Geobacter sulfurreducens对汞的甲基化及其影响因素研究

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌Geobacter sulfurreducens对汞的甲基化作用及其影响因素.结果表明,G.sulfurreducens在低浓度汞溶液中能够生长,但生长受到一定程度的抑制,主要表现在菌株生长曲线迟缓期的延长.G.sulfurreducens在生长过程中能同时将溶液中无机汞转化为甲基汞,甲基化过程受多种环境因素的制约.在初始HgCl2浓度为1 mg.L-1、温度35℃、pH 6.0、0.9%盐度的厌氧环境条件下,G.sulfurreducens对汞的甲基化率可达38%.适当增加HgCl2初始浓度与盐度能提高甲基汞的转化率,但过高汞浓度和盐度会造成微生物的死亡;温度在4～35℃范围内,温度越高甲基汞转化率越高;弱酸性环境比酸性或中碱性环境更利于汞的甲基化.此外,腐殖酸和半胱氨酸等均影响甲基汞的转化效率,其中腐殖酸对汞甲基化有一定的抑制作用,而半胱氨酸有较强的促进作用.该研究为自然水体生态系统中铁还原菌参与汞甲基化的过程提供了直接证据.     

汞的甲基化研究进展

汞的甲基化是汞生物地球化学循环中的一个重要过程,并且与人类的健康有着密切联系。本文全面总结了汞的甲基化机制及其影响因素的研究进展,包括汞甲基化的主要场所、汞的生物甲基化过程、非生物甲基化过程以及影响汞甲基化的因素。并指出研究低纬度带(热带亚热带)湿地生态系统中汞的甲基化机制及其环境生态影响对汞全球循环的贡献,是今后汞研究的重要方向之一。     

微生物对甲基汞的降解作用

本世纪五十年代,日本水俣湾地区发生甲基汞中毒后,许多学者十分重视水体中无机汞甲基化的研究.六十年代末,Jensen和Jernlov首先发现淡水水系沉积物中的无机汞可转化成甲基汞.经过进一步研究证实某些微生物具有使其周围存在的汞化合物甲基     

硫酸盐对污泥高级厌氧消化过程中甲基汞迁移转化的影响

为研究污泥高级厌氧消化过程中甲基汞的迁移转化特征以及硫酸盐对污泥厌氧消化过程中汞形态迁移转化的影响,本研究以高温热水解污泥的厌氧消化为研究对象,考察了不同硫酸盐投加浓度下污泥厌氧消化过程中甲基汞的迁移转化特征.结果表明,污泥厌氧消化初期(第1～3 d)发生了汞的甲基化作用,平均甲基汞/总汞比例由0.024%(比值范围为0.019%～0.033%)增加到0.038%(比值范围为0.030%～0.048%),甲基汞净增量分别增加了3.97、 6.09、 0.17、 3.71和1.66倍,随后第3～5 d却发生了明显的汞去甲基化作用,甲基汞净增量降低了71.25%(范围为67.42%～75.10%).硫酸盐对厌氧消化初期汞的甲基化有一定的抑制,而厌氧消化后期,硫酸盐对汞甲基化影响并不明显,这与带电基团HgHS^-₂、 HgS₂^2-降低了中性汞络合物的生物有效性及铁硫化物、硫化汞等对S^2-和生物可利用态汞的固定作用有关.通过冗余分析,汞的甲基化受到多种环境因素的影响,丙酸、异丁酸和异戊酸...     

贵阳市水库中硫酸盐还原菌及铁还原菌对甲基汞分布的影响

微生物在汞的甲基化过程中起着关键作用,但关于野外微生物活动对甲基汞分布的影响研究较为缺乏.通过对贵阳市不同污染类型水库中硫酸盐还原菌(SRB)、铁还原菌(DIRB)、甲基汞(MeHg)及相应水质参数分布规律研究,探讨了水库中SRB和DIRB活动在汞甲基化及其分布中所起的作用.在水库上覆水体中,SRB与甲基汞呈显著正相关关系(r=0.398,p0.015,n=37),表明在上覆水体中,SRB为主要的汞甲基化细菌.在污染严重且差异明显的沉积物中,两种微生物对甲基汞分布的影响各不相同.在受矿山酸性废水污染的阿哈水库,由于其过高的SRB含量及其硫酸盐还原活动,导致夏季沉积物表层硫离子大量积累,严重抑制了汞的甲基化过程,使得沉积物孔隙水表层甲基汞明显低于其它两个水库,也低于阿哈水库上覆水体甲基汞含量.在红枫水库,沉积物表层适宜的SRB活动促进了汞的甲基化,硫酸盐还原物硫离子和孔隙水甲基汞存在显著相关性(r=0.674,p0.001,n=31);在百花水库,由于沉积物曾受到严重汞污染,甲基汞峰值主要受到沉积物总汞的影响,和两种微生物活动及其产物均未表现出显著相关性.     

