陶粒负载纳米TiO2催化臭氧化降解水中微量硝基苯

制备了以陶粒为载体的纳米二氧化钛催化剂,并以硝基苯为稳定性有机污染物的目标降解物,研究了其对臭氧化的催化性能,对影响催化效果因素及降解机理进行了探讨.实验对不同温度条件下烧结的催化剂催化臭氧化有机物能力进行了比较,使用SEM进行表征,确定最佳烧结温度.通过改变催化剂投量、硝基苯初始浓度、pH值、添加不同浓度自由基抑制剂和催化剂重复使用实验等,表明在700℃温度下烧结的催化剂具有最大催化活性;硝基苯臭氧化反应中主要氧化剂为羟基自由基,其降解反应为一级反应;硝基苯的去除率随催化剂投量增加而增大;在pH为10时催化剂具有最好的催化效果,对硝基苯的去除率为46.5%;催化剂连续3次重复使用性能良好.     

陶粒负载纳米TiＯ2催化臭氧化降解水中微量硝基苯

制备了以陶粒为载体的纳米二氧化钛催化剂,并以硝基苯为稳定性有机污染物的目标降解物,研究了其对臭氧化的催化性能,对影响催化效果因素及降解机理进行了探讨.实验对不同温度条件下烧结的催化剂催化臭氧化有机物能力进行了比较,使用SEM进行表征,确定最佳烧结温度.通过改变催化剂投量、硝基苯初始浓度、pH值、添加不同浓度自由基抑制剂和催化剂重复使用实验等,表明在700℃温度下烧结的催化剂具有最大催化活性;硝基苯臭氧化反应中主要氧化剂为羟基自由基,其降解反应为一级反应;硝基苯的去除率随催化剂投量增加而增大;在pH为10时催化剂具有最好的催化效果,对硝基苯的去除率为46.5%;催化剂连续3次重复使用性能良好.     

非热平衡等离子体过程萘的降解

应用电晕放电自由基簇射技术,对放电电压、初始浓度和催化剂对萘降解特性的影响进行了研究,分析了萘的降解产物和降解途径.结果表明,放电电压的增加有助于萘的降解率的提高.萘初始浓度的增加降低了萘的降解率,但提高了萘的脱除量.对于初始浓度17mg/m³的萘,14kV放电电压下能达到70%的降解率.MnO₂和Fe₂O₃催化涂层均能促进萘的降解,且MnO₂的催化活性要高于Fe₂O₃.在湿电极气下,催化涂层对萘降解的促进作用比干电极气更加显著.萘的降解产物主要是CO₂,但是由于氧化反应的不完全性,也有少量的CO以及小分子有机物生成.     

吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究

以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、AgMn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,AgMn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性.     

液相脉冲高压放电催化降解二甲基亚砜的研究

研究了液相脉冲高压放电Fenton催化对二甲基亚砜(dimethyl sulfoxide,DMSO)的降解.自制了脉冲上升前沿400 ns、放电重复率96.2 Hz、峰值电压20 kV的脉冲高压系统,它驱动液相高压放电发生.对脉冲高压电极侧壁做了绝缘以考察新型电极对单脉冲功率的影响.溶液电导率对液相高压放电H2O2产率和DMSO降解的影响及Fe(Ⅱ)和O2流量对液相高压放电DMSO降解的影响进行了考察,对液相高压放电Fenton催化降解DMSO的产物浓度、产物选择性随高压放电时间的变化也进行了研究.结果表明,新型电极的单脉冲功率随电导率增加有一极限值;溶液电导率和O2流量对DMSO降解起阻碍作用;Fe(Ⅱ)对DMSO降解起Fenton催化作用;液相高压放电Fenton催化降解DMSO的降解率在高压放电45min时为80%,可生化性至少提高32%~48%,最大能量效率按G37%计为0.008 7 mol/(kW.h).并对DMSO降解机制做了探讨.本研究显示了液相等离子体联用催化剂处理有机污染物的良好效果.     

