环境中生物氧化锰的形成机制及其与重金属离子的相互作用

微生物参与形成的锰氧化物是环境中一种高活性的锰氧化物.研究表明,锰氧化菌主要通过分泌多铜氧化酶来氧化Mn(Ⅱ)而形成锰氧化物.微生物形成锰氧化物过程的主要初级产物是与δ-MnO₂或与酸性钠水锰矿类似的层状锰酸盐.生物氧化锰是环境中重要的吸附剂、氧化剂和催化剂.通过吸附、氧化作用,生物氧化锰影响着重金属离子在环境中的迁移转化,在重金属元素生物地球化学循环中起重要作用.研究锰氧化物的生物形成过程、生物氧化锰的结构特征及其与重金属离子之间的相互作用,对于了解生物氧化锰在重金属元素生物地球化学循环过程中的作用以及在重金属污染修复中的应用有着重要意义.本文综述了环境中生物氧化锰的形成机制、性质、结构特点及其吸附、氧化重金属离子的机制.     

几种土壤铁锰结核对Cr(Ⅲ)的氧化特性(Ⅰ)--氧化锰矿物类型与吸附态离子的影响

用X射线光电子能谱、氧化还原平衡等技术，研究了我国几种土壤铁锰结核对Cr（Ⅲ）的氧化特性，结果表明：供试土壤铁锰结核中的锰为＋3、＋4价态，黄棕壤（N2－1）、黄褐土（N4－1）、砂姜黑土（5-1)铁锰结核中氧化锰矿物对Cr（Ⅲ）的最大氧化量分别为627．1、723．6、478．6mmol/kg(MnO2），其中水钠锰矿／锂硬锰矿组合对Cr（Ⅲ）的氧化量化钙锰矿／锂硬锰矿组合的大；对Cr（Ⅲ）的是分率随Pb吸附量的增加而降低至稳定，随Cd、离子吸附量增大的变幅较小，土壤铁锰结核中的氧化锰矿物对Cr （Ⅲ）的氧化量与氧化锰矿物类型、锰的价态、吸附态阳离子种类及表面位点亲和性等因素有关。     

几种土壤铁锰结核对Cr(Ⅲ)的氧化特性(Ⅰ)--氧化锰矿物类型与吸附态离子的影响

用X射线光电子能谱、氧化还原平衡等技术,研究了我国几种土壤铁锰结核对Cr(Ⅲ)的氧化特性.结果表明:供试土壤铁锰结核中的锰为+3、+4价态.黄棕壤(N2-1)、黄褐土(N4-1)、砂姜黑土(N5-¨铁锰结核中氧化锰矿物对Cr(Ⅲ)的最大氧化量分别为627 l、723 6、478.6mmol/kg(Mn02),其中水钠锰矿/锂硬锰矿组合对Cr(Ⅲ)的氧化量比钙锰矿/锂硬锰矿组合的大;对Cr(Ⅲ)的氧化百分率随Pb吸附量的增加而降低至稳定,随Cd、P离子吸附量增大的变幅较小土壤铁锰结核中的氧化锰矿物对Cr(Ⅲ)的氧化量与氧化锰矿物类型、锰的价态、吸附态阳离子种类及表面位点亲和性等因素有关     

不同氧化锰矿物与砷的交互作用

利用从土壤铁锰结核中分离筛选得到的1株锰氧化细菌(芽孢杆菌,Bacillus sp.)GY16合成生物氧化锰,与化学合成的水钠锰矿进行比较,研究了不同氧化锰对As的氧化吸附特征.结果表明,生物氧化锰和化学氧化锰对As(Ⅲ)均有强烈的氧化作用,化学氧化锰对As(Ⅲ)的氧化速率要高于生物氧化锰,而单位物质的量的生物氧化锰对As(Ⅲ)的氧化量可达化学氧化锰的5倍,并且对As(Ⅴ)有非常明显的吸附作用,而化学氧化锰对As(Ⅴ)的吸附量则非常少.此外,随着生物氧化锰与As(Ⅲ)/As(Ⅴ)反应的进行,生物氧化锰对As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的氧化吸附速率均逐渐降低.随着pH的增加,生物氧化锰对As(Ⅲ)的氧化量及As(Ⅴ)的吸附量均呈现出明显的下降趋势,但是化学氧化锰对As(Ⅴ)的吸附量却有微弱的增加.研究结果可为生物氧化锰应用于环境修复提供可靠的技术支撑.     

