有机酸强化Fe(Ⅲ)还原介导的Shewanella oneidensis MR-1降解磺胺甲噁唑

在实验室条件下,研究了Shewanella oneidensis MR-1对磺胺甲噁唑（Sulfamethoxazole,SMX）的降解特性以及低分子有机酸强化Fe（Ⅲ）还原介导的S.oneidensis MR-1对SMX的降解.结果表明,S.oneidensis MR-1对不同浓度SMX的降解能力与体系中的有机酸和Fe（Ⅲ）密切相关.低浓度SMX对其生长影响不大,高浓度时细菌生长则受到抑制,进而抑制SMX的降解率.当低分子有机酸单独加入体系后,S.oneidensis MR-1对SMX的最大降解率为58.5%;Fe（Ⅲ）单独加入体系后,S.oneidensis MR-1对SMX的最大降解率为67.6%.此外,当柠檬酸和Fe（OH）₃同时加入体系后,S.oneidensis MR-1对SMX生物降解和铁还原作用促进效果最显著,培养5 d后SMX降解率为90.3%.最后,采用液相色谱-质谱联用仪（LC-MS）对SMX的降解中间产物进行了分析,推测SMX的可能降解途径是由S-N键断裂引起的.本研究以期为地下水污染场地修复提供理论依据.     

稻田NO3-还原耦合As(III)氧化过程及微生物群落特征

以华南稻田土壤为研究对象通过构建微宇宙体系,研究了淹水稻田自养硝酸盐还原耦合As（III）氧化过程及其微生物群落结构组成.结果表明,NO₃^-的添加促进了稻田土壤中As（III）的氧化,在未添加NO₃^-的处理（Soil+As（III））以及灭菌处理（Sterilized soil+As（III）+NO₃^-）中As（III）未发生明显的氧化;在Soil+As（III）+NO₃^-处理中,NO₃^-有少量被还原,而在Soil+NO₃^-处理中,NO₃^-没有被还原.通过16S rRNA高通量分析在NO₃^-还原耦合As（III）氧化体系中微生物群落结构特征,在Soil+As（III）+NO₃^-处理中shannon指数相对较低为8.19,土壤微生物群落多样性降低,其中在门水平上主要优势菌群为变形菌门Proteobacteria（33%）、绿弯菌门Chloroflexi（11%）、浮霉菌门Planctomycetes（12%）;在属水平上主要的优势菌属为Gemmatimonas（7.4%）以及少量的Singulisphaera、Thermomonas、Bacillus.NO₃^-的添加能够促进稻田土壤中自养As（III）氧化,并且影响着稻田土壤中微生物群落组成.     

Effect of Fe（Ⅲ） on the bromate reduction by humic substances in aqueous solution

Humic substances are ubiquitous redox-active organic compounds of environment. In this study, experiments were conducted to determine the reduction capacity of humic acid in the man-ix of bromate and Fe（Ⅲ） solutions and the role of Fe（Ⅲ） in this redox process. The results showed that the humic acid regenerated Fe（Ⅱ） and reduced bromate abiotically. The addition of Fe（Ⅲ） could accelerate the bromate reduction rate by forming humic acid-Fe（Ⅲ） complexes. Iron species acts as electron mediator and catalyst for the bromate reduction by humic acid, in which humic acid transfers electrons to the complexed Fe（Ⅲ） to form Fe（Ⅱ）, and the regenerated Fe（Ⅱ） donate the electrons to bromate. The kinetics study on bromate reduction further indicated that bromate reduction by humic acid-Fe（Ⅲ） complexes is pH dependent. The rate decreased by 2-fold with the increase in solution pH by one unit. The reduction capacity of Aldrich humic acid was observed to be lower than that of humic acid or natural organic matter of Suwanne River, indicating that such redox process is expected to occur in the environment.     