活性炭负载TiO2催化剂对直接耐酸大红4BS溶液的光催化降解研究

采用溶胶-凝胶法制备了活性炭负载型TiO2催化剂,采用了XRD、BET和SEM对催化剂进行表征。研究了催化剂对直接耐酸大红4BS的紫外光催化降解,比较了活性炭、P25和TiO2／AC对4BS溶液的降解能力,探讨了催化剂煅烧温度和投加量以及染料溶液的初始浓度对光催化降解率的影响,并对催化剂进行了回收再生实验。结果表明,500℃下煅烧的TiO2／AC催化剂比表面积为1147．88m^2／g、TiO2粒径为21．9nm、晶相组成以锐钛矿为主,具有良好的光催化活性和稳定性;90min后2g／L催化剂对150mg／L的4BS溶液紫外光催化降解率达到99．8％。     

载Pt石墨催化臭氧化降解水中草酸的研究

以石墨为催化剂载体,以H₂PtCl₆·6H₂O为贵金属活性组分前驱物,采用等体积浸渍法制备了Pt/石墨催化剂.对Pt/石墨催化臭氧化、石墨催化臭氧化以及单独臭氧氧化降解草酸的效果进行了研究.结果表明,在本实验条件下,单独臭氧氧化、石墨催化臭氧化和Pt/石墨催化臭氧化草酸的去除率分别为3.0%、47.6%和99.3%.Pt的负载可以显著地提高石墨催化臭氧化的效果.以草酸的去除效率为催化活性指标对Pt/石墨催化剂的制备条件进行了优化.结果表明,石墨载体的预处理没有提高Pt/石墨催化剂的活性.Pt/石墨催化剂最佳制备条件为：以水为溶剂,浸渍时间24　h,活性组分Pt的负载量为1.0%,氢还原温度为350℃.所制备催化剂经重复使用5次,草酸去除率仍超过90％.     

碳纳米管负载纳米四氧化三铁多相类芬顿降解亚甲基蓝

在课题组前期研究的基础上,以碳纳米管(MWCNTs)为载体制备了Fe3O4/MWCNTs复合物并作为催化剂,以染料亚甲基蓝(MB)为降解对象,研究了该催化剂催化H2O2对亚甲基蓝溶液的降解特性及其影响因素,并考察了催化剂的重复使用效果,探讨了催化反应的机理.结果表明,在pH值3~8的范围内,催化反应体系都能有效降解MB,最佳pH值为3.5.随着催化剂投量的增加,MB的降解率明显提高,500 mg·L-1催化剂投量条件下,MB的降解率最高.随着H2O2初始浓度的增加,MB的降解率增加,10 mmol·L-1时MB的降解率最高.溶液中共存的阴离子会降低MB的降解率.在最佳条件,即温度25℃、H2O2浓度10 mmol·L-1、催化剂浓度500 mg·L-1的条件下,0.20 mmol·L-1MB在30 min内的降解率达到99.1%.催化剂重复使用后仍然具有较好的催化活性,说明Fe3O4在MWCNTs表面负载比较牢固,催化剂具有反复使用的能力.催化反应机理是催化剂催化H2O2产生羟基自由基,高活性的羟基自由基氧化MB.     

脉冲调制介质阻挡放电和催化联用技术降解甲苯

利用低温等离子体处理挥发性有机化合物(VOCs)废气是目前国内外研究的热点。研究利用脉冲调制介质阻挡放电和催化联用技术降解甲苯,对比分析了连续放电和脉冲调制对去除甲苯的影响;研究了脉冲调制后在有无催化剂的情况下的能量效率,比较了两种情况下的臭氧浓度以及中间产物的不同。结果表明:脉冲调制有效提高了甲苯的降解能效,其能量效率几乎是连续放电时的2倍～3倍;在有催化剂的情况下,能量效率是没催化剂的1.5倍～2倍,臭氧浓度明显降低,结焦产物中含苯环的衍生物的量少于无催化的结焦产物。     

