着操作的进行,聚丙烯膜在吸收液环境中接触角逐渐降低,疏水性减弱,造成膜孔润湿;同时碳酸盐在膜孔形成结晶,堵塞膜孔,使得传质阻力进一步增加,从而造成膜接触器吸收性能的下降.     

BF和BTF工艺去除DCM性能比较

分别以营养型缓释填料的生物过滤塔(BF)和聚氨酯小球为填料的生物滴滤塔(BTF)去除二氯甲烷(DCM)模拟废气.结果表明,采用"专属菌+综合菌"挂膜方式,BTF和BF分别在25 d和22 d内完成快速挂膜.扫描电镜结果表明,BF填料表面的菌落结构较为疏松、生物膜较薄,BTF填料表面的菌落结构致密、生物膜较厚.在DCM进口浓度100~1 500 mg·m-3、停留时间25~85 s条件下,BTF和BF对DCM均有较好的去除效果,最大去除负荷分别为22.61 g·(m3·h)-1和29.05g·(m3·h)-1.滤塔中CO2生产量与DCM降解量呈线性关系,经拟合得出BTF和BF的矿化率分别为70.4%和66.8%,且BTF矿化程度好于BF,表明滤塔内减少的DCM主要是被微生物利用降解.滤塔内DCM的降解动力学行为符合Michaelis-Menten模型,BTF和BF单位体积最大降解速率r max分别为22.779 0 g·(m3·h)-1和28.571 4 g·(m3·h)-1,气相饱和常数K s分别为0.141 2 g·m-3和0.148 6 g·m-3.     

电晕放电与络合催化联合同时去除烟气中SO_2、NO实验研究

采用电晕放电与液相络合催化协同同时去除烟气中SO2和NO,电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH、SO2和NO初始浓度以及气流量对同时去除SO2和NO效率的影响进行了实验研究.结果表明:NO去除率随着放电电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH的增加而增加,而随SO2和NO初始浓度、烟气流量的增大而减小;SO2去除率也随放电电压,水流量的增加而增加,随烟气流量的增加而下降,但溶液pH,SO2和NO初始浓度和乙二胺合钴浓度对其影响很小.溶液中加入Mn2+和尿素能分别增强SO2和NO的去除效果.最佳条件为:电压25 kV、水流量80 L·h-1,乙二胺合钴浓度0.02 mol·L-1,烟气流量1.0 m3·h-1、尿素浓度0.02 mol·L-1,Mn2+浓度为0.02 mol·L-1时,NO和SO2去除率分别可达68%和94%,对应能量消耗分别为22.2 g·k Wh-1和75.2 g·k Wh-1.     

高氨氮废水短程硝化过程中N2O释放试验研究

试验采用序批式反应器(SBR)处理高氨氮废水,逐步提高废水氨氮(NH+4-N)浓度到800 mg·L-1,通过控制曝气量实现了短程硝化.SBR周期试验表明,在低溶解氧和高游离氨等共同作用下,氨氧化菌(AOB)活性较低,导致AOB以亚硝酸盐氮(NO_2~--N)作为电子受体进行好氧反硝化,氧化亚氮(N_2O)释放因子为9.8%.静态试验控制初始NH_4~+-N为100 mg·L-1且改变曝气量(0.22~0.88 L·min~(-1))条件下,溶解氧浓度的增加能够提高硝化菌活性,N2O释放因子为0.51%~0.85%.当初始NH_4~+-N浓度为100 mg·L~(-1)且曝气量控制在0.66 L·min-1时,初始NO-2-N浓度为0~100 mg·L~(-1)对硝化菌活性影响较小,N2O释放因子为0.50%~0.71%.当溶解氧和游离氨浓度控制在适宜范围内,可维持AOB较高活性,抑制AOB发生好氧反硝化作用,降低N2O释放率.     

KrBr*准分子灯直接光解一甲胺气体

研究了正弦电源驱动的207 nm KrBr*准分子灯光解气相中的一甲胺(MA).考察了降解的影响因素(气体流速、初始浓度、输入功率),测定了灯的输入功率和辐射光谱.为了评价光解过程,对去除效率、能率、碳平衡和CO2的选择性这4个参数进行了研究.结果表明,去除率随着灯的输入功率升高、气体流速的降低以及气体初始浓度的升高而升高.能率与一甲胺初始浓度呈正相关性,输入功率为65.1 W时能率最高.输入功率升高,气体流速下降,碳平衡和CO2选择性都略有升高.当灯的输入功率为79.8 W,气体流速9.0 m3·h-1,初始浓度为2 897 mg·m-3,一甲胺去除率为56.8%,能率为185.6g·(kW·h)-1,相应的碳平衡和CO2选择性为16.8%和10.3%.最后,利用气质联用仪测定了一甲胺降解的产物,结合一甲胺的吸收光谱,推测了一甲胺的光解机制.     