苦杏仁酸、苹果酸、乳酸对Cr(VI)还原作用的比较

不同温度和pH条件下,通过批式试验研究了苦杏仁酸、苹果酸、乳酸还原Cr(VI)的反应速率.结果表明,这3种α-OH酸还原Cr(VI)的能力表现为:苦杏仁酸>苹果酸>乳酸.苦杏仁酸对Cr(VI)的还原作用受pH变化的影响较大,而乳酸受温度变化的影响较大.同时研究了Mn(II)对3种α-OH酸还原Cr(VI)反应速率的影响.结果表明,Mn(II)对3种α-OH酸还原Cr(VI)均有催化作用,其中对苦杏仁酸表现更为明显.     

苦杏仁酸、苹果酸、乳酸对Cr(VI)还原作用的比较

不同温度和pH条件下,通过批式试验研究了苦杏仁酸、苹果酸、乳酸还原Cr(Ⅵ)的反应速率.结果表明,这3种α-OH酸还原Cr(Ⅵ)的能力表现为:苦杏仁酸＞苹果酸＞乳酸.苦杏仁酸对Cr(Ⅵ)的还原作用受pH变化的影响较大,而乳酸受温度变化的影响较大.同时研究了Mn(Ⅱ)对3种α-OH酸还原Cr(Ⅵ)反应速率的影响.结果表明,Mn(Ⅱ)对3种α-OH酸还原Cr(Ⅵ)均有催化作用,其中对苦杏仁酸表现更为明显.     

Bacterial reduction and release of adsorbed arsenate on Fe(Ⅲ)-, Al- and coprecipitated Fe(Ⅲ)/Al-hydroxides

Mobilization of arsenic under anaerobic conditions is of great concern in arsenic contaminated soils and sediments. Bacterial reduction of As(V) and Fe(Ⅲ) influences the cycling and partitioning of arsenic between solid and aqueous phase. We investigated the impact of bacterially mediated reductions of Fe(Ⅲ)/Al hydroxides-bound arsenic(V) and iron(Ⅲ) oxides on arsenic release. Our results suggested that As(V) reduction occurred prior to Fe(Ⅲ) reduction, and Fe(Ⅲ) reduction did not enhance the release of arsenic. Instead, Fe(Ⅲ) hydroxides retained their dissolved concentrations during the experimental process, even though the new iron mineral-magnetite formed. In contrast, the release of reduced As(Ⅲ) was promoted greatly when aluminum hydroxides was incorporated. Thus, the substitution of aluminum hydroxides may be responsible for the release of arsenic in the contaminated soils and sediments, since aluminum substitution of Fe(Ⅲ) hydroxides universally occurs under natural conditions.     

Fe(II)、Fe(III)对砷与不同分子量腐植酸络合性能的影响

以腐植酸（HA）代表天然有机质,采用平衡透析和超滤的方法研究铁离子（Fe （II）、Fe （III））对不同分子量HA与砷离子（As （V）、As （III））络合作用的影响,并利用红外光谱（FT-IR）表征其络合特征.结果发现,Fe （II）和Fe （III）均能增强HA络合As能力,且对As （V）络合能力的增强作用大于As （III）;pH值显著影响HA络合As能力;溶解性有机碳（DOC）浓度由5mg/L增大到200mg/L,As络合百分比随之增加,此时HA-Fe （III）络合As （III）百分比最大,为24.55%;初始As浓度由10μg/L增加1000μg/L,As络合百分比随之降低,其中HA-Fe （III）络合As （III）百分比最低,为3.11%.相同环境条件下,分子量>100kDa络合As百分比最大,其中HA-Fe （II）络合As （III）的百分比最高为26.43%;分子量小于10kDa的HA络合As百分比明显高于其他分子量的HA.Fe的增强作用主要源于Fe与羧基形成桥梁再与As络合形成三元络合物.     

不同Fe(III)对活性污泥异化铁还原及除磷影响研究

以SBBR反应器活性污泥作为铁还原菌菌种来源,采用兼性厌氧/严格厌氧恒温培养试验,投加不同Fe(III)考察各条件下的异化铁还原能力,同时比较对磷的去除效果.结果表明:2种条件下Fe(III)还原能力具有较好的一致性,依次为:Fe(OH)3>氧化铁皮>青矿>红矿,其中严格厌氧条件下较好.同时,除磷效果与其呈正相关,富集培养至7d, Fe(OH)3及氧化铁皮体系出水磷浓度均达到2mg/L以下,之后继续降低,最终达到0.5mg/L以下.结合异化铁还原除磷机理,可以证明,不同Fe(III)表面吸附作用对TP的去除贡献较小,其主要作用为铁还原菌驱动下的化学沉淀去除.     