Shewanella oneidensis MR-1对针铁矿的还原与汞的生物甲基化

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌奥奈达希瓦氏菌Shewanella oneidensis MR-1对针铁矿的异化还原及其对汞生物甲基化的影响.结果表明,S.oneidensis MR-1能溶解针铁矿,并能将溶解出的Fe3+还原成Fe2+;S.oneidensis MR-1也是一种汞甲基化细菌,能够将无机汞转化成甲基汞.铁的溶解还原作用随着初始针铁矿剂量的大幅增加而减弱,针铁矿的异化还原在一定程度内促进汞的生物甲基化.弱酸性条件比中碱性和强酸条件有利于汞的甲基化;腐殖酸在低浓度促进汞甲基化,浓度过高则会抑制汞的甲基化.     

煤炭及其灰渣中的有机汞

采用8mol/L HCl浸提,巯基棉分离法测定了煤炭及其灰渣中的有机汞并探讨了它在燃烧过程中的迁移.15个省、市、自治区煤炭中有机汞含量的平均值为0.037mg/kg,占煤中总汞的18.8%.燃煤飞灰中有机汞平均值达0.045 mg/kg,占总汞28.1%.煤炭中的有机汞在燃烧过程中部分迁移到灰渣中,并明显富集,存在着排入大气的可能性.     

微生物对汞矿区农田土壤汞甲基化的影响

为研究典型汞矿区农田土壤中汞的甲基化作用,实验以受汞污染的旱田土壤和稻田土壤为对象,分别进行灭菌,促进硫酸盐还原菌(SRB)活性处理,抑制SRB活性处理以及促进铁还原菌(FeRB)活性处理,分析非微生物作用和微生物作用对土壤甲基汞(MeHg)生成的影响.结果表明,促进SRB活性处理的土壤MeHg生成量最高,其中旱田土MeHg增量为0.15~0.38μg·kg~(-1),稻田土壤MeHg增量为1~2μg·kg~(-1);抑制SRB活性处理和促进FeRB活性处理的MeHg增量较小,最高值仅为0.025μg·kg~(-1).相比于旱田土壤,稻田土壤具有更高的汞甲基化能力,其MeHg生成量是旱田土壤的4~9倍.土壤SRB数量与MeHg生成量具有相同的变化趋势,二者具有显著的正相关性(R~2=0.57,P0.01).因此,该研究区土壤汞甲基化作用主要是微生物汞甲基化作用,且主要的汞甲基化细菌是SRB.此外,稻田是农田中MeHg生成的活跃地区,在评估和控制MeHg对人体健康危害时需要重点关注.     

渔业养殖区溶解性有机质的来源、组成及其对汞甲基化的影响

溶解性有机质（DOM）对水生环境中汞的赋存形态及转化过程具有极其重要的影响.但从更加微观的角度,如DOM的组成部分及其官能团特征等,却缺乏相关研究以阐明DOM影响汞形态转化的机制.为探究渔业养殖区来源于不同有机物（如残饵、鱼粪和底泥）的DOM各亚组分对水体中汞甲基化的影响,应用多级树脂联用技术,将渔业养殖区不同来源的DOM分离出6种亚组分,利用室内培养方式进行Hg²⁺的甲基化试验.傅里叶红外光谱分析结果表明,DOM中含有各种不同的官能团.亲水性组分主要包含羟基、羧基等极性较强的官能团;疏水性组分则包含一些无极性或者弱极性官能团如甲基、亚甲基和酚羟基等.疏水性亚组分是DOM的主要组成成分,其中又以疏水性碱性物质（HOB）为最,在有机物腐解过程中一直占有最大的比重.总体而言,疏水性有机组分对汞甲基化的促进作用显著高于亲水性有机组分;这主要是因为亲水性有机组分含有大量的羧基、羟基等官能团,可以更好地与活性Hg²⁺结合,降低甲基化反应的底物浓度,从而抑制甲基化发生.而疏水性组分对汞亲和性较弱,而且所含酚羟基以及还原性含硫基团等都可作为电子供体,从而促进汞甲基化的发生.从总体来说,在有机质腐解过程中,各种非同源有机质所形成的HOB对汞甲基化的促进作用不断增强.     

