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通过水热法制备了Ti(Ⅳ)掺杂Bi_2O_3(BTO),采用扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对其形貌和结构进行表征,并考察了钛掺杂氧化铋光催化降解水中PFOA的降解效果,发现PFOA的降解符合一级反应动力学,其降解速率常数为-0.2 h~(-1),比商业用纳米二氧化钛P25提高了6.8倍.表征结果证明,BTO存在多孔结构,能够增加反应活性位点,提高光催化活性面积.同时,自由基捕获实验和中间产物分析表明,光生空穴对PFOA的断链分解起决定性作用;同时Bi—O—Ti表面基团吸附PFOA并弱化了C—F键,导致光生电子可自由移至C—F键上并实现还原脱氟;光生电子和空穴在功能上相互配合,实现了对PFOA的协同降解;PFOA的降解过程受还原性物质主导,通过C—C键的断裂生成短链全氟羧酸类物质. 相似文献
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《环境化学》2015,(8)
采用高效液相色谱-电喷雾负离子源串联质谱法(HPLC-ESI-MS/MS)对武汉市某大学学生血清、膳食、自来水及室内生活环境灰尘中13种全氟烷酸(PFAAs)的浓度水平进行了检测.PFOS、PFOA和PFHx S是学生血清中PFAAs的主要检出物,浓度均值分别为5.28、1.89、1.04 ng·m L-1.PFBS是膳食、自来水中PFAAs的主要检出物,浓度均值分别为0.20 ng·g-1、1.93 ng·L-1.不同类型室内灰尘样品中PFAAs的浓度差别较大,实验室灰尘样品中PFHx S、PFOS、PFOA显著高于学生宿舍(P0.05).根据学生血清中PFAAs含量,通过单室代谢模型反推估算学生每日PFOS、PFOA摄入量分别为0.49、0.27 ng·kg-1b.w.·d-1;根据膳食、自来水及室内灰尘中PFAAs含量及平均每日摄入量,计算学生每日PFOS、PFOA摄入量分别为0.66、0.58 ng·kg-1b.w.·d-1;通过比较以上两种方法得出的摄入量数值,分析PFOS、PFOA在学生体内的可利用度分别为74.2%、46.6%.此外,对学生暴露PFOS、PFOA的暴露途径及健康风险进行初步分析:膳食是学生暴露于PFOS、PFOA的首要途径,学生通过膳食、自来水和室内灰尘摄入的PFOS、PFOA总量远低于安全阈值. 相似文献
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《生态环境学报》2016,(7)
全氟辛基磺酸盐(PFOS)和全氟辛酸盐(PFOA)是中国淡水环境中广泛存在的两种典型全氟类污染物,中国目前尚缺乏PFOS和PFOA的淡水水生生物基准值。收集PFOS和PFOA对中国本土水生生物的毒性数据,利用美国环境保护局推荐的物种敏感度排序法推算了这两种物质的水生生物基准,获得PFOS的急性和慢性基准阈值分别为32.9μg·L~(-1)和1.97μg·L~(-1),PFOA的急性和慢性基准阈值分别为46.1 mg·L~(-1)和5.46 mg·L~(-1),两者的基准阈值表现出数量级的差异。针对中国部分淡水水体中PFOS和PFOA的污染水平,采用商值法(RQ)评价了两种污染物的生态风险,结果表明,PFOS和PFOA尚未对中国淡水环境中水生生物产生风险,处于可以接受的程度。 相似文献
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全氟辛烷羧酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)和全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate,PFOS)广泛存在于全球范围内的各种环境介质中,是全氟化合物中最典型的持久性有机污染物.为考察山东省典型湿地中PFOA和PFOS的浓度水平与空间分布特征,采用超高效液相色谱-串联质谱与WAX固相萃取相结合的方法,检测并系统分析了南四湖流域和东部沿海地区水和沉积物体系中PFOA和PFOS含量状况.研究结果表明,PFOA和PFOS在研究区域全部水样中均被检测出,浓度范围分别为10.49—84.6 ng·L~(-1)和0.49—25.4 ng·L~(-1);其中南四湖流域表层水中污染物的含量高于东部沿海地区,并且污染物浓度从下游到上游呈上升趋势.