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文章采用溶剂热法合成不同形貌和结构的g-C3N4半导体,超声法将AgBr原位沉淀在g-C3N4表面,成功制备出不同质量比AgBr/g-C3N4复合光催化剂。借助FE-SEM、BET、TGA、XRD、UV-Vis DRS等方法对制备样品的晶体结构、形貌、比表面积、热稳定性以及其光学性能进行了表征。结果表明:g-C3N4半导体呈现纳米管状结构,直径约为300 nm,管长约为800 nm;AgBr/g-C3N4-20%复合光催化剂比表面积可达为40.727 m2/g,孔体积0.110 cm3/g,孔半径为17.171 nm。以罗丹明B (RhB)为模拟污染物,考察光催化降解性能,结果表明AgBr/g-C3N4质量比为20%时,可见光催化80 min后,RhB降解率可达到97.4%。光催化机... 相似文献
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以Bi(NO3)3·5H2O、KI和g-C3N4为前驱体,采用常温沉淀法制备Bi5O7I/g-C3N4Z型异质结复合光催化剂,表征其光吸收性能、微观形貌、光生电子-空穴的分离效率等特性,研究新型光催化剂对RhB的可见光催化降解性能,探讨其可见光催化过程活性基团种类以及作用机理.结果表明:利用沉淀法合成Bi5O7I/g-C3N4的条件为:Bi(NO3)3·5H2O、KI和g-C3N4的投加量分别为4.85g、1.66g和1.61g,乙二醇的用量为50mL,反应液的pH值为12,反应搅拌速度为200r/min,反应温度为25℃.Bi5O7I/g-C3N4异质结无杂相生成且纯度高,异质结复合发生在g-C3N4的(002)晶面和Bi5O7I的(203)晶面,但g-C3N4和Bi5O7I的化学结构未受影响.Bi5O7I/g-C3N4呈三维纳米花瓣形貌结构,为光生电子-空穴的迁移提供了大量的接触位点.Bi5O7I的g-C3N4掺杂改性使其光催化活性显著增强,其光吸收边缘由425nm红移至462nm,Bi5O7I/g-C3N4的能带排列结构与Z型异质结匹配,促进了光生电子-空穴的分离.其光电流密度(11.5mA/cm)约为g-C3N4和Bi5O7I对应值的2.66倍和1.47倍.Bi5O7I/g-C3N4对罗丹明B的可见光催化降解率为93.9%,显著高于g-C3N4(58%)和Bi5O7I(49.7%)的降解效果,其光催化氧化活性主要来自羟基基团、超氧基团和光生空穴等中间态自由基. 相似文献
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光催化燃料电池(PFC)以太阳光为能源,利用半导体激发产生的活性物种降解污染物,同时将催化过程产生的电子导出获得电能,可有效应对环境污染和能源危机 . 本文采用热蒸汽冷凝和旋转涂膜法制备了以网状氮化碳(g-C3N4)为基底,其上负载 WO3纳米片的电极材料 .在双腔室 H型电解池中,以制备的 g-C3N4/WO3为光阳极、Pt片为阴极,盐酸四环素(TCH)和 Cr(VI)分别为阳极室和阴极室的目标污染物,构建g-C3N4/WO3-Pt PFC 体系 . 光照 240 min 后,TCH 和 Cr(VI)的去除率分别为 79.1% 和 91.3%,电池的最大输出功率密度达到 6.70 μW·cm-2.高活性来源于 3 个方面:(1)g-C3N4和 WO3两种窄带半导体的同时激发,光能利用率增加;(2)g-C... 相似文献
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采用原位生长法制备V2O5,并将其与Ag2O/g-C3N4水热复合制备V2O5-Ag2O/g-C3N4复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V2O5成功掺杂在Ag2O/g-C3N4上,与Ag2O/g-C3N4相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V2O5掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h+)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag2O与g-C3N4复合界面形成p-n异质结,并与V2O5之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生. 相似文献
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文章采用水热法制备出CeO2/g-C3N4复合光催化剂,利用XRD、SEM、UV-Vis、XPS、PL等方法对其进行了表征。选择四环素(TC)为模拟污染物,考察了CeO2/g-C3N4复合光催化剂的可见光催化降解性能。结果表明,CeO2/g-C3N4复合材料可拓宽CeO2对可见光的响应,有效抑制g-C3N4光生电子-空穴的复合,使得CeO2/g-C3N4复合光催化剂的活性比单纯g-C3N4和CeO2有显著提升,其中质量比为4∶1时的复合光催化剂活性最高,在可见光照射90 min后,对质量浓度为50 mg/L TC的光降解率达到96.4%。并且经过5次循环使用后复合材料降解TC的效率为76.5%,表... 相似文献
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通过简单的水热及煅烧方法制备了脯氨酸掺杂的g-C3N4纳米片,借助FTIR、XRD、SEM、BET、XPS、UV-vis DRS、PL、电化学工作站等手段对所制备的光催化剂进行结构、形貌、组成及光电性能表征分析.结果表明,脯氨酸的加入可以自主剥离前驱体,制成纳米片状的g-C3N4,增加催化剂的比表面积.此外脯氨酸的引入可以调节催化剂的能带结构,增加可见光吸收,提高光生载流子分离率.在模拟可见光照射下,考察其对罗丹明B (RhB)的光催化降解性能获得了最优掺杂条件.1%脯氨酸掺杂(PCN-1%)的催化剂经过60min可见光照射即可降解99%以上的污染物.降解速率得到显著提升,PCN-1%对RhB的降解速度(0.0271min-1)达到传统体相氮化碳(BCN)降解速率(0.0027min-1)的10.04倍,显著提高了g-C3N4的光催化能力. 相似文献
