南京北郊大气气溶胶的吸湿性观测研究

大气气溶胶的吸湿性不仅影响气溶胶的光学特性进而影响大气能见度,并且影响气溶胶的直接和间接气候效应.本文利用加湿串联差分迁移分析仪H-TDMA,于2012年5~7月在南京地区,对40~200nm大气气溶胶粒子在不同相对湿度下的吸湿增长因子进行了观测研究.统计结果表明:在90%相对湿度下,颗粒物的吸湿增长因子GF多为双峰分布,分为GF1.15的强吸湿组分.弱吸湿组分的吸湿增长因子(GFLH)在1.10~1.14之间;对应的强吸湿组分增长因子(GFMH )范围在1.47~1.58之间变化.相同粒径下的离散程度(σ)强吸湿组大于弱吸湿组,说明强吸湿组的粒子化学成分更复杂,异质性更强.相对湿度的变化对粒子吸湿增长的影响与粒子大小及化学组分有关,爱根核模态和积聚模态粒子在相同的相对湿度下潮解点不同,硝酸铵和硫酸铵是颗粒物中的主要吸湿成分.对不同天气条件下的气溶胶吸湿性分析,发现污染期间的吸湿增长因子(GF)和强吸湿组的数目比例(NFMH)都高于清洁期间,这与当时的气象条件以及粒子的内外部混合状态相关.观测还发现气溶胶粒子的吸湿性有明显的日变化特征,白天光照所引发的光化学反应以及混合层演变而造成粒子的吸湿性较强.机动车尾气排放的黑碳等不吸湿或弱吸湿颗粒物也会因为影响颗粒物的化学成分并进而对气溶胶吸湿性产生影响.     

南京北郊春季气溶胶吸湿性分析

大气气溶胶的吸湿性对气溶胶粒子的谱分布、云凝结核形成、气候强迫、人体健康等均有重要的影响.利用吸湿性串联差分迁移率分析仪(HTDMA)在2014年4月16日~5月21日对南京北郊的大气气溶胶吸湿特性进行观测.30~230 nm气溶胶粒子在90%相对湿度下的吸湿增长观测结果表明,气溶胶粒子的吸湿增长因子平均概率分布函数(GF-PDF)呈现明显的双峰分布,即一个占主导地位的强吸湿模态,和一个相对较小但仍很明显的弱吸湿模态.对吸湿性的日夜对比分析发现,整体上白天的气溶胶粒子吸湿性大于夜间气溶胶粒子,白天强吸湿模态的粒子数目比例高于夜间,夜间气溶胶粒子的外混合程度更高.利用HYSPLIT模式对气溶胶来源分析结果表明,观测期间南京北郊主要受到3类气团的影响.其中西北大陆气团背景下爱根核模态粒子在经过大陆的长距离输送过程后,老化程度较高,吸湿性也更强.而对于积聚模态粒子,则为来自东方气团的粒子吸湿性更强,强吸湿模态粒子数目比例也较高.局地气团背景下气溶胶粒子在各粒径段都具有较高的强吸湿比例.     

天津冬季相对湿度对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响

于2013年1月连续在线观测天津城区气溶胶数浓度谱分布和大气能见度,并结合相关气象资料,探讨相对湿度(RH)对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响.结果表明,观测期间发生了4次连续雾霾天气过程, 4次雾霾天气过程对应着气溶胶粒子数浓度的连续高值,低能见度天气系高浓度气溶胶粒子和高相对湿度协同所致;随着RH增大,PN1和PN2.5-10呈增长趋势, RH>90%后,PN1和PN2.5-10有所降低,PN1-2.5则持续增长,高RH对气粒转化和气溶胶粒子的碰并聚合作用明显;气溶胶吸湿增长因子计算表明,高RH下水汽对能见度影响很大,尤其是大雾天气下其影响甚至可能超过气溶胶粒子浓度对其的影响.     

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子(GF)和云凝结核(CCN)展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪(H-TDMA)观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器(CCNC)观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径(爱根核模态和积聚模态)上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776(0.6%)cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K?hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.     