沉积物样品中PFOA和PFOS的浓度范围(干重)分别为0.09—2.76 ng·g~(-1)和0.17—5.25 ng·g~(-1),其空间分布趋势和水样中的大致相同.与国内外其他地区水和沉积物中PFOA和PFOS含量进行对比,山东省典型湿地中两种污染物的污染水平较高且PFOA污染更为严重.与PFOA相比,水和沉积物体系中PFOS的分配系数更高,并且不同区域间的分配系数存在差异.此外,本文采用熵值法对研究区域内两种污染物进行了初步风险评估,分析结果显示PFOA和PFOS对水生生物和野生鸟类可能存在一定的生态风险,且PFOS的风险较高,考虑到全氟化合物的生物累积性和食物链放大效应,应重视PFOA和PFOS的生态风险. 相似文献
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近年来,全氟烷基酸(perfluoroalkyl acids,PFAAs)在我国的各种环境介质中被广泛检出,对生态环境和人体健康构成了潜在威胁.本研究利用大流量主动采样器收集广州、太古、昆明、厦门、南昌、绵阳、南京、青岛、北京和天津等10个城市及五指山地区的大气颗粒物,利用被动采样技术收集除南京和天津外9个城市和地区的大气颗粒物,调查颗粒物中的全氟辛烷羧酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)和全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate acid,PFOS)的污染特征和来源.主动采样方法揭示了PFAAs的时空分布特征.空间分布上,10个典型城市中,PFOA浓度范围为0.08—25 pg·m~(-3),0.11—36 ng·g~(-1);PFOS浓度范围为(0.12—14 pg·m~(-3),0.19—9.4 ng·g~(-1)),五指山PFOA(0.23—1.2 pg·m~(-3),0.16—0.83 ng·g~(-1))和PFOS(0.31—0.93 pg·m~(-3),0.31—1.1 ng·g~(-1))的浓度低于10个典型城市.PFOA和PFOS浓度整体上呈现东部中部西部背景点的趋势.时间变化上,广州市大气颗粒物中PFOA浓度没有呈现显著的随时间的变化趋势,PFOS浓度在秋冬季(4.2±4.7 pg·m~(-3),2.1±1.9 ng·g~(-1))低于春夏季(6.3±3.9 pg·m~(-3),4.7±1.6 ng·g~(-1)).五指山PFOS浓度在旱季(0.48±0.23 pg·m~(-3),0.57±0.22 ng·g~(-1))和雨季(0.52±0.24 pg·m~(-3),0.56±0.27 ng·g~(-1))处于同一水平.其他9城市PFAAs的浓度随时间变化趋势具有显著差异.10个典型城市PFAAs的来源主要与排放源的分布有关,背景点五指山主要受长距离迁移的影响.大气被动采样获得的PFAAs浓度与主动采样具有显著差异,较长的采样时间可能造成PFAAs的积累.在一定的时间和空间范围内,被动与主动采样获得的浓度变化趋势呈现一致规律,揭示了被动采样方法的适用性.PFOA的采样速率为18±16 m~3·d~(-1),PFOS的采样速率为3.1±2.4 m~3·d~(-1).针对PFAAs的被动采样捕集理论和适用范围还有待进一步研究. 相似文献
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由于全氟化合物(PFCs)具有持久性、生物富集性和多种毒性,近年来人们日益关注广泛存在于工业废水、生活污水、以及天然水体中的全氟辛烷磺酸(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)污染.本研究通过周期换向电絮凝法对模拟废水中的PFOS和PFOA污染进行高效处理,并对处理条件和吸附机理进行深入探讨.鉴于其去除效果会受到不同因素的影响,为明确最优参数,本研究着眼于以下影响因素:电极材料、电流密度、pH值、电解质的浓度与种类、极板间距、换相时间、转速、污染物的初始浓度等,同时采用控制变量法研究不同条件下溶液中PFOS和PFOA的去除率.由实验结果可知,在使用Al-Zn电极、添加0.035 mol·L~(-1)的NaCl、电流密度调整为25 mA·cm~(-2)、初始pH值控制在7左右、电极间距为2 cm、换向时间为10 s、转速为600 r·min~(-1)的条件下,PFOS和PFOA的去除效果最佳. 相似文献
