不同高度大气颗粒物中多环芳烃的粒径分布

在天津地区20m,40m和60m三个不同高度同步采集冬季大气颗粒物中PM10样品,测定了16种多环芳烃(PAHs)含量．不同高度PM10中PAHs的含量均表现出大气颗粒物中随高度先增后降的趋势,颗粒物质量中值直径(MMD)也呈现类似规律,但PAHs总浓度的MMD则呈向上递增的趋势．不同高度PAHs的粒径分布差别不大,高分子量的PAHs主要集中在空气动力学直径Dp＜2um的细颗粒上,而Dp＞2um的粗颗粒上低分子量的PAHs相对较多．     

稻季土壤溶液中微量元素浓度对大气CO_2浓度升高的响应

利用中国稻/麦轮作FACE(Free Air Carbon-dioxide Enrichment)试验平台,研究大气CO2浓度升高(比周围大气高200μmol·mol-1)对2007年稻季各生育期不同深度土壤溶液微量元素质量浓度影响。结果表明,大气CO2浓度升高对不同深度土壤溶液微量元素质量浓度的影响在不同生育期有所差异;尽管大多未达显著水平,大气CO2浓度升高表现出增加不同层次土壤溶液微量元素质量浓度的趋势,对土壤溶液Fe质量浓度增加程度尤为明显;从整个生育期看,FACE对土壤溶液Fe质量浓度增加幅度在5、15、30、60和90cm处分别为47.6%,36.3%,7.6%,37.0%和201.8%。大气CO2浓度升高对稻田土壤溶液微量元素质量浓度的长期影响需要进一步深入研究。     

林地和湿地大气颗粒物阻滞效果研究

为了研究林地和湿地以及气象因素等对于大气颗粒物浓度的影响,于2016年5—12月在北京市奥林匹克森林公园内林地、湿地内对PM10和PM_(2.5)质量浓度以及气象数据(温度和相对湿度)进行采集。使用定量分析的方法,运用阻滞-吸附效率公式对林地和湿地阻滞率进行了比较;分析了大气不同污染背景下林地和湿地对大气颗粒物阻滞率的差异以及气象因子对大气颗粒物质量浓度的影响。研究结果表明,林地内颗粒物日变化呈现先下降后上升的趋势,13:00左右为一天之中质量浓度最低(34.6μg?m~(-3))之时,而湿地周围颗粒物日变化则在采样期间呈现下降趋势,至18:00左右质量浓度为最低(35.8μg?m~(-3))。不同空气质量等级下,林地和湿地对颗粒物的阻滞率效果不同,林地在空气质量为优时对PM_(10)和PM_(2.5)的阻滞率均最高,分别为522.7%和289.7%;湿地在空气质量等级为良时对PM_(10)的阻滞率最高(56.56%),在空气质量为重度污染时对PM_(2.5)的阻滞率为最高(74.35%)。在相同空气质量等级下,林地与湿地之间的阻滞率也存在差异:除严重污染时没有显著差异外,其余空气质量等级下林地的阻滞率显著高于湿地对大气颗粒物的阻滞率(P0.05)。此外,大气颗粒物质量浓度与气象因子之间存在显著相关性,其质量浓度与温度呈负相关,与相对湿度呈正相关。然而,阻滞率与气象因子之间没有显著相关性。研究林地与湿地的阻滞率有利于更好地配置城市中林地和湿地比率,以更加有效地改善大气环境。     

青海省瓦里关地区近十年来大气本底化学组分的变化特征

利用1994年至2005年青海省瓦里关地区连续监测的大气CO2浓度、O3总量、近地面O3浓度,以及1991年至2004年和1990年至2004年气瓶采样的大气CH4浓度和CO浓度的资料,分析了大气中化学组分近十年来的变化特征.结果表明:瓦里关地区大气中CO2浓度明显呈逐年增加的趋势,年平均增长率约为1.87μmol·mol-1·a-1,且具有明显的季节变化;大气中O3总量表现为复杂的年际变化和稳定的下降趋势;地面O3浓度具有明显的季节变化且呈缓慢的上升趋势;大气中CH4浓度也呈逐年上升的趋势;大气中CO的浓度变化不明显.     