水钠锰矿对几种重金属离子的吸附及其与锰氧化度和吸附位点的关系

矿物表面的吸附位点类型与数量决定了其对重金属离子的吸附特性,但氧化锰矿物的结构变化对表面位点,以及吸附特性的影响并不清楚.本研究通过X-射线衍射（XRD）、X-射线光电子能谱（XPS）、等温吸附等技术和方法对比分析了不同锰氧化度（AOS）酸性水钠锰矿对Pb2＋、Cu2＋、Zn2＋、Cd2＋的吸附特点,并探讨了水钠锰矿锰...     

Arthrobacter echigonensis介导生物氧化锰形成的机制及生物氧化锰的成分

对1株分离自锰矿矿石具有高效氧化锰活性的节杆菌(Arthrobacter echigonensis)MN1405氧化锰机制进行研究.结果表明,A.echigonensisMN1405在其生长过程中产生锰氧化活性因子和碱性物质,活性因子在细胞内合成,并分泌至菌体表面和胞外培养液中.MN1405对Mn<'2+>的氧化作用是...     

三价铁促进生物氧化锰稳定土壤砷的效果和机制

通过室内模拟实验,研究了三价铁对生物氧化锰（BMO）稳定化砷污染土壤的促进效果与作用机制.实验结果表明：三价铁的添加提高了BMO对土壤中砷的稳定化效率,当三价铁以质量分数百分比（以Fe计）为0.5%、1%、2%和4%添加时,砷的稳定化效率由单独BMO处理的63.02%增加至86.04%、93.86%、96.56%和97.98%;由连续提取实验结果可知,添加三价铁能够促进土壤中砷的结合形态由可交换态、专属吸附态向无定型铁锰结合态和结晶型铁锰结合态转变,增强土壤中砷的稳定化作用;风险分析进一步表明添加三价铁后砷的环境风险由中风险转变为低风险;矿物晶体结构分析表明,添加三价铁后土壤中出现水铁矿、纤铁矿等次生铁氧化物,这些铁氧化物对土壤中砷有良好的吸附固定能力.总体而言,三价铁的存在能够提高BMO对砷污染土壤的稳定化效率,但三价铁的添加量不宜过高,否则会引起土壤酸化问题.     

生物炭去除土壤重金属的研究进展

生物炭作为一种新型的吸附材料,具有比表面积大、官能团丰富、稳定性高等特点,施入土壤后可影响重金属在土壤中的迁移性和生物有效性。从生物炭对重金属的吸附机制、生物炭还田应用效果进行了概述,在此基础上分析了生物炭推广应用的限制因素,并从生物炭与土壤的相互作用、生物炭的制备工艺完善等方面进行了展望。生物炭施入土壤后可通过阳离子-π作用、离子交换、络合、共沉淀、氧化还原和静电吸附作用降低重金属有效态含量,减少作物对重金属的累积。但生物炭在实际应用中仍存在作用效果不稳定、价格高昂难以大面积推广应用等问题,未来有必要进一步探明生物炭与土壤互作关系、完善生物炭制备工艺,为生物炭的广泛高效利用提供支撑。     

生物炭修复土壤重金属的研究进展

生物炭是由废弃生物质在缺氧条件下热解而成的一种含碳丰富的产物。由于具有精细的孔隙结构和独特的表面特性,生物炭对重金属污染物有着良好的吸附能力,从而影响污染物的迁移。从生物炭的基本特性、吸附机理以及对土壤中重金属的修复效果等方面进行综述,最后提出生物炭未来在环境修复方面的研究方向。     