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本文采集了山东长期污泥施用地区的污泥肥料、污泥施用土壤和农作物玉米(Zea mays L.),研究了全氟烷酸化合物(PFAAs,11种全氟烷基羧酸(PFCAs)以及5种全氟烷基磺酸(PFSAs))在污泥施用土壤-植物中的吸收与传输过程.污泥肥料中检测到了11种PFCAs以及4种PFSAs,PFAAs总含量为284.2 ng·g~(-1)干重(dw),其中全氟辛烷羧酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS)为主要检出物.污泥施用土壤中PFAAs总量为16.3—56.4 ng·g~(-1)dw,各PFAAs在污泥施用土壤中的分布与其在污泥肥料中的分布一致,表明土壤中的PFAAs主要来自污泥肥料.PFAAs在玉米各组织中分布特征为根叶茎,PFAAs在根、茎和叶中的含量随土壤中含量的增加而增加.玉米对PFCAs和PFSAs的根富集因子RCFs(Croot/Csoil)分别为1.26—8.69和1.18—4.22,RCFs值与碳链长度未呈显著相关性; PFAAs从根到茎的传输因子TFr-s(Cstraw/Croot)和从茎到叶的传输因子TFs-l(Cleaf/Cstraw)与PFAAs的碳链长度呈显著负相关(P 0.01). 相似文献
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水中的全氟化合物具有很强的稳定性,常规方法难以去除.本文以全氟辛酸(PFOA)为目标,考察了一种基于液滴喷雾的气液两相脉冲放电等离子体反应器对PFOA去除的影响因素与去除效率,并探讨了去除机理.发现PFOA起始浓度为1.5μg·L~(-1),等离子体反应器脉冲频率为1000 pps,电压为25 kV时PFOA的2 h去除率达40.5%.通过比较不同仪器参数下的去除效率发现,在相对低脉冲频率、低电压条件下PFOA去除效率更高,其表征去除效率的k/PD值达0.259 L·min~(-1)·W~(-1)(k为去除速率常数,PD=输入功率/处理体积),高于同样浓度水平下已报道的层流发泡等离子体反应器最大k/PD值(0.025 L·min~(-1)·W~(-1)),表明液滴喷雾反应器具有低能耗的特点.在等离子体处理过程中检测到多种短链全氟羧酸(碳原子数为4—7)和氟离子的生成,2 h后产生的短链物质总和占初始PFOA的10%左右,表明PFOA的碳链在等离子体处理时发生断裂.加入电子抑制剂NaNO_3后PFOA的去除明显被抑制,表明自由电子在初级反应过程中起较大作用.本研究对于水中PFOA的有效去除提供了一种有应用前景的技术选择. 相似文献
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光电催化结合氧化降解碱性品红的研究 总被引:5,自引:0,他引:5
用UV/TiO2悬浮液光催化氧化和间接电氧化相结合的方法降解碱性品红.考察了NaCl浓度、电流密度、pH值对光电催化结合降解碱性品红速率的影响.结果表明:光电催化结合比单一光催化降解效果有了明显的提高;NaCl浓度对光电催化结合的降解速率没有明显影响;提高电流密度可以增加光电催化结合的降解速率,但会减少单位电流密度下碱性品红的降解量;pH=9.00时,光电催化结合的降解速率最大.光电催化结合氧化降解160.0min后溶液脱色率达100%,COD去除率达75.5%. 相似文献
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全氟化合物(PFASs)作为一类新型的有机污染物,因具有持久性、可长距离传输、生物蓄积性和生物毒性等POPs特性,近年来得到全世界的广泛关注。本文以北京市水源地(密云水库和官厅水库)为研究区域,采用固相萃取(SPE)前处理与高效液相色谱串联质谱联用(HPLC-MS/MS)相结合的方法,分析测定了鱼样品中包括全氟辛烷磺酸(PFOS)、全氟辛酸(PFOA)、全氟丁酸(PFBA)、全氟丁烷磺酸(PFBS)等在内的12种PFASs的含量。利用同位素法确定了不同种类鱼的营养级关系,研究不同营养级中的PFASs浓度及生物放大效应,重点对全氟辛烷磺酸(PFOS)与全氟辛酸(PFOA)的生态风险以及对人体的健康风险进行评价。结果表明:北京市水源地的鱼体中的PFASs存在不同程度的检出,其中,全氟辛烷磺酸(PFOS)、全氟辛酸(PFOA)、全氟壬酸(PFNA)、全氟癸酸(PFDA)、全氟十一酸(PFUdA)和全氟十二酸(PFDoA)的检出率均达到100%,PFASs总量浓度达1.70~14.32 ng·g~(-1) wet weight(w.w.),PFOS和长链全氟羧酸PFCAs是鱼体中的主要污染物。