广州市珠江隧道二噁英类化合物的含量与分布

对广州市珠江隧道中气相和颗粒态样品,以及隧道附近大气样品中的二噁英类化合物(PCDD/Fs)进行了检测.结果表明,珠江隧道中17种2,3,7,8-氯取代二苯对二噁英和二苯并呋喃(包括气相和颗粒态)的浓度范围夏季(7月)为3830.9 fg·m-3-4690.2 fg·m-3,毒性当量为193.0 fg·I-TEQ·m-3-217.0fg·I-TEQ·m-3;冬季(12月)为18600.8 fg·m-3-20388.8 fg·m-3,毒性当量为1275.4fg·I-TEQ·m-3-1392.2 fg·I-TEQ·m-3;冬季浓度远远高于夏季,隧道内冬季浓度是夏季浓度的3-4倍.环境大气样品中PCDD/Fs浓度低于隧道.同时期样品中,隧道出口、隧道中间、隧道外以及沙面公园中PCDD/Fs的浓度呈递减趋势,并且在冬季这种趋势更加明显,冬季隧道内浓度是环境大气浓度的2倍(毒性当量为5倍).加权平均后PCDD/Fs的排放因子值为1994.6 pg·km-1·辆-1(104.8 pg I-TEQ).     

我国大气背景点挥发性有机污染物的浓度水平与组成特征

2010—2011年间,在全国范围内选择具有代表性的10个大气背景点开展相关研究,对大气背景点中VOCs的浓度水平与组成特征进行了系统的分析.研究结果表明,我国大气背景点挥发性有机物浓度范围为(3.82±2.96)μg.m-3—(22.74±3.60)μg.m-3,与其它国家和地区背景点空气中VOCs浓度相比,我国背景点空气中VOCs浓度处于较低水平.在空间分布上,大气背景点空气中VOCs浓度呈现东部较高,西部较低的态势,在季节变化上,除河北承德外,山东长岛、重庆武隆、西藏曲水和青海湖4个背景点均呈现出夏季空气中VOCs浓度高于冬季的趋势,这主要是由于夏季气温高,有利于VOCs挥发的原因.初步来源分析结果表明,我国背景点大气中挥发性有机物可能主要来源于自然燃烧、大气传输和局地的污染影响.     

废旧电容器存放点多氯联苯的污染特征

采用气相色谱-电子捕获检测器测定废旧电容器存放地点附近的土壤和植物中多氯联苯(PCBs)的含量.分析了羊茅草(Festuca.L)的叶和根中PCBs的变化,应用多元线性回归方法定量判别了PCBs污染类型,进而探讨了PCBs的分布特征.结果表明,存放点PCBs污染水平较高,污染类型与Aroclor 1248相似.随着离污染点距离的增加,PCBs浓度急剧下降.污染类型逐步偏离Aroclor 1248,二氯和三氯联苯的百分比升高,四氯和五氯联苯下降.表现出水相和气相传输的作用,在一般情况下,水相传输起主导作用.另外,PCBs在羊茅草的叶和根中浓度的比值有上升的趋势.这种变化趋势和PCBs大气传输过程相关联,大气传输的贡献随着距离的增加PCBs浓度水平逐步下降而逐步显现.     