冬季南京城市大气气溶胶吸湿性观测研究

气溶胶吸湿性不仅影响颗粒物非均相化学反应过程和大气能见度,且对云凝结核形成起决定性作用.本研究运用加湿串联拆分迁移分析仪(H-TDMA)对冬季南京城市大气气溶胶吸湿性进行外场观测研究.结果表明:吸湿增长因子概率分布函数(GF-PDF)呈双峰分布,峰值分别为1.000±0.010(弱吸湿峰)和1.400±0.035(强吸湿峰);在85%相对湿度条件下,不同粒径段(40、80、110、150、200 nm)弱吸湿组粒子数目占比(NFLH)随粒径的增大从40%降低至20%,而强吸湿组粒子数目占比(NFMH)却从60%增加到80%.弱吸湿组GF-PDF离散程度(σLH)在0.04~0.05之间,而强吸湿组GF-PDF离散程度(σMH)0.1,说明强吸湿组粒子化学成分较复杂,外混合程度较高.对比各粒径段气溶胶吸湿性日变化规律发现,平均吸湿增长因子(GFmean)和NFMH均呈双峰特征,峰值分别出现在7:00和17:00左右.受夜晚边界层降低、强吸湿性组分非均相转化生成等影响,GFmean和NFMH夜间数值整体大于白天;受降水等气象条件影响,污染时段所有粒径段气溶胶的GFmean和NFMH均高于清洁时段.     

Hygroscopicity and optical properties of alkylaminium sulfates

The hygroscopicity and optical properties of alkylaminium sulfates （AASs） were investigated using a hygroscopicity tandem differential mobility analyzer coupled to a cavity ring-down spectrometer and a nephelometer. AAS particles do not exhibit a deliquescence phenomenon and show a monotonic increase in diameter as the relative humidity （RH） ascends. Hygroscopic growth factors （GFs） for 40, 100 and 150 nm alkylaminium sulfate particles do not show an apparent Kelvin effect when RH is less than 45%, whereas GFs of the salt aerosols increase with initial particle size when RH is higher than 45%. Calculation using the Zdanovskii-Stokes-Robinson mixing rule suggests that hygroscopic growth of triethylaminium sulfate-ammonium sulfate mixtures is non-deliquescent, occurring at very low RH, implying that the displacement of ammonia by amine will significantly enhance the hygroscopicity of （NH4）2SO4 aerosols. In addition, light extinction of AAS particles is a combined effect of both scattering and absorption under dry conditions, but is dominated by scattering under wet conditions.     

杭州市超细微粒数浓度和粒径分布特征

应用FMPS(fast mobility particle sizer)对杭州市城区和城郊工业园区超细微粒的数浓度及粒径分布进行现场跟踪测量,并对数据进行分析.结果表明:杭州市大气超细微粒在5～500 nm内,主要呈对数双峰分布,峰值粒径多处在10～50 nm间.城郊工业园区的平均总数浓度最高,达4.11×104 cm-3,最高值出现在中午,而城区的峰值粒径区间整体右移,表明超细微粒污染较轻.超细微粒数浓度在上午和下午的上、下班期间出现不同程度上升,夜间浓度普遍降低,但偶有波动.部分工厂有夜间工作情况,故夜晚空气质量的下降也应引起重视.      

Water uptake of multicomponent organic mixtures and their influence on hygroscopicity of inorganic salts

The hygroscopic behaviors of atmospherically relevant multicomponent water soluble organic compounds(WSOCs) and their effects on ammonium sulfate(AS) and sodium chloride were investigated using a hygroscopicity tandem differential mobility analyzer(HTDMA) in the relative humidity(RH) range of 5%–90%. The measured hygroscopic growth was compared with predictions from the Extended-Aerosol Inorganics Model(E-AIM) and Zdanovskii–Stokes–Robinson(ZSR) method. The equal mass multicomponent WSOCs mixture containing levoglucosan, succinic acid, phthalic acid and humic acid showed gradual water uptake without obvious phase change over the whole RH range. It was found that the organic content played an important role in the water uptake of mixed particles.When organic content was dominant in the mixture(75%), the measured hygroscopic growth was higher than predictions from the E-AIM or ZSR relation, especially under high RH conditions. For mass fractions of organics not larger than 50%, the hygroscopic growth of mixtures was in good agreement with model predictions. The influence of interactions between inorganic and organic components on the hygroscopicity of mixed particles was related to the salt type and organic content. These results could contribute to understanding of the hygroscopic behaviors of multicomponent aerosol particles.     

广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子的观测研究

利用环境湿度的日变化,对广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子进行了观测研究.基于反向轨迹模型HYSPLIT,将2006年7月到达广州市区的气溶胶分为海洋型、海洋/城市混合型、城市型3个类型.整个观测期间,海洋型、海洋/城市混合型、城市型气溶胶的散射吸湿增长因子f(RH=80%)的平均值分别为2.68±0.59、2.29±0.28、2.04±0.28.经验公式f(RH)=1+a(RH/100)b能够较好地拟合3种类型的气溶胶散射吸湿增长因子,海洋型、海洋城市混合型、城市型气溶胶的散射吸湿增长因子的拟合经验参数a分别为4.92、3.26、2.06,经验参数b分别为5.04、3.85、3.60.     