同位素鉴定水库鱼的营养级层次范围在2.11~4.10,且肉食性鱼类营养级大多高于杂食性鱼类,PFOS沿着食物链生物放大的过程与稳定碳氮同位素富集过程基本同步。此外,采用人均日摄入量法(average daily intake,ADI)评估得到PFOS与PFOA的风险值分别为1.16 ng·kg~(-1)·d~(-1)和0.31ng·kg~(-1)·d~(-1),整体低于人均每天可承受摄入量(tolerable daily intake,TDI),结果表明,北京水源地鱼体中PFOS和PFOA含量未达到对生态系统和人体健康具有风险的水平。 相似文献
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普遍认为,邻苯二甲酸酯类物质(Phthalic Acid Esters,PAEs)是内分泌干扰物质(Endocrine Disrupting Chemicals,EDCs),被广泛应用于增塑剂、化妆品中,具有致畸性,致癌性,致突变性以及拟/抗雌激素活性、拟/抗甲状腺激素活性等内分泌干扰特性。邻苯二甲酸酯类物质很容易扩散到环境中,在土壤、大气、水环境中均有检出,是环境中常见污染物,严重威胁人体健康和生态环境,已经引起国内外的广泛关注。在综述邻苯二甲酸酯类物质的物理化学性质、毒性影响、国内外天然水体、地下水和生活污水中的污染现状的基础上,讨论消除水环境中PAEs污染的强化混凝、吸附、膜处理、生物处理和高级氧化技术。高级氧化技术因其能够快速有效地去除饮用水和污水中不同种类的有机污染物而备受关注,且发展迅速。重点介绍了高级催化氧化法对水环境中PAEs的去除,包括催化湿式过氧化物氧化过程,催化臭氧氧化过程,光催化氧化过程,超声波、微波辅助催化氧化过程以及高级纳米催化氧化过程。其中,Fenton催化氧化技术在氧化过程中通过使用催化剂或协同紫外光等方式产生高度反应性羟基自由基,可无选择性地将PAEs完全降解为无毒无害的小分子物质,对PAEs的氧化去除效果最好。虽然在高级氧化过程中应用催化剂可大大提高氧化效率和降解程度,但催化氧化法耗能较大、催化剂消耗量大、受水体pH值的影响,且研究大多限于实验室阶段,未能大量投入工业应用,需要进一步发展创新。因此,开发新型高效催化剂、提高催化剂选择性、优化催化氧化反应条件、优化设计催化反应器、与其他技术耦合是水体中PAEs类环境激素污染控制技术的发展方向。 相似文献
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全氟辛烷羧酸(PFOA)与全氟辛烷磺酸(PFOS)的细胞毒性效应 总被引:4,自引:3,他引:1
新型污染物全氟辛烷羧酸(PFOA)与全氟辛烷磺酸(PFOS)在全球范围内的各种环境介质中被广泛检出,对生态安全和人体健康造成威胁。利用MTT(噻唑蓝)法研究了PFOA/PFOS对人体细胞的毒性效应。结果表明,低剂量PFOA和PFOS对人体正常肝细胞增殖具有显著毒性,其3 d半数抑制浓度(IC50值)分别约为5和0.5μg·L-1。此外,PFOA和PFOS均对MCF-7细胞增殖表现出显著的非单调剂量-毒性效应,并且在环境浓度范围(0.6μg·L-1)内均可促进MCF-7细胞增殖,表现出潜在的类雌激素作用风险。 相似文献
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全氟烷基化合物在人体肝脏中的富集特征及其与肝损伤的关系 总被引:2,自引:0,他引:2
全氟烷基化合物(polyfluoroalkyl substances,PFASs,F(CF_2)_n-R)是广泛用于生产生活中的有机污染物,研究发现PFASs的暴露会对人体造成危害.为分析人体肝脏中PFASs的富集特征,本研究采用高效液相色谱串联质谱(HPLC-MS/MS)的方法,对天津市31例肝癌患者肝脏中10种PFASs(全氟己烷磺酸PFHxS、全氟辛烷磺酸PFOS、全氟十二酸PFDoDA、全氟己酸PFHxA、全氟庚酸PFHpA、全氟十一酸PFUnDA、全氟壬酸PFNA、全氟癸酸PFDA、全氟辛酸PFOA、全氟戊酸PFPeA)进行检测分析.