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以自制的g-C3N4和氧化石墨烯(GO)及TiO2为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯(rGO)为光生电子传输介质的g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料的SEM照片显示其为TiO2包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO2和g-C3N4的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO:g-C3N4=1:10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振(EPR)测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为:复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH3进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用. 相似文献
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以自制的g-C3N4和氧化石墨烯(GO)及TiO2为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯(rGO)为光生电子传输介质的g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料的SEM照片显示其为TiO2包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO2和g-C3N4的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO:g-C3N4=1:10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振(EPR)测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为:复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH3进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用. 相似文献
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通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO2/pg-C3N4复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO2/pg-C3N4的光催化性能.结果表明:当TiO2占pg-C3N4的质量分数为5%时,制得的TiO2/pg-C3N4(5:100)复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO2/pg-C3N4(5:100)对RhB的光催化降解途径为O2·-和h+使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO2/pg-C3N4(5:100)光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO2与pg-C3N4之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C3N4导带电子的强还原性和TiO2价带空穴的强氧化性. 相似文献
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通过水热法制备了g-C3N4掺杂量为13%的g-C3N4/Bi2WO6复合光催化剂,并使用SEM、XRD、XPS、BET、UV-Vis DRS和电化学工作站等对其形貌、结构和光电化学性能进行表征.分析结果表明,g-C3N4均匀负载于Bi2WO6表面,形成了稳定的异质结结构.相比于g-C3N4和Bi2WO6,g-C3N4/Bi2WO6具有更大的比表面积,在40 min的暗反应阶段对水中左氧氟沙星(LEV)的吸附效率为43.7%.g-C3N4/Bi2WO6对LEV的吸附行为符合准二级动力学模型,其初始吸附阶段颗粒内... 相似文献
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Kai Cheng Jian Liu Tao Zhang Jianmei Li Zhen Zhao Yuechang Wei Guiyuan Jiang Aijun Duan 《环境科学学报(英文版)》2014,26(10):2106-2113
CeO2–TiO2composite supports with different Ce/Ti molar ratios were prepared by a homogeneous precipitation method, and V2O5–WO3/CeO2–TiO2catalysts for the selective catalytic reduction(SCR) of NOx with NH3 were prepared by an incipient-wetness impregnation method. These catalysts were characterized by means of BET, XRD, UV–Vis,Raman and XPS techniques. The results showed that the catalytic activity of V2O5–WO3/TiO2 was greatly enhanced by Ce doping(molar ratio of Ce/Ti = 1/10) in the TiO2 support.The catalysts that were predominantly anatase TiO2 showed better catalytic performance than the catalysts that were predominantly fluorite CeO2. The Ce additive could enhance the surface adsorbed oxygen and accelerate the SCR reaction. The effects of O2 concentration, ratio of NH3/NO, space velocity and SO2 on the catalytic activity were also investigated. The presence of oxygen played an important role in NO reduction. The optimal ratio of NH3/NO was 1/1 and the catalyst had good resistance to SO2 poisoning. 相似文献