环境修复中锰氧化物与变价重金属交互作用的研究进展

氧化-还原过程是影响重金属环境行为的重要过程.锰氧化物作为重要的天然氧化剂,通过对变价重金属的氧化还原和吸附作用,影响着其在环境中的形态、生物有效性乃至归趋,具有很高的环境修复潜力和应用价值.近年来对锰氧化物和变价重金属元素的研究主要集中在以下几个方面:生物氧化锰的形成与多铜氧化酶体系的关系;锰氧化物与变价重金属的交互作用的机制及其影响因素,尤其锰氧化物的空间结构和作用位点的影响.目前,锰氧化物在环境修复中的应用主要集中在水环境修复方面,土壤体系及土壤微界面还很鲜见.同时土壤体系中影响锰氧化物与重金属交互作用的因素更多,其过程也更为复杂.本文通过总结锰氧化物与变价重金属交互作用的研究进展,对比不同重金属种类之间反应机制的差别,为更好的理解锰氧化物的环境作用提供基础,也期望能够进一步拓展其在污染环境的修复中的应用范围.     

Bioaccumulation of heavy metals by Phragmites australis cultivated in synthesized substrates

Accumulation of heavy metals from various oxides with adsorbed cadmium by wetland plant Phragmites australis was studied to evaluate the fate of heavy metals in the sediment of constructed wetlands. Hoagland solution was used as nutrition supply, and single metal oxide with adsorbed cadmium was applied as contaminant to study the accumulation characteristics of cadmium and the substrate metals by P. australis. After 45-d treatment, the bioaccumulation degree in root followed the order: Al(OH)3 > Al2O3 > Fe3O4 > MnO2 > FeOOH. Heavy metals absorbed by P. australis were largely immobilized by the roots with little translocation to aboveground parts.     

Bioaccumulation of heavy metals by Phragmites australis cultivated in synthesized substrates

Accumulation of heavy metals from various oxides with adsorbed cadmium by wetland plant Phragmites australis was studied to evaluate the fate of heavy metals in the sediment of constructed wetlands. Hoagland solution was used as nutrition supply, and single metal oxide with adsorbed cadmium was applied as contaminant to study the accumulation characteristics of cadmium and the substrate metals by P. australis. After 45-d treatment, the bioaccumulation degree in root followed the order: Al(OH)₃ > Al₂O₃ > Fe₃O₄ > MnO₂ > FeOOH. Heavy metals absorbed by P. australis were largely immobilized by the roots with little translocation to aboveground parts.     

活性炭负载锰氧化物用于吸附甲醛

以活性炭为载体,利用浸渍法将KMnO4负载在活性炭上,再经热处理使其转化为锰氧化物(MnOx).研究了KMnO.溶液浓度和热处理温度对负载MnOx活性炭吸附甲醛效果的影响.结果表明,在KMnO4溶液浓度为0.079mol·L-1和热处理温度为650℃的条件下制得的负载MnOx活性炭,在浓度为600mg·L-1甲醛溶液中的甲醛吸附量可高达5.51mg·g-1.X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶变换红外光谱(FTIR)测试表明,负载MnOx活性炭表面的碳原子和锰原子可对甲醛产生化学吸附.     

Roles of manganese oxides in degradation of phenol under UV-Vis irradiation: Adsorption, oxidation, and photocatalysis

The effect of crystal structure on photocatalytic activities of manganese oxides and underlying reaction mechanism were investigated.     

Removal of heavy metals through adsorption using sand

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＷａｔｅｒｃｏｎｔａｍｉｎａｎｔｓｉｎｃｌｕｄｅａｌａｒｇｅｎｕｍｂｅｒｏｆｃｈｅｍｉｃａｌｓｒａｎｇｉｎｇｆｒｏｍａｒｏｍａｔｉｃｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎｓ,ｏｒｇａｎｉｃｓｏｌｖｅｎｔｓ,ｐｅｓｔｉｃｉｄｅｓａｎｄｍｅｔａｌｓ.Ｈｅａｖｙｍｅｔａｌｃｏｎｔａｍｉｎａｔｉｏｎｉｓｃｏｍｍｏｎｌｙｆｏｕｎｄｉｎａｒｅａｓｗｈｅｒｅｉｎｄｕｓｔｒｉａｌｅｆｆｌｕｅｎｔｓａｒｅｄｉｓｃｈａｒｇｅｄｉｎｔｏｎａｔｕｒａｌｗａｔｅｒｓ .Ｔｈｅｈａｒｍｆｕｌｅｆｆｅｃｔｓｏｆｓｕｃｈｍ…     