结果表明,PFOS、PFOA、PFNA、PFUnDA和PFHxS具有较高的检出率(80%);∑PFASs浓度范围为8.97—181.87 ng·g~(-1),其中PFOS的平均浓度最高(40.87 ng·g~(-1)),占∑PFASs的77%;∑PFASs的平均浓度在男性肝脏样品中(64.04 ng·g~(-1))与女性样品中(36.82 ng·g~(-1))存在显著性差异,PFHxS、PFOS和PFDA的浓度在性别上也均呈显著差异,PFOA的浓度与年龄呈显著负相关性.此外,PFOA和PFHpA的浓度分别与肝细胞损伤标志物ALT和GGT之间存在显著正相关性.本研究是国内首次对人体肝脏中PFASs的暴露分析,PFOS是肝脏的主要暴露物;PFASs对男性的暴露风险高于女性,且青年人群PFASs的暴露风险相对较高;另外,浓度水平进行分析,PFASs的暴露与人体肝脏损伤存在统计学关联. 相似文献
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全氟辛烷羧酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)和全氟辛烷磺酸(perfluorooctyl sulfonate,PFOS)等长链全氟化合物(perfluorinated compounds,PFCs)具有持久性、生物累积性和毒性,近年来发现一些短链PFCs具有相对较短的半衰期,可以成为PFOA和PFOS的替代品,这些物质包括C4和C6结构的PFCs,如全氟丁烷羧酸(perfluorobutanoic acid,PFBA)、全氟己烷羧酸(perfluorohexanoic acid,PFHx A)、全氟丁烷磺酸(perfluorobutyl sulfonate,PFBS)和全氟己烷磺酸(perfluorohexyl sulfonate,PFHx S)。为解析我国城市污水厂短链PFCs污染水平和地域分布特征,本研究调查了我国不同地区17座城市污水处理厂的进水、二沉出水和污泥中4种短链PFCs的分布和浓度水平。结果表明4种短链PFCs、PFOA和PFOS在17座污水厂进水中检出率均为100%(6种目标物单体浓度范围:0.19~274.72 ng·L-1);污泥中PFOS和PFOA检出率为100%(PFOS:2.08~72.31 ng·g-1,PFOA:1.03~24.81 ng·g-1),PFBA、PFHx A检出率为100%(0.60~3.33 ng·g-1),PFBS和PFHx S的检出率分别为42.11%和63.16%。在污水厂进水中,将PFOA和PFOS与其同类的短链PFCs浓度进行比较,发现短链PFCs分别相对于PFOA和PFOS的比例最高可达93.47%和94.57%。4种短链PFCs、PFOA和PFOS的地域分布差异明显,总浓度呈现出华东、华南地区高于西北、东北、华北地区的趋势,其中华东地区调查的污水处理厂浓度最高。污水厂4种短链替代物主要通过污水排放,不同污水厂的日排放总量(污泥和出水)为0.25~273.07 g·d-1,万吨水排放量范围为0.04~1.37 g。研究将为我国全氟化合物替代物污染和控制提供数据基础和科学依据。 相似文献
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采用两种阳离子表面活性剂,四丁基溴化铵(TBA)及聚乙烯亚胺(PEI)对碳纳米管进行改性,并研究了全氟辛酸(PFOA)、全氟辛烷磺酸盐(PFOS)、全氟己烷磺酸盐(PFHxS)在改性碳纳米管上的吸附行为.研究结果显示,除PFOS在TBA修饰的碳纳米管(TBA-MWCNTs)上的吸附等温线呈线性外,全氟化合物在原碳纳米管(Pri-MWCNTs)、TBA-MWCNTs及PEI修饰的碳纳米管(PEI-MWCNTs)上的吸附均为非线性.吸附等温线可以用Freundlich及Langmuir模型拟合.与Pri-MWCNTs相比,PEI-MWCNTs的零电荷点(pHzpc)增加了6.2个单位,全氟化合物的吸附系数Kd值增加2—3倍;而TBA-MWCNTs的pHzpc增加了1.0个单位,PFOS在高平衡浓度下的Kd值增加了两倍.随着溶液pH值的降低,全氟化合物在Pri-MWCNTs和PEI-MWCNTs上的吸附量有所增加,而在TBA-MWCNTs上的吸附受pH值的影响不大.这说明疏水作用及静电作用是全氟化合物在Pri-MWCNTs和PEI-MWCNTs上吸附的主要机制,而疏水作用则为TBA-MWCNTs上吸附的主要机制.与单溶质体系相比,PFOS与PFOA同时存在时二者在PEI-MWCNTs上吸附的Kd值均有所减小,且PFOA的减小程度大于PFOS.PFOS在TBA-MWCNTs上吸附的Kd值在高浓度下几乎不受PFOA的影响. 相似文献