有机物结构对光催化氧化降解影响的初步研究

研究了以TiO2 半导体为催化剂 ,有机物分子结构如芳烃取代度、环效应和卤代度对光催化氧化降解的影响。结果表明 ,对芳烃类衍生物 ,单取代基较双取代基降解容易 ,能形成贯穿共轭体系的难降解。环效应、卤代度对光催化降解有较大影响。芳烃、环烷烃、烷烃逐次减弱 ,卤代度越高 ,降解越困难 ,全卤代时基本不降解     

Low-temperature VOCs oxidation performance of Pt/zeolites catalysts with hierarchical pore structure

Different zeolites supported Pt catalysts with micro-mesoporous structure were prepared by organic base tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH) treatment and their catalytic oxidation activity for various volatile organic compounds (VOCs) were evaluated. The results reveal that the synergistic effect between Pt nanoparticles and surface acid sites plays an important role in VOCs low-temperature removal. The small size and high dispersion of Pt nanoparticles on the surface of the zeolites would promote the catalytic oxidation of aromatics and alkanes over the Pt/zeolite catalysts, while strong acidity and abundant acid sites of catalysts are in favour of the oxidation of the VOCs containing N and O heteroatoms. In addition, it was found that Pt/ZSM-5 catalyst exhibits the highest oxidation activity for various VOCs low-temperature removal amongst all the catalysts due to the balance of both Pt dispersion and abundant acid sites in the catalyst. This comprehensive consideration should be very helpful when designing and preparing novel catalysts for the low-temperature removal of VOCs.     

非热等离子体结合CuO催化剂或Ca(OH)2吸收剂去除氮氧化物

采用非热等离子体结合催化或现场化学吸收的2种方法来去除气流中的NO_x.结果表明,非热等离子体结合催化,反应器内的CuO催化剂能有效地促进NO的还原反应;相对于催化还原NO而言,脉冲电晕作用下能有效地降低NO催化还原的反应温度.当催化剂为CuO,脉冲电压为18kV,反应温度为200℃,还原剂为1%CO及NO进口浓度为719 mg/m³条件下,NO的去除率达到了100%.非热等离子体结合现场化学吸收方法,是一种在常温下从气流中净化氮氧化物的有效方法,NO的去除率远远高于反应器内没有吸收剂的情况.可以认为反应器内的Ca(OH)₂吸收剂通过与NO的氧化产物NO₂或NO₃的吸收反应促进了NO的去除.当反应器内有Ca(OH)₂吸收剂存在时,在脉冲电压为18kV,O₂浓度为2%及NO进口浓度为1 050 mg/m³条件下,NO的去除率达到了100%.     

整体式分子筛基催化剂制备及其微波催化燃烧VOCs

以整体式蜂窝状分子筛为载体,制备铜锰铈负载型催化剂,研究其微波辐照下对VOCs （甲苯、丙酮、乙酸乙酯）的催化活性及其稳定性,探究影响催化剂活性的因素,并通过测试床层温度分布进行分析.研究表明,微波功率1.3kW、催化剂体积300mm×300mm×300mm,固定床温度>300℃条件下,催化剂对初始浓度200~2000mg/m³的5m³/h VOCs气体的降解效率为80%~92%.温度是VOCs氧化降解的条件,但当床层温度超过了300℃（VOCs完全燃烧温度）之后,升温对VOCs降解效率的影响不再明显.表征可知,尖晶石态铜锰铈单金属氧化物及其复合氧化物是主要的催化活性组分.VOCs在催化剂表面进行准一级反应而被催化氧化;高温对催化剂结构有一定影响,但重复性试验证实了催化剂的高活性和良好的稳定性.     