南京冬季大气气溶胶粒子谱分布及其对能见度的影响

2009年11～12月采用宽范围气溶胶粒径谱仪（WPS）、自动气象站和能见度仪等高分辨率仪器对南京北郊气溶胶粒子的谱分布特征与气象因子的关系及其对大气能见度的影响进行研究.结果表明,数浓度谱呈双峰分布,主峰集中在0.04～0.1μm;质量浓度谱的2个主峰位于0.5～0.7μm和2.7μm左右;表面积谱的2个主峰分别位于...     

夏收时段农村大气亚微米颗粒物数浓度分布特征

为了从源区的角度研究华北平原夏收时段大气亚微米颗粒物粒径谱分布,采用扫描电迁移率粒径谱仪,于2017年6月对华北平原典型农村点位亚微米颗粒物数浓度进行连续观测.结果表明,观测期间大气亚微米颗粒物粒径分布主要集中在小于300nm处,平均数浓度为28371cm^-3.不同模态颗粒物数浓度分布差异明显,核模态（< 20nm）呈线性分布,爱根核模态（20~100nm）呈多项分布,积聚模态（>100nm）呈对数分布.48h后向轨迹聚类结果表明,观测点位气团受其东部的江苏省、山东省和安徽省生物质燃烧传输影响时,颗粒物总数浓度增加66.7%.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹法,表明潜在源区为观测点位以东的区域,且以粒径小于100nm的颗粒物为主.     

基于观测的大气气溶胶散射吸湿增长因子模型研究 ——以2006 CAREBeijing加强观测为例

在2006年北京加强观测期间,以颗粒物－液体转换采集系统(PILS)测量的气溶胶各可溶性离子组分的质量浓度、颗粒物分级采样器(MOUDI)测量的各可溶性离子组分及有机碳(OC)、碳黑(EC)的分级质量谱分布为基础,对离子组分的可能存在形态进行判断,计算了化学组分质量浓度及各化学物种的粒径数谱浓度;利用Mie模型及各化学物种的密度、折射率、吸湿粒径增长因子等参数计算得到外混、内混的粒子群在干燥状态、不同相对湿度下的散射系数,最终计算得到不同化学组分外混、内混状态下的散射吸湿增长因子;将模型模拟的气溶胶散射吸湿增长因子与观测得到的该因子进行对比,发现模拟值与观测值能够在一定误差范围内吻合,实现了该因子的闭合实验.     

实验室发生纳米气溶胶吸湿性表征

气溶胶吸湿特性对于灰霾的形成、气溶胶对气候变化的影响及人体健康效应具有重要意义. 采用加湿迁移差分分析(HTDMA)法,对实验室发生的8种纳米级无机和有机气溶胶进行吸湿特性定量表征,从而判定影响气溶胶吸湿特性的主要因素. 结果表明,NaCl和(NH₄)₂SO₄气溶胶的潮解点为相对湿度(RH)75%±2%,与理论计算结果相接近,说明测试系统具有一定的可靠性. 对以往研究较少的NaNO₃,CaCl₂,CaSO₄,合成海盐,乙二酸和己二酸气溶胶的测试表明,NaNO₃,CaCl₂以及合成海盐气溶胶随RH的升高粒径逐渐增大;合成海盐气溶胶在RH为86%时吸湿性生长因子(Gf)达到1.80;CaSO₄,乙二酸和己二酸气溶胶随着RH增大未见明显吸湿增长. 通过扫描电镜分析了8种化合物气溶液在不同RH下的形态特征,为掌握各种化学组分对气溶胶吸湿特性的影响提供了微观形态分析的依据.      

免疫进化算法反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子

通过对大气消光系数进行组分分解,并借助米散射理论,构建了以均匀混合气溶胶吸湿增长因子为唯一变量的目标函数.进一步利用免疫进化算法优化该目标函数,提出了一种针对均匀混合气溶胶吸湿增长因子的反演算法.基于成都市2017年10~12月浊度计,黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度,相对湿度RH和NO₂质量浓度）,评估了算法的性能及其适用性.结果表明：对所有测试样本而言,反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子的免疫进化算法均能快速收敛到全局最优解.建立了成都地区秋冬季均匀混合气溶胶吸湿增长模型,该模型显著提升了环境条件下气溶胶散射系数的模拟精度,其模拟值与实测值之间的平均相对误差仅为12.7%.该反演算法的普适性可为气溶胶吸湿性及其辐射强迫效应的后续研究提供算法保障.     