武汉市三类不同大气污染过程下大气污染物特征及潜在源区分析

为了探讨武汉市不同类型大气污染过程中大气污染物变化特征,分析对比了沙尘、秸秆燃烧和霾污染过程中大气污染物(SO2,NO2,CO,O3,PM2.5和PM10)的变化特征及其影响因素。使用HYSPLIT模式计算了不同类型污染过程中气团轨迹,并利用潜在源区贡献(potential source contribution function,PSCF)和浓度权重轨迹(concentration weighted trajectory,CWT)分析方法,揭示了武汉市不同类型污染过程中大气污染物的潜在源区分布及其贡献特性。结果表明,不同类型污染下大气污染物变化不同。沙尘天主要以PM10污染为主,平均浓度为408.8μg/m^3,是干净天的5.9倍,PM2.5/PM10仅为29%。霾过程中主要以PM2.5污染为主,平均浓度为182.8μg/m^3,是干净天的3.7倍,PM2.5/PM10为90.4%。秸秆燃烧过程中大气污染物浓度均不同程度地增加,其中PM2.5、PM10和SO2的浓度分别为100.2μg/m^3,155.4μg/m^3和23.7μg/m^3,是干净天的1.8倍,1.6倍和1.6倍。表明,不同类型污染下大气污染物的日变化不同,不同类型污染过程中大气污染物的潜在源区差异较大。沙尘期间大气污染物的主要潜在源区为安徽、河南南部、沙尘源区的内蒙古和甘肃等地区。霾过程中大气污染物的主要潜在源区为湖南东北部、湖北东部、安徽西南部、浙江西部、江西北部和河南南部。秸秆燃烧过程中大气污染物的主要潜在源区为安徽、江苏西南部和河南东南部。     

兰州市城区与背景点冬季大气气溶胶中主要无机离子的组成特征

对冬季兰州市城区和环境背景观测点的大气气溶胶样品进行了综合分析.结果显示,在同一地区的气溶胶中,细颗粒(PM10)所富集的无机离子浓度要比粗颗粒(TSP)高出7.59%-15.3%.说明水溶性离子更易在细颗粒中富集.气溶胶在受到人为污染影响后,其水溶性离子的浓度和构成也会因此发生变化.我们可以用测定同一区域内不同采样点气溶胶水溶物浓度的方法,来判断该地区大气气溶胶受污染的程度.在城区集中燃放烟花爆竹的除夕夜,气溶胶中部分水溶性离子浓度会迅速上升.上升幅度最大的是 K ,与非燃放期相比,TSP和 PM10中K 分别高出10.70倍和11.5倍.其次是NO-3, SO2-4,Mg2 ,NH 4和Cl-离子.     

土法炼焦污染区内多环芳烃大气排放、环境分布及影响

用气相色谱—质谱法对土法炼焦炉附近大气、土壤及蔬菜中致癌性多环芳烃化合物(PAH)的种类和含量进行了分析测定,得出土法炼焦炉较集中地区,大气中BaP浓度为0.024-0.184μg/m~3,土壤中为81.2—151.1μg/kg,蔬菜中为8.5—12.0μg/kg干重。在比较的基础上给出了土法炼焦对附近生态环境可能造成的影响。     

北京市夏季不同功能区气溶胶数浓度特征

利用WPS宽范围气溶胶粒径谱仪,观测了2014年北京市夏季,二环内市中心和在四环外远离市中心地区的4个不同功能区(交通区、商业区、公园风景区、文教区)大气颗粒物个数浓度的变化.结果表明:市内各功能区大气颗粒物个数浓度均较高,在不同功能区颗粒物数浓度分布中,粒径为10—500 nm的颗粒物个数明显多于粒径大于500 nm的颗粒物;在近市中心的二环内功能区,颗粒物个数浓度分布集中在50 nm和100 nm左右,呈现双峰型;在远离市中心的四环外功能区,其数浓度整体高于二环内,除奥林匹克公园区颗粒物数浓度谱呈现明显的单峰之外,各个功能区数浓度谱为双峰型,但峰值所出现的粒径范围不同.     