Al(III)对糖浆溶液中有机还原物质还原六价铬的影响

通过批实验研究了Al(III)对糖浆溶液化学还原六价铬反应的影响,揭示了不同条件下Al(III)对六价铬还原反应动力学的影响.结果表明:Al(III)能够促进糖浆溶液还原六价铬反应进行;其作用机制是Al(III)与糖浆溶液中有机还原物质及Cr(VI)反应形成三者的络合物,降低糖浆中多酚等有机还原物质还原Cr(VI)的反应活化能,提高六价铬还原反应速率.Al(III)存在时,该六价铬还原反应符合准一级动力学反应; pH 2.0,2.5,3.0,3.5时,添加Al(III)的实验组中六价铬反应速率常数比对应的空白对照组中反应速率常数分别增加了0.0251,0.0139,0.0058, 0.0048h-1.添加Al(III)前后反应体系中六价铬还原的反应活化能(Eа)分别为66.38,62.80kJ/mol.当糖浆浓度不足时,Al(III)能够提高糖浆溶液还原六价铬的反应去除率.     

不同来源堆肥腐殖质还原菌异化铁还原能力评估与调控

通过富集不同来源堆肥过程中的腐殖质还原菌,并分析比较其异化铁还原能力差异,发现其电子转移能力从大到小依次为：蛋白类>纤维素类>木质素类.相关性分析表明,Leucobacter、Clostridium sensu stricto和Sporosarcina是极显著影响异化铁还原的腐殖质还原菌属.利用冗余分析探究关键腐殖质还原菌与堆肥过程微环境因子的响应关系,结果发现可溶性有机氮是影响这些关键腐殖质还原菌变化的主要微环境因素.在此基础上,基于堆肥微环境因子与关键腐殖质还原菌菌群结构之间的响应关系,提出一种促进异化铁还原相关的腐殖质还原菌生长的调控方法.本研究可以深入了解堆肥中影响腐殖质还原菌群落的关键因素,而且对于环境中污染物生物地球化学循环也具有重要的生态学意义.     

铜绿假单胞菌负载Fe(III)对水中六价铬的生物吸附性能研究

采用原位沉积技术将Fe（Ⅲ）负载于铜绿假单胞菌（Pseudomonas aeruginosa,简称Pa）表面制备了Fe（Ⅲ）与细菌的复合体（Fe-Pa）,研究了Fe-Pa对水溶液中Cr（VI）的吸附特性,探讨了最佳合成条件、Fe-Pa投加量、溶液pH值、时间和Cr（VI）初始浓度等因素对Cr（VI）吸附效果的影响,同时利用SEM、FT-IR、XPS和Zeta电位对Fe-Pa进行表征分析.吸附实验结果显示,Fe（Ⅲ）浓度为600 mg·L^-1、细菌投加量为0.5 g·L^-1制备的Fe-Pa效果最佳;Fe-Pa去除Cr（VI）适宜于酸性条件进行;Fe-Pa对Cr（VI）的吸附速率较快,60 min内可达到吸附平衡,为自发的吸热吸附,且符合准二级动力学和Langmuir等温模型.表征结果表明,Fe（Ⅲ）成功地负载到铜绿假单胞菌上,为吸附Cr（VI）提供更多的活性位点,主要机制为静电吸附作用、络合作用和还原作用.经过4次吸附/再生后,Fe-Pa对Cr（VI）的吸附能力仍在72%以上,表明Fe-Pa具有较好的重复使用性.     