整体式分子筛基催化剂制备及其微波催化燃烧VOCs

以整体式蜂窝状分子筛为载体,制备铜锰铈负载型催化剂,研究其微波辐照下对VOCs （甲苯、丙酮、乙酸乙酯）的催化活性及其稳定性,探究影响催化剂活性的因素,并通过测试床层温度分布进行分析.研究表明,微波功率1.3kW、催化剂体积300mm×300mm×300mm,固定床温度>300℃条件下,催化剂对初始浓度200~2000mg/m³的5m³/h VOCs气体的降解效率为80%~92%.温度是VOCs氧化降解的条件,但当床层温度超过了300℃（VOCs完全燃烧温度）之后,升温对VOCs降解效率的影响不再明显.表征可知,尖晶石态铜锰铈单金属氧化物及其复合氧化物是主要的催化活性组分.VOCs在催化剂表面进行准一级反应而被催化氧化;高温对催化剂结构有一定影响,但重复性试验证实了催化剂的高活性和良好的稳定性.     

气体放电光催化去除VOCs的实验研究

本实验研究试图将气体放电等离子填充床反应器与纳米TiO2 光催化剂相结合 ,以气体在介质表面放电产生的紫外线为光催化材料的驱动力 ,将等离子与光催化两种处理VOCs技术相结合提高反应器的去除效率。实验证明这种气体放电光催化处理VOCs的效果是明显的 ,较无纳米TiO2 光催化涂层提高去除效率 10 %～ 17%。     

脉冲电晕放电治疗有机废气的研究—放电反应器结构

对脉冲电晕法治理甲苯有机废气进行了实验，考察了放电反应器结构及参数对其性能的影响。结果表明，对线－筒式反应器，当直径较小时，去除率较高，但易发生火花放电，实验条件下直径２０ｍｍ的反应器效果较好。若采用陶瓷管反应器，其效果较金属管明显提高，脉冲峰值电压Ｖｐ为４２ｋＶ时，可使甲苯的去除率由４０％提高到６１％左右。对线－板式反应器，放电间隙越大，甲苯的去除率越低，使用陶瓷板反应器可使甲苯去除率明显提高，     

微等离子弧放电催化水处理技术的研究

采用钛为阳极的微等离子弧放电技术,研究了在模拟废水处理中放电催化效应及其机理,发现该技术对甲基橙有好的放电催化处理效果.甲基橙的脱色程度与峰值电压、脉冲频率、占空比、阳极电极面积等有关.在0.3mol·L-1的H3PO4电解液中,在峰值电压为550V、脉冲频率200Hz,占空比1∶180、阳极电极面积50mm×50mm条件下,20min内600mL、20mg·L-1的甲基橙溶液脱色率达90%.实验结果表明,该放电催化体系具有协同效果好、能效高、反应器设计要求简单等特点,是一种有发展前景的水处理新技术.     

强化SCR脱硝催化剂转化零价汞的初步研究

常规的选择性还原脱硝(SCR)催化剂对烟气中的零价汞具有一定的催化氧化作用,从而有利于提高下游的除汞效率。但在烟气HCl浓度较低时,SCR催化剂对燃煤烟气中的零价汞催化氧化效果较差。为了提高SCR催化剂对零价汞的催化氧化效果,在现有SCR催化剂基础上,通过负载其它金属元素的方法,对其进行改性掺杂。结果发现,负载锰氧化物的Mn/SCR催化剂,对零价汞的催化氧化作用明显提高,而将其再掺杂Mo后,其催化氧化性能得到更进一步提高。在反应温度350℃的条件下,加入7.5 mg/m3HCl,Mo-Mn/SCR对零价汞的催化氧化效率接近90%,而常规SCR催化剂只有35%左右。另外,Mo只有在与Mn结合使用,其促进作用才能较显著地体现出来。对改性后的SCR催化剂的脱硝性能研究表明,掺杂Mo-Mn元素对于SCR的脱硝性能无明显影响。     

脉冲放电脱硫产物的收集

实验结果表明利用给反应器加直流基压收集脱硫产物是可行的．产物收集效率随直流基压和停留时间的增加而增加,在本实验条件下,最高收集效率达到９５．１％ ．加直流基压后,脉冲电压、电流波形基本不变,放电增强,脱硫效果提高．加直流基压可使反应器在脱硫的同时有效收集产物．