模拟东亚夏季风对中国东部地区大气中α-六六六(α-HCH)时空分布的影响

以中国为研究区域,利用CanMETOP模型模拟了2005年大气中α-六六六(α-HCH)浓度的变化,并分析了东亚夏季风对我国东部地区大气中α-HCH浓度时空分布的影响.模拟结果表明,6月15日-8月15日期间,东北、华北和东南地区的α-HCH平均大气浓度分别为260 pg·m~(-3),74 pg·m~(-3)和41 pg·m~(-3).大气浓度具有明显的时空分布特征,从6月15日在我国东南地区开始出现了较高的大气浓度堆集,6月24日达到最大值(259 pg·m~(-3)).在向我国北部传输过程中,7月1日在东北形成的气旋区域出现最大值(1947pg·m~(-3)).此后,东南地区的大气浓度均处于较低的水平(<50 pg·m~(-3)),而东北地区的大气浓度一直处于100-350 pg·m~(-3)之间的较高水平.分析结果表明,东亚夏季风可以将东南地区大气中的α-HCH传输至东北地区,并在东北区域堆集.     

气象条件对西安市夏季和冬季近地面大气环境污染特征影响

利用2018年1—12月西安市13个环境空气质量监测点的六项大气污染常规分析指标(PM_(10)、PM_(2.5)、O_3、SO_2、NO_2和CO)逐小时监测数据,结合气象条件(温度、相对湿度、风向、风速、大气压、光照、紫外辐射、混合层高度及大气能见度)和颗粒物样品采集,对西安市近地面大气污染物浓度特征进行分析,结果表明,西安市近地面大气污染物浓度呈现明显的季节变化特征,冬季空气污染物主要为颗粒物(PM_(10)、PM_(2.5))对应质量浓度分别为:(154.04±92.88)、(101.84±60.11)μg·m~(-3),PM_(2.5)/PM_(10)的值为0.66,夏季空气污染物主要为O_3,质量浓度为(89.07±20.62)μg·m~(-3);西安市冬季PM_(2.5)数浓度、表面积浓度、质量浓度分别为(51 890±14 619)cm~(-3)、(2 882.21±939.83)μm~2·cm~(-3)、(0.32±0.13)mg·m~(-3),PM_(10)数浓度、质量浓度、表面积浓度分别为(51 897±14 618)cm~(-3)、(3 410.50±1 060.31)μm~2·cm~(-3)、(0.86±0.29)mg·m~(-3),数浓度粒径分布集中在0.010≤d_p≤0.484μm,占总数浓度的99.13%,表面积浓度粒径分布集中在0.072≤d_p≤8.136μm,占总表面积浓度的98.32%,质量浓度粒径分布集中在0.316≤dp≤8.136μm,占总质量浓度的98.75%。颗粒物数浓度对大气能见度影响最大的3个粒径段分别为d_p=0.762μm、d_p=1.956μm、d_p=1.232μm,3个粒径段与能见度的R~2(拟合优度)分别为:0.840、0.789、0.775;西安市夏季,在近地面环境温度大于30.23℃,相对湿度小于58.09%,光照强度大于107.83 W·m~(-2),紫外辐射强度大于324.10μW·cm~(-2)时,有利于近地大气层中高质量浓度O_3((112.16±53.01)μg·m~(-3))的生成与累积。研究结果可为西安市及汾渭平原其他城市大气污染物减排、大气污染防治策略的制定提供数据支持。     

大气氮湿沉降对青山湖富营养化的影响

针对大气湿沉降氮的区域通量问题,通过2008年春、夏季对临安青山湖区湿沉降中氮素化学形态的分析,揭示了大气氮湿沉降的时间分布特征,通过估算大气氮湿沉降的输入通量,研究湿沉降对湖区水体富营养化的贡献.结果表明,春季青山湖降水总氮浓度范围为(1.30±0.02)—(9.80±0.85)mg.L-1,其中铵态氮占总氮比例最高,为40.7%,硝态氮和有机氮的比例分别为33.5%和25.8%;雨水氮浓度随着降雨强度的增大呈显著下降趋势,铵态氮和硝态氮所占的比例随着降雨的进行会逐渐升高,而有机氮的比例却有不断降低的趋势;青山湖春季大气氮沉降负荷为6.64 kg.hm-2,雨水中平均的氮浓度为(4.86±0.65)mg.L-1,严重超过了水体富营养化0.2 mg.L-1的阈值,对青山湖水生生态系统造成潜在的威胁.     