巯基棉富集-冷原子吸收法测定水体中微量有机汞和无机汞

汞及其化合物的测定是环境监测中的重要项目之一,因无机态汞和有机态汞的毒性差别很大,所以,进行分别测定十分必要。 我们参考了Nishi和Horimoto提出的用巯基棉浓缩水中痕量有机汞的程序,首次研究出用巯基棉浓缩分离某些环境样品中的有机汞和无机汞,然后用冷原子吸收分别测定的方法,该法采用同一前处理、同一分析仪器,避免了方法间的系统误差,且分离效果     

柠檬酸对三峡水库消落区土壤中汞活化及甲基化的影响

利用室内模拟实验,用不同浓度柠檬酸溶液分别浸提和培养土壤,探讨了植被根系分泌物的主要成分柠檬酸对三峡库区消落带土壤中汞活化及甲基化的影响.结果表明,添加柠檬酸后浸提液中汞含量在达到最高值之前均高于对照组(0 mmol·L~(-1)),且随柠檬酸浓度的增加而增大.0、1、2、4、5、6、8 mmol·L~(-1)浓度下最大汞溶出量随柠檬酸浓度的增加先增大而后保持稳定,分别占供试土壤总汞的1.03%、1.67%、1.99%、2.47%、2.68%、2.73%、2.73%.培养实验中,土壤甲基汞(Me Hg)含量在前3 h内基本维持稳定,随后除对照组增加缓慢外,其余组均开始上升,且上升速率随柠檬酸浓度的升高而增大.在同一培养时段内,土壤Me Hg含量及增加量随柠檬酸浓度的升高而增大.表明柠檬酸对土壤中无机汞向甲基汞的转化过程有一定的促进作用,且促进作用随着柠檬酸浓度的增加而愈加显著.     

区域水体中汞的质量平衡与生物地球化学循环

本文是几年来在蓟运河下游对汞的地球化学行为进行综合研究的结果.通过箱式模型的方法,利用质量平衡公式对各流量进行定量计算,结果表明:排入河流的汞,绝大部分很快沉积入水底沉积物中;而存在于河水中的汞,水迁移是最主要的,气迁移很少,生物迁移微乎其微.本文提出了水体中汞的生物地球化学循环模型.汞循环途径主要有两条:无机汞被生物甲基化后的生物小循环和汞在水体与大气之间的地球化学循环.这两种循环主要是由沉积物中的无机泵被生物转变成甲基汞或元素汞之后完成的.因此,存在于沉积物中的无机汞的甲基化能力与转化为元素汞的量,决定了这两种循环过程的汞通量问题.     

水相低浓度甲氰菊酯的光降解研究

菊酯类农药的大量使用,已在环境中造成残留。文章研究了汞灯和氙灯照射下较低浓度的甲氰菊酯在水相中的光降解情况,并对降解产物进行了分析测定;研究了环境水体中典型的具有光敏作用的4种无机离子(Cu2+,NO3-,Fe3+,Mn2+)和4种有机防晒剂(2,4-二叔丁基苯酚,2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚,2-羟基苯甲酸-2-乙基己基酯,4-甲氧基肉桂酸-2-乙基己酯)对甲氰菊酯光降解的影响;采用固相微萃取技术进行前处理,结合气相色谱、气相色谱-质谱联用检测技术进行了分析。结果表明:甲氰菊酯的光降解基本符合一级反应动力学规律,所选无机和有机光敏物质对水相中甲氰菊酯的光降解有着不同程度的影响:4-甲氧基肉桂酸-2-乙基己酯对甲氰菊酯有光抑制作用,其余3种防晒剂对甲氰菊酯光降解的影响趋势随着浓度的变化而变化;Cu2+能够抑制甲氰菊酯的光降解;而NO3-则会促进其光降解。研究结果为环境中菊酯类农药的降解消除提供理论依据。     