Removal of heavy metals from aqueous solution by carbon nanotubes: adsorption equilibrium and kinetics

IntroductionWastewatersfrombatterymanufacturing ,printing ,painting ,dyeingandotherindustrialprocessesoftencontainconsiderableamountsofheavymetalsthatwouldendangerpublichealthifdischargedwithoutadequatetreatment.Long termingestionofwatercontaininghigherco…     

锰氧化菌Pseudomonas sp. QJX-1对氧四环素的去除作用与机制

氧四环素（Oxytetracycline,OTC）的大量使用可能导致环境中抗性基因的生成和传播.锰氧化菌及其催化产生的生物锰氧化物（Biogenic manganese oxides,BMO）在自然界中广泛存在,但对其去除OTC的过程与机制仍不明确.因此,本研究探讨了锰氧化菌Pseudomonas sp. QJX-1对微量（5 μg·L^-1）OTC的去除作用与机制.结果表明,微量的OTC可以促进QJX-1的生长及其对Mn²⁺的氧化.QJX-1及其催化生成的BMO对OTC的去除效果较好,在第168 h时对OTC的去除率达到99%.转录组结果表明,OTC会导致细菌的pstA、pstB、pstC、urtA和urtD等ABC转运蛋白编码基因表达上调,说明OTC可能是通过ABC转运蛋白泵出QJX-1体内进而让BMO更有效地接触OTC,从而达到OTC被吸附、氧化去除的目的.RT-qPCR结果表明,微量的OTC促进了细菌多铜氧化酶基因cumA的表达,提高了BMO的生成速率,增强了对OTC的去除效果.     

Removal of Pb(II) from aqueous solution by hydrous manganese dioxide: Adsorption behavior and mechanism

Hydrous manganese dioxide (HMO) synthesized by redox of potassium permanganate and hydrogen peroxide was used as an adsorbent for Pb(Ⅱ) removal.The specific surface area,pore volume and BJH pore diameter of the HMO were 79.31m2/g,0.07cm3/g and 3.38 nm,respectively.The adsorption equilibrium at 298K could be well described by the Langmuir isotherm equation with q max value of 352.55mg/g.The negative values of G and the positive values of H and S indicated the adsorption process was spontaneous and endothermic.The pseudo second-order equation could best fit the adsorption data.The value of the calculated activation energy for Pb(Ⅱ) adsorption onto the HMO was 38.23 kJ/mol.The uptake of Pb(Ⅱ) by HMO was correlated with increasing surface hydroxyl group content and the main adsorbed speciation was PbOH+.The final chemical state of Pb(Ⅱ) on the surface of HMO was similar to PbO.HMO was a promising candidate for Pb(Ⅱ) removal from aqueous solution.     

Adsorption of Pb, Cd to Fe, Mn oxides in natural freshwater surface coatings developed in different seasons

Metal oxides( Fe, Mn oxides) in natural surface coatings(biofilms and associated minerals) are believed to play a significant role n the fate and transport of trace metal in aquatic environments. Seasonal variation of Fe, Mn oxides and organic materials in surface oatings, which were developed periodically on glass slides in Nanhu Lake, Jilin Province, China over the time frame of three seasons,was investigated in order to understand the influence of metal oxides on Pb and Cd adsorption to heterogeneous surface coating materials(biofilm). Pb and Cd adsorption was measured under controlled laboratory conditions( mineral salts solution with defined speciation, ionic trength 0.05 mol/L, 25~C and pH 6.0). The classical Langmuir adsorption isotherm was applied to estimate equilibrium coefficients of Pb nd Cd adsorption to the surface coatings. In general, components in the surface coatings varied greatly with seasons altering and btained higher concentrations in summer while the content of iron oxides always exceeded that of manganese oxides. Correlation nalyses between the maximum adsorption of Pb and Cd and components in the surface coatings developed periodically indicated that Pb hase association with Mn oxides and Cd phase association with Fe oxides as well as Mn oxides were statistically significant. Effect of Mn xides on Cd adsorption was confirmed in view of its higher content in the surface coatings. The importance of ferromanganese oxides for b and Cd adsorption to the natural surface coatings developed in different seasons was evidenced.