南极菲尔德斯半岛（Fildes Peninsula）和阿德利岛（Ardley Island）大气中六溴环十二烷（HBCDs）的分析

在2009—2010年南半球夏季,用大流量采样器（high-volume air sampler,HVAS）和聚胺酯泡沫（polyurethane foam,PUF）被动采样器采集了南极菲尔德斯半岛和阿德利岛6个点的大气样品,分析了HBCDs的浓度水平、异构体组成、气相-颗粒相分配和空间分布趋势.主动和被动采集大气样品中ΣHBCDs浓度（α-HBCD、 β-HBCD、 γ-HBCD的浓度）范围分别为n.d.（未检出）—2.73pg·m-3和0.41—3.39 pg·m-3,与北极和偏远地区浓度水平一致,远低于城市和工业区的污染水平. HBCDs在主动采集的颗粒相和气相中的平均比例分别为67%和33%,颗粒相以α-HBCD(57%)为主,气相以γ-HBCD(53%)为主;被动采集的PUF样品中γ-HBCD(64%)占优势.经过主动采样和被动采样的对比研究,对采样速率进行校正后,PUF被动采样器可以用于南极大气样品的采集.南极大气中HBCDs的检出,表明HBCDs具有持久性和潜在的长距离大气传输能力;南极长城站附近大气中HBCDs浓度水平略高,反映了有限的人类活动对南极环境产生了影响.     

大气中羰基化合物的研究进展

羰基化合物是大气中重要的毒性挥发性有机物.近lO年来国内外学者对大气羰基化合物进行了较多的调查和研究.文章对相关调查研究的主要发现进行了系统的综述.文献资料显示.国内的研究主要集中在北京、广州、青岛、杭州和香港.尤其是广州.在最常检测到的羰基化合物中,甲醛、乙醛和丙酮的浓度相对较高.绝大部分研究发现,羰基化合物浓度呈现市区和工业区的高于郊区或乡村的,室内的高于室外的,夏季的高于冬季的,并且有明显的日变化规律.很多研究者根据甲醛/乙醛(C1/C2)和乙醛/丙醛(C2/C3)浓度比以及不同羰基化合物间的相关性来推断羰基化合物的可能来源,这些可能来源包括汽车尾气、大气光化学反应等.但上述方法不能判断羰基化合物的准确来源及不同释放源的贡献率.作者认为,应该借助碳同位素分析方法或其他新技术来加强大气羰基化合物的释放源及其贡献率的研究.此外,大气羰基化合物在不同气候条件下的形成、反应、迁移和转化机理也值得进一步研究.     

云贵高原城市冬夏季PM_(2.5)与O_3相互作用机理——以贵阳市为例

在对环境细颗粒物进行治理的过程中,一些地区随着PM_(2.5)下降而出现O_3浓度增加的现象。分析两者的变化规律和影响因素,对云贵高原大气PM_(2.5)和O_3治理具有参考意义。利用贵阳2013—2017年PM_(2.5)与O_3监测数据及太阳辐射、温度等气象观测资料,采用对比观测方法分析大气复合污染中PM_(2.5)和O_3在不同季节相互作用的机理和变化特征。结果表明:不同气象条件下,PM_(2.5)和O_3的相互作用表现为:夏季,高浓度的O_3在较强的大气氧化条件下可促进二次颗粒物形成,增加环境中PM_(2.5)的浓度水平,两者表现为正相关(r=0.609,P0.01);冬季,较高浓度的PM_(2.5)削弱了太阳辐射,同时抑制O_3的产生,两者表现为负相关(r=-0.373,P0.01)。PM_(2.5)与O_3在不同季节的相互作用机理受温度和太阳辐射等气象因素影响,夏季光化学反应速率较高,O_3二次生成浓度相对较高,且多种污染物共存;冬季,采暖期细粒子排放增加,大气层结稳定促使PM_(2.5)在大气中累积,导致气溶胶光学厚度增大,削弱了到达地面的太阳辐射,加之贵阳冬季太阳辐射只相当于夏季的2/5,抑制了生成O_3的光化学反应,空气污染以PM_(2.5)为主。综上,贵阳大气复合污染的季节变化可由大气环境中PM_(2.5)和O_3的季节性相互作用决定。     