用于滤膜称重的饱和氯化镁溶液恒湿系统搭建与评估

目前中国大气颗粒物污染严重,许多颗粒物测量工作使用基于滤膜采样的重量分析法,滤膜称重过程的质量保障至关重要.本文搭建了一套具有恒湿能力的滤膜平衡称重箱(1.2 m×0.6 m×0.8 m)并自制流量控制系统用于平衡和称量滤膜.通过测试空白滤膜和负载大气颗粒物的滤膜在不同相对湿度下的质量变化确定了30%~40%的平衡相对湿度并选用饱和氯化镁溶液控制称重箱内的相对湿度.用20 L·min~(-1)的干燥气通过装有饱和氯化镁溶液的恒湿箱,再将平衡后的气体通入平衡称重箱使其相对湿度达到稳定,随后用5 L·min~(-1)的流量维持.通过一个月的测试表明,系统在称重箱外相对湿度变化较大时,仍可维持称重箱内相对湿度在30.1%~34.0%之间.使用该恒湿系统称量60张滤膜,恒湿3次后称量的偏差均值不超过±0.02mg.相比于其他恒湿系统,这套系统具有简单、稳定、易于维护和成本低的特点.     

生物滴滤塔净化含低浓度苯乙烯废气的研究

利用菌丝体热解炭作为填料,采用两座相同实验室规模的生物滴滤塔,分别填装热解炭-木屑混合填料和木屑单一填料,并联操作,进行微生物净化含苯乙烯废气的实验,研究并对比了两座生物滴滤塔的净化性能.结果表明,由于热解炭具有比表面积大、孔隙率高等特点,热解炭-木屑混合作为生物滴滤塔填料,比单一的木屑填料挂膜速度快,净化效果好,停运恢复能力强.适宜操作条件为:入口气体浓度50～ 450mg·m-3,停留时间21.6～43.2 s,气液比110.7 ～55.3,净化效率92％ ～ 100％,最大去除负荷可达153.1 g·m-3· h-1.整个实验过程中,系统的压降始终维持在0～255 Pa,动力消耗小.研究发现,循环液中氨氮(NH4+-N)浓度只需能够保证微生物正常的生命活动即可,不宜过量或不足.生物滴滤塔循环液的紫外吸光度(UV254)与苯乙烯去除率具有一定的相关性,可通过测定循环液UV254,了解生物滴滤塔的运行状况.     

掺铁TiO2纳米管阵列模拟太阳光光电催化降解双酚A的研究

双酚A(BPA)是一种典型的内分泌干扰物,其处理技术的开发对环境治理和人类健康都非常重要.以氙灯为模拟太阳光光源,掺铁Ti O2纳米管阵列(Fe/TNA)为光阳极,对BPA进行光电催化降解实验研究.通过场发射扫描电镜、X射线衍射以及紫外-可见漫反射表征Fe/TNA的形貌、物相和光吸收性能.结果表明,与纯Ti O2纳米管阵列(TNA)相比,Fe/TNA光吸收边界发生红移,在可见光区的吸收增强.考察Fe掺杂量、电流密度、不同阴极材料下曝气速率等因素对光电催化降解BPA的影响.结果表明,降解反应符合准一级反应动力学方程,在以0.9 mol·L-1Fe(NO3)3浸渍改性的Fe/TNA为光阳极、钛箔为阴极,电流密度为1.15 m A·cm-2的条件下反应4 h,10 mg·L-1BPA降解率可达72.3%,反应速率常数为5.32×10-3min-1,分别是以TNA为光阳极时的1.24倍和1.52倍;曝气可提升光电催化降解BPA的效果,以钛箔为阴极,曝气速率为1.0 L·min-1和以碳布为阴极,曝气速率为0.2 L·min-1条件下降解4 h,BPA的降解率分别可达82.7%和94.1%,反应速率常数分别为7.20×10-3min-1和11.6×10-3min-1.