空气及蚊香燃烧产生的亚微米气溶胶的粒径谱

蚊香烟雾是一类常见的影响人类健康的气溶胶。利用高分辨的静电扫描粒径谱仪,研究了实验室内外空气及室内蚊香燃烧产生的亚微米气溶胶(14～723nm)的粒径分布特征及衰减情况。实验表明,实验室内、外亚微米气溶胶的数浓度分别在1.09×104～4.45×104cm-3,1.15×104～3.56×104cm-3范围内。蚊香燃烧产生的亚微米气溶胶的数量中值粒径、表面积中值粒径及体积中值粒径分别为80nm、148nm和230nm。点燃蚊香15min产生的气溶胶恢复到背景水平需要1～2h。     

基于化学组分参数化的大气气溶胶吸湿性特征

为了探讨大气气溶胶的吸湿性特征,基于观测气溶胶化学组分,计算了吸湿性参数κ.首先,通过PCA分析法,得到了对吸湿性参数κ贡献率较大的化学因子;其次,基于K?hler公式与ZSR混合理论,对各化学组分加权得到各时刻对应的吸湿性参数κchemical;最后,基于κ-K?hler理论,讨论κchemical与其相关性,并通过...     

成都地区气溶胶散射吸湿增长因子双变量模型

基于成都市2017年10～12月逐时的“干”气溶胶散射系数和吸收系数观测数据,结合该时段同时次的能见度（V）、相对湿度（RH）以及二氧化氮（NO₂）监测资料,利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子,并探究了气溶胶散射吸湿增长因子单变量f（RH）模型的适用性及其改进方案.结果表明：幂函数、二次多项式、幂指函数形式的f（RH）模型在低RH条件下（RH<85%）均能很好地模拟气溶胶散射吸湿增长因子随RH的变化特征,但在高RH条件下（RH>85%）的模拟值会出现较大的偏差.黑碳质量浓度（C_BC）是影响气溶胶散射吸湿增长因子的另一关键变量,二者之间满足非线性关系.以RH和C_BC为自变量构建了气溶胶散射吸湿增长因子双变量f（RH,C_BC）模型,模型计算值和实测值之间的决定系数R²为0.763,平均相对误差MRE为14.28%.双变量模型f（RH,C_BC）的应用显著改善了气溶胶散射消光系数的模拟效果.     

不同粒径大气颗粒物中多环芳烃的含量及分布特征

采集了北京城乡结合部与郊区2003年4个季节的不同粒径大气颗粒物样品 ,运用GC/MS分析了其多环芳烃组成 .结果表明 ,17种PAHs总量为 0.84～15.223ng/m³,城乡结合部含量是郊区的1.07～6.60倍 .PAHs总量的季节性变化表现为冬季>秋季>春季>夏季,且随颗粒物粒径减小,含量逐渐增大,大约有68.4%～84.7%的PAHs吸附在≤2.0μm颗粒上.2～3环PAHs呈双峰型分布,4～6环PAHs呈单峰型分布 ,PAHs分子量越大 ,MMD值越小 ,燃煤取暖与低温是导致冬季PAHs污染增高的主要因素.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

Effect of short-term regional traffic restriction on urban submicron particulate pollution

During the 2013 and 2015 Lanzhou International Marathon Events(LIME1 and LIME2),the local government made a significant effort to improve traffic conditions and air quality by implementing traffic restriction measures. To fill the gap in information on the effect of short-period(several hours)traffic control on urban air quality,submicron particle size distributions and meteorological data were measured simultaneously during June 2013 and June 2015 in urban Lanzhou. The number and surface area concentrations of particles in the100–200 nm range declined by 67.2% and 65.0% for LIME1 due to traffic control,while they decreased by 39.2% and 37.1% for LIME2. The impact of traffic restriction on air pollution near the sampling site lagged behind the traffic control period for LIME2. In addition,the effect of traffic restriction on air pollution near the sampling site was dependent on the distance between the relative orientation of the sampling site and traffic-restricted zones,as well as meteorological conditions such as wind direction. The influence of traffic restrictions on the particle concentrations differed for different particle sizes. The size range most affected by traffic restriction was 60–200 and 60–300 nm for number and surface area concentrations in the urban environment,respectively,while for the particle volume concentration it was the 100–600 nm range. This study will provide a basis for implementation of future urban traffic-induced particulate pollution control measures.