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采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行. 相似文献
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采用浸渍法制备了系列V2O5/CeO2催化剂,用于低温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO.同时,考察了催化剂中V2O5负载量和煅烧温度对催化活性的影响,并运用SEM,BET和XRD物理化学技术对催化剂进行了表征.结果表明,V2O5/CeO2催化剂对模拟烟气中的NO转化呈现出较高的活性,但是V2O5负载量和催化剂的催化活性并不呈线性递增的关系.当V2O5负载量超过10%时,催化剂的催化活性开始下降.随着煅烧温度的升高,由于钒酸铈的生成,催化剂的催化活性下降.400℃为最佳煅烧温度. 相似文献
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利用水热法成功制备了Fe3O4/FeS2催化剂,并将其用于构建非均相芬顿体系降解典型的苯胂酸类污染物(洛克沙胂,ROX).XRD、SEM、XPS和磁学测量系统(VSM)等表征结果表明,Fe3O4/FeS2呈明显的颗粒状且具有良好的磁性.降解实验结果显示,在最优条件下(初始pH值为4.5、ROX起始浓度为20mg/L、Fe3O4/FeS2投加量为0.15g/L和H2O2浓度为0.034g/L,Fe3O4/FeS2介导的非均相芬顿体系可以超快速降解ROX,1min后的降解效率达到96.74%,明显优于单独的Fe3O4或FeS2体系.此外,Fe3O4/FeS2可以通过磁铁进行快速回收利用,同时也具有良好的重复利用性能,使用3次后,ROX的降解效率仍超过80%.机理分析表明,Fe3O4/FeS2能够快速地催化H2O2产生具有强氧化性的羟基自由基(·OH).在·OH的作-用下,ROX分子结构中C-As、C-N和C-C等化学键发生断裂,发生脱砷、脱硝和开环等反应,进而生成一系列的有机产物(如酚类、醌类、小分子有机酸等)和无机产物(As (V)和NO3-).之后,无机砷能够被吸附在催化剂表面,而有机产物则进一步被矿化. 相似文献
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Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解 总被引:1,自引:1,他引:0
用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1). 相似文献
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纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解 总被引:3,自引:1,他引:2
以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,在Fe3O4/Ce O2-H2O2非均相类Fenton体系中对目标污染物的降解进行研究,考察催化剂的催化效果和温度、p H、H2O2投加量等因素对催化剂催化效果的影响.结果表明,以纳米Fe3O4/Ce O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Ce O2的催化效果不断提高;在偏酸性环境中,p H越低催化效果越好,p H=2时反应去除效率可达96.67%;随着H2O2投加量的增加,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为15 mg·L-1时去除效果最好可达99.47%;随着催化剂投加量的增加,同样出现了处理效果先升高后降低的现象,投加量为0.5 g·L-1时催化效果最好可达99.64%.在以纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂的非均相类Fenton体系中,3,4-二氯三氟甲苯的降解符合一级反应动力学,反应所需活化能较低只需30.26 k J·mol-1. 相似文献
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为制备易固液分离和稳定性好的高效非均相类Fenton催化剂,利用正硅酸乙酯水解对Mn0.6Zn0.4Fe2O4磁性纳米颗粒(SF-MNPs)进行功能化修饰,制备得到Mn0.6Zn0.4Fe2O4@SiO2(MZF@SiO2)磁性纳米复合物催化剂,采用透射电镜、 X射线光电子能谱和振动样品磁强计等对MZF@SiO2进行了表征,以难生物降解偶氮染料亚甲基蓝(MB)为目标污染物,考察了不同初始pH对MZF@SiO2催化效能的影响,在近中性条件下(pH=6.5)研究了H2O2用量、 MZF@SiO2投加量和温度等对MB去除率的影响,及MZF@SiO2的稳定性和循环使用性能,推测了催化反应机制.结果表明,无定形SiO2将SF-M... 相似文献
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开发了涂覆在金属丝网基体上的La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/MgAl_2O_4复合整体催化剂,用于低浓度甲烷(0.5%,体积分数)催化燃烧反应.首先用沉积-沉淀法制备了La_(0.8)Ca_(0.2)FO_3(LCF)钙钛矿与Mg Al_2O_4尖晶石复合的粉末催化剂LCF/Mg Al2O4,用程序升温微反应器(TPRS)测定了粉末活性,结合XRD、BET、SEM、TPR的表征结果,筛选出了最佳复合物质的量比和最适焙烧温度.当LCF与Mg Al_2O_4复合后,抗烧结能力增强,以拟一级反应速率常数(k,L·g~(-1)·s~(-1))计的活性提高了1倍左右.然后采用浆料涂覆法,在表面改性的金属丝网蜂窝基体上分层涂覆了作为第二载体的MgAl_2O_4和LCF/Mg Al_2O_4复合粉体涂层,考察了复合粉体球磨前焙烧的温度、第二载体及活性层涂覆量的影响.最后在空速GHSV=40000 h~(-1)条件下测试了甲烷催化燃烧反应的活性.与陶瓷基体相比,涂覆在金属丝网基体上的LCF/MgAl_2O_4活性在600℃时提升了48.1%.500 h长运转试验发现,催化剂活性在初期的200 h下降了20.3%,然后基本保持稳定. 相似文献