流动注射在线氢化物发生—原子荧光光谱法测定环境水样中痕量无机汞和有机汞

提出了一种流动注射在线氢化物发生—原子荧光光谱法测定水样中痕量无机汞和有机汞的分析方法。以溴化剂作为有机汞的消解剂 ,在有、无溴化剂的存在下 ,采用流动注射在线氢化物发生—原子荧光光谱法分别测定总汞和无机汞 ,差减法求出有机汞的含量。方法操作简便快速 ,灵敏度高 ,干扰少 ,经加标回收实验验证 ,回收率达 95 %～ 10 5 %。     

光氧化反应脱汞技术发展综述

燃煤电厂烟气中汞污染的控制技术研究是目前重要的环保课题之一。气相元素汞成为大气中汞污染的主要来源。文章分析了光氧化反应脱汞技术(包括光化学氧化反应和光催化氧化反应)的反应机理,认为光化学氧化反应技术脱汞均是在紫外光作用下,产生具有强氧化性的基态原子或自由基,将难以脱除的Hg0氧化为高价汞,再通过配套的电除尘器等设备将高价汞捕集,进而达到汞污染控制的目的。不同的是,在光化学氧化反应中,汞的氧化需要借助于电厂烟气中的O2、H2O等成分,而在光催化氧化反应中,反应需要在光催化剂(TiO2或TiO2负载复合物等)的催化作用下进行。阐述了光氧化反应汞脱除技术研究进展。光氧化反应脱汞技术的汞脱除率均可达到60%~70%,具备设备简单、无二次污染等优点。     

城市河流底泥中汞形态转化规律的研究

黄浦江某支流上海市区河段底泥中汞形态分布的一个显著特征是水溶态汞和酸溶态有机汞之和占很大的比例(8—18％)。通过底泥在静止河水作用下的转化试验,发现底泥中水溶态汞、酸溶态无机汞以及碱溶态汞占总汞的百分含量分别呈一级反应和二级反应的动力学规律而衰减,其它各形态汞则随时间呈指数增加,转化速率几乎均随温度升高而增大,但水溶态汞向水相的释放量甚微,不会污染水体。通过各形态含量之间的相关,发现各种汞形态最终均转化为稳定的王水溶态汞。     

烟草头孢霉F2抗氯化汞特性的研究

对抗汞真菌——烟草头孢霉F2的某些抗汞特性进行了研究。结果表明,该菌株在含500mg/L HgCl_2的土豆汁葡萄糖培养基中生长良好,其对HgCl_2的抗性与培养基的起始pH值明显相关。某些巯基化合物可促进该菌的抗汞能力。二价金属阳离子对该菌抗汞能力有不同的效应。在不同的培养基上,该菌对汞的吸收能力不同。在一定的条件下,菌体吸收的汞可释放入无汞培养液和磷酸缓冲液中。经透射电镜和扫描电镜观察表明,该菌分生孢子在萌发前明显膨胀,细胞壁、细胞核及线粒体均有不规则现象出现。     

高碘酸盐光化学降解水中PFOA研究

研究了反应气氛和TiO2对全氟辛酸(PFOA)的光化学降解行为的影响.结果表明,在254 nm紫外光照下,PFOA光解十分微弱,加入IO4-显著增强PFOA光解.与氮气气氛相比,氧气气氛对PFOA光化学降解有抑制作用.PFOA在UV/TiO2/IO4-体系中的降解效果低于在UV/IO4-体系,反应120 min时,PF...     

Photodegradation of Norfloxacin in aqueous solution containing algae

Photodegradation of Norfloxacin in aqueous solution containing algae under a medium pressure mercury lamp (15 W, λ_max = 365 nm) was investigated. Results indicated that the photodegradation of Norfloxacin could be induced by the algae in the heterogeneous algaewater systems. The photodegradation rate of Norfloxacin increased with increasing algae concentration, and was greatly influenced by the temperature and pH of solution. Meanwhile, the cooperation action of algae and Fe(III), and the ultrasound were beneficial to photodegradation of Norfloxacin. The degradation kinetics of Norfloxacin was found to follow the pseudo zero-order reaction in the suspension of algae. In addition, we discussed the photodegradation mechanism of Norfloxacin in the suspension of algae. This work will be helpful for understanding the photochemical degradation of antibiotics in aqueous environment in the presence of algae, for providing a new method to deal with antibiotics pollution.