长江流域植物和土壤的木质素特征

为探讨长江流域中植物和土壤的木质素特征,应用碱性氧化铜分解-气相色谱检测法对长江流域的典型植物和土壤样品中的木质素进行了测定分析.结果表明,长江流域植物具有较宽的C/V和S/V范围,可以区分出单子叶和双子叶植物、湿生和非湿生植物;长江流域土壤则呈现出中下游地区较上游地区有机碳中木质素含量较高且降解程度较小的趋势,南北支流的差异主要表现在南支土壤中有机碳含量(OC)较高、碳同位素比值δ13C较高且木质素含量较高.与世界其它地区相比,长江流域的植物和土壤的木质素特征具有明显的流域自身特征,这些特征为探讨陆源有机物自长江向东海陆架输送和埋藏等科学问题提供更可靠和更丰富细致的背景信息.     

三价铁促进生物氧化锰稳定土壤砷的效果和机制

通过室内模拟实验,研究了三价铁对生物氧化锰（BMO）稳定化砷污染土壤的促进效果与作用机制.实验结果表明：三价铁的添加提高了BMO对土壤中砷的稳定化效率,当三价铁以质量分数百分比（以Fe计）为0.5%、1%、2%和4%添加时,砷的稳定化效率由单独BMO处理的63.02%增加至86.04%、93.86%、96.56%和97.98%;由连续提取实验结果可知,添加三价铁能够促进土壤中砷的结合形态由可交换态、专属吸附态向无定型铁锰结合态和结晶型铁锰结合态转变,增强土壤中砷的稳定化作用;风险分析进一步表明添加三价铁后砷的环境风险由中风险转变为低风险;矿物晶体结构分析表明,添加三价铁后土壤中出现水铁矿、纤铁矿等次生铁氧化物,这些铁氧化物对土壤中砷有良好的吸附固定能力.总体而言,三价铁的存在能够提高BMO对砷污染土壤的稳定化效率,但三价铁的添加量不宜过高,否则会引起土壤酸化问题.     

Cr(VI) reduction capability of humic acid extracted from the organic component of municipal solid waste

The capacity of humic acid extracted from organic waste (HAw) to reduce Cr(Ⅵ) was tested at pH 2.5,4 and 6 and compared with coal-derived humic acid (HAc).HAw was more effective than HAc in reducing Cr(Ⅵ).The kinetics of Cr(Ⅵ) reductions depended strongly on pH.The calculation of the apparent rate coefficients indicated that HAw was more efficient at reducing Cr(Ⅵ) than HAc,but was also more efficient than HAs from soil and peat.The reduction capability of HAs depends on the type of functional groups (i.e.,thiols and phenols) present,rather than the free radicals.HAw was more efficient at reducing Cr(Ⅵ) than HAc because more reactive phenols were present,i.e.,methoxy-and methyl-phenols.     

Dissimilatory reduction of FeIII (EDTA) with microorganisms in the system of nitric oxide removal from the flue gas by metal chelate absorption

In the system of nitric oxide removal from the flue gas by metal chelate absorption, it is an obstacle that ferrous absorbents are easily oxidized by oxygen in the flue gas to ferric counterparts, which are not capable of binding NO. By adding iron metal or electrochemical method, Fe^Ⅲ (EDTA) can be reduced to Fe^Ⅱ(EDTA).However, there are various drawbacks associated with these techniques. The dissimilatory reduction of Fe^Ⅲ(EDTA) with microorganisms in the system of nitric oxide removal by metal chelate absorption was investigated. Ammonium salt instead of nitrate was used as the nitrogen source, as nitrates inhibited the reduction of Fe^Ⅲ due to the competition between the two electron acceptors. Supplemental glucose and lactate stimulated the formation of Fe^Ⅱ more than ethanol as the carbon sources. The microorganisms cultured at 50~C were not very sensitive to the other experimental temperature, the reduction percentage of Fe^Ⅲ varied little with the temperature range of 30-50℃.Concentrated Na2 CO3 solution was added to adjust the solution pH to an optimal pH range of 6-7. The overall results revealed that the dissimilatory ferric reducing microorganisms present in the mix-culture are probably neutrophilic, moderately thermophiUc Fe^Ⅲ reducers.     