厦门市大气PM2.5中多环芳烃的昼夜变化特征

对厦门市冬季不同功能区大气PM2.5中多环芳烃(PAHs)的昼夜变化特征进行分析.结果表明,在检出的13种PAHs中,总浓度及其组分均呈现明显的差异.PAHs总浓度(ΣPAHs)分布在3.04-12.49ng·m-3;各功能区PAHs以菲、芘和含量相对较高,其中菲占优势,说明厦门市冬季大气PM2.5中PAHs以菲的污染为主.局部地区晚间ΣPAHs的浓度明显高于日间浓度,这可能与夜间大气混合层下降、污染物不易扩散传输、日间PAHs易光降解等有关.     

天津团泊洼地区SO_2和NO_2传输轨迹及来源识别

为研究天津清洁站点团泊洼不同季节大气污染物的污染特征和可能来源区域,利用HYSPLIT模型和全球资料同化系统(GDAS)气象数据,采取聚类方法对2012年12月—2013年11月期间抵达天津团泊洼的气团轨迹进行模拟并按不同季节分类。结合该期间NO2和SO2日均浓度监测数据,分析了不同季节气流轨迹对团泊洼污染物浓度的影响。利用潜在源贡献(PSCF)因子分析法和浓度权重轨迹(CWT)分析法分别模拟不同季节NO2和SO2潜在源的贡献作用和浓度权重轨迹。结果表明,不同方向气流轨迹对团泊洼NO2和SO2潜在源区分布的影响存在显著差异。团泊洼NO2和SO2日均最高浓度值对应的气流轨迹均集中在冬季和秋季。冬季日浓度最大值分别为115和179μg·m-3,气流主要来自团泊洼的西北方向;秋季日均浓度值分别为81和116μg·m-3,气流主要来自西北和东南方向。团泊洼NO2和SO2的PSCF与CWT分布特征类似,最高值主要集中在北京和天津周边、河北省的煤炭工业区附近,是团泊洼这2种污染物最大的潜在源区。与PSCF分析法相比,CWT分析法能定量模拟潜在源区污染物的浓度数值,而且采用CWT法模拟的各季节潜在源区均比PSCF法的模拟区域更为集中,有助于更精确确定污染物的潜在源区。     

我国10城市冬季大气颗粒物中多环芳烃污染及呼吸暴露风险评价

大气中颗粒物和多环芳烃对环境与人体健康危害较大,已引起社会各界的广泛关注。以我国10个城市2013年12月和2014年1月大气中空气动力学直径小于10μm的颗粒物(PM10)为研究对象,采用硅胶-氧化铝层析柱净化分离、气质联用仪分析的方法测定了27种多环芳烃(PAHs)的浓度水平,分析其谱分布及空间分布,并通过呼吸暴露途径估算了癌症病发增量(ILCRs)和人群归因危险度百分比(PAF)。结果表明,27种物质的总浓度为13.72~2 002 ng·m-3;在10个城市中晋中总浓度最高,厦门最低。PAHs空间污染水平呈现北方高于南方、东部沿海城市浓度相对较低的趋势。温度与总浓度有相关性。在27种PAHs中,占主导地位的单体为荧蒽(FLA,7.56%~19.8%),芘(PYR,6.72%~13.8%),艹屈(CHR,12.8%~19.6%)和苯并(k)荧蒽(Bk F,8.59%~15.5%),4者占到多环芳烃总浓度的42.1%~64.3%。根据研究区域苯并[a]芘(Ba P)人口加权浓度估算ILCRs范围为8.94×10-6~4.77×10-4,据此计算的PAFs为0.487%~13.2%,均值为3.44%,高于全国平均水平1.6%。上述研究结果为大气颗粒物中PAHs的研究提供重要的数据基础。