Dissimilatory reduction of Fe~III (EDTA) with microorganisms in the system of nitric oxide removal from the flue gas by metal chelate absorption

IntroductionThecombustionoffossilfuelsgeneratesSO2 andNOxpollutantswhichcauseairpollutionandacidrain .Existingfluegasdesulfurization(FGD)scrubbersinvolvelimestoneprocesses,whichareefficientforcontrollingSO2 emission ,butareincapableofremovingalmostwater i…     

腐植酸中不同分子量组分与As(Ⅲ)的络合性能

采用超滤方法将腐植酸（HA）分成5个不同分子量组分,利用平衡透析法研究HA中不同分子量组分与As（III）的络合特征和作用机理,计算络合过程的条件分配系数、表观稳定常数.结果表明,腐植酸组分的分子量对HA与As（III）的络合过程有显著的影响,当分子量小于10kDa时,HA与As（III）络合能力明显强于其他条件.其中羧基和酚羟基在HA与砷络合中起重要作用,为主要络合位点.采用Scatchard分析和双位点配体模型对络合结果进行拟合,发现HA中不同分子量组分和As（III）的络合过程中均存在强和弱2种络合位点.     

腐植酸中不同分子量组分与As(Ⅲ)的络合性能

采用超滤方法将腐植酸（HA）分成5个不同分子量组分,利用平衡透析法研究HA中不同分子量组分与As（III）的络合特征和作用机理,计算络合过程的条件分配系数、表观稳定常数.结果表明,腐植酸组分的分子量对HA与As（III）的络合过程有显著的影响,当分子量小于10kDa时,HA与As（III）络合能力明显强于其他条件.其中羧基和酚羟基在HA与砷络合中起重要作用,为主要络合位点.采用Scatchard分析和双位点配体模型对络合结果进行拟合,发现HA中不同分子量组分和As（III）的络合过程中均存在强和弱2种络合位点.     

海拔梯度上川西高山土壤溶解性有机质(DOM)光谱特征

采用三维激发发射矩阵荧光光谱、平行因子分析（EEM-PARAFAC）和荧光区域积分方法（FRI）,研究川西高原3200~4000m高寒土壤DOM特征及其在海拔梯度上变化规律.结果表明,高寒土壤DOC含量为0.47~0.81g/kg,随着海拔梯度的升高而呈增加趋势,表层土中含量多高于亚表层土;土壤中DOM组分均呈5个组分,即芳香蛋白类物质I（酪氨酸类,Peak I）、芳香蛋白类物质II（BOD₅,Peak II）、富里酸类（Peak III）、微生物代谢产物（色氨酸类,Peak IV）和腐殖酸类（大分子腐殖酸,Peak V）;高山土壤DOM中以富里酸类有机质和腐殖酸类有机质组分为主,FRI值均随着海拔的升高而降低..川西高山土壤DOM荧光特征参数（荧光指数FI、自生源指数BIX、腐殖化指数HIX、新鲜度指数β：α）表明,土壤DOM的稳定性随着海拔升高而降低,生物有效性随着海拔升高而升高.因此,气候变暖可能将导致高海拔土壤DOM分解加剧而含量降低,但稳定性升高.     

牛粪发酵沼液DOM与Fe (III)离子络合机制研究

采用荧光光谱、红外光谱、平行因子（PARAFAC）分析及二维相关光谱（2D-COS）分析来解释Fe （III）与牛粪发酵DOM的络合异质性及机制.结果表明,PAFAFAC能够识别6个荧光组分,包括类蛋白（C2）、类富里酸（C1）、类腐殖酸（C4、C5）、类蛋白与类富里酸和类腐殖酸结合的荧光组分（C3、C6）.2D-SYS-COS分析仅能识别类蛋白和类富里酸荧光物质,DOM中类蛋白荧光为主要的荧光组分.2D-COS分析表明,在334nm处的类富里酸荧光组分优先与Fe （III）离子发生络合作用,络合次序为334nm→306nm.DOM中能够优先与Fe （III）发生络合作用的为仲铵盐-NH₂基团,各官能团组分与Fe （III）发生络合作用次序为2265→2771→1528→1310→1805→1479cm^-1.双对数模型计算结果表明牛粪发酵沼液DOM能够与Fe （III）形成高化学稳定性的络合物,其络合常数在4.34~7.03之间,研究结果能够为沼液施用土壤金属离子的形态分布和迁移转化提供理论指导.