Sources and characteristics of fine particles over the Yellow Sea and Bohai Sea using online single particle aerosol mass spectrometer

Marine aerosols over the East China Seas are heavily polluted by continental sources. During the Chinese Comprehensive Ocean Experiment in November 2012, size and mass spectra of individual atmospheric particles in the size range from 0.2 to 2.0 μm were measured on board by a single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS). The average hourly particle number (PN) was around 4560 ± 3240 in the South Yellow Sea (SYS), 2900 ± 3970 in the North Yellow Sea (NYS), and 1700 ± 2220 in the Bohai Sea (BS). PN in NYS and BS varied greatly over 3 orders of magnitude, while that in SYS varied slightly. The size distributions were fitted with two log-normal modes. Accumulation mode dominated in NYS and BS, especially during episodic periods. Coarse mode particles played an important role in SYS. Particles were classified using an adaptive resonance theory based neural network algorithm (ART-2a). Six particle types were identified with secondary-containing, aged sea-salt, soot-like, biomass burning, fresh sea-salt, and lead-containing particles accounting for 32%, 21%, 18%, 16%, 4%, and 3% of total PN, respectively. Aerosols in BS were relatively enriched in particles from anthropogenic sources compared to SYS, probably due to emissions from more developed upwind regions and indicating stronger influence of continental outflow on marine environment. Variation of source types depended mainly on origins of transported air masses. This study examined rapid changes in PN, size distribution and source types of fine particles in marine atmospheres. It also demonstrated the effectiveness of high-time-resolution source apportionment by ART-2a.     

Sources and characteristics of fine particles over the Yellow Sea and Bohai Sea using online single particle aerosol mass spectrometer

Marine aerosols over the East China Seas are heavily polluted by continental sources. During the Chinese Comprehensive Ocean Experiment in November 2012, size and mass spectra of individual atmospheric particles in the size range from 0.2 to 2.0 μm weremeasured onboardby a single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS). The average hourly particle number (PN) was around 4560 ± 3240 in the South Yellow Sea (SYS), 2900 ± 3970 in the North Yellow Sea (NYS), and 1700 ± 2220 in the Bohai Sea (BS). PN in NYS and BS varied greatly over 3 orders of magnitude, while that in SYS varied slightly. The size distributions were fitted with two log-normal modes. Accumulation mode dominated in NYS and BS, especially during episodic periods. Coarse mode particles played an important role in SYS. Particles were classified using an adaptive resonance theory based neural network algorithm (ART-2a). Six particle types were identified with secondary-containing, aged sea-salt, soot-like, biomass burning, fresh sea-salt, and lead-containing particles accounting for 32%, 21%, 18%, 16%, 4%, and 3% of total PN, respectively. Aerosols in BS were relatively enriched in particles from anthropogenic sources compared to SYS, probably due to emissions from more developed upwind regions and indicating stronger influence of continental outflowonmarine environment. Variation of source types dependedmainly on origins of transported air masses. This study examined rapid changes in PN, size distribution and source types of fine particles in marine atmospheres. It also demonstrated the effectiveness of high-time-resolution source apportionment by ART-2a.     

春季黄渤海大气气溶胶的离子特征与来源分析

于2010年春季在黄海、渤海海域采集大气气溶胶总悬浮颗粒物（TSP）样品,并运用离子色谱法对其中主要的水溶性阴离子（Cl-、NO3-、SO24-、CH3SO3-（MSA））和阳离子（Na＋、K＋、NH4＋、Mg2＋、Ca2＋）浓度进行了测定.分析结果显示,黄海、渤海气溶胶样品中主要水溶性离子总浓度分别为10.2～47....     

黄海和东海生源要素的化学海洋学

根据东、黄海地区化学海洋学方面的调查结果，概述了东、黄海海区生源要素的时空分布和迁移转化特征，河流输入和大气沉降对东，黄海生源要素的贡献，以及沉积物与上覆海水的营养盐交换。     

基于单颗粒气溶胶质谱仪的香河采暖季前后含铅颗粒物的组成特征研究

为了研究粒径在0.2?—?2.0μm的含铅颗粒物的化学组分和粒径分布特征,运用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2017年10月至2018年1月在河北省香河县开展观测活动.通过自适应神经网络算法(ART-2a)对含铅颗粒物进行命名、合并后,主要分为六类:富钾(Pb-K)、元素碳(Pb-EC)、有机碳元素碳(Pb-OCE...     

黄渤海上空气溶胶类型判别及其成因分析

气溶胶是大气环境的重要组成部分,其对天气和气候变化有重要影响,对人类健康也有危害.对气溶胶类型的区分有利于判别气溶胶的来源,这对控制气溶胶污染源、改善区域环境质量有重要的推动作用.本文基于黄渤海区域6个观测点的实测数据和卫星遥感数据,采用聚类分析方法对黄渤海上空的气溶胶进行分类,并采用拉格朗日轨迹追踪法判定气溶胶的来源...     

黄渤海气溶胶光学厚度的多源卫星遥感产品精度分析和时空分布特征研究

以黄渤海上空大气为目标研究区,基于AERONET观测网,获取该区域2015-2017年的气溶胶光学厚度(AOD)实测数据,并对可见红外成像辐射计VIIRS,中分辨率成像光谱仪MODIS,静止水色卫星成像仪GOCI与新一代地球同步气象卫星AHI H8的AOD遥感产品展开精度验证.同时,利用长时间的遥感影像探究并分析AOD...     

Effect of air masses motion on the rapid change of aerosols in marine atmosphere

The impact of air masses motion on marine aerosol properties was investigated using an on-board single particle mass spectrometer(SPAMS) deployed for the determination of single particle size resolved chemical composition over Southeast China Sea. Two aerosol blooms(E1 and E2) were observed during the cruise. High average particle number count occurred in E1(7320), followed by E2(5850), which was more than 100–150 times of the average particle number count during normal periods. Particles were classified as four major sources, including continental source, shipping source, marine source, and transport source based on the mass spectral similarity. Transport source was identified as those particles with high particle number count occurred only during aerosol bloom period. Three sub-types of EC-Ca, OC-Ca, and Al-rich were classified as transport source.EC-Ca was the dominant particles of the transport source, accounting for more than 70%of the total particles in aerosol bloom events. A uni-modal size distribution in the size range of 0.1–2.0 μm was observed during normal period, while a bimodal distribution with a tiny mode(0.3 μm) and a coarse mode between 0.4 and 0.6 μm was present during aerosol bloom. The variation of aerosol source is consistent with air masses back trajectories, for the reason that most of the long-range air trajectories are from the ocean,while short air trajectories originate in the continental regions, which means that air masses have a significant impact on the aerosol physical–chemical properties along their tracks.     

2015世界互联网大会期间嘉兴市大气细颗粒物污染特征及来源研究——以单颗粒气溶胶质谱技术为例

基于单颗粒气溶胶质谱技术,于2015年12月12—23日互联网大会期间开展了嘉兴市细颗粒物污染特征和来源研究.结果显示,观测期间共捕捉到5次不同的污染过程,分别为:管控期的区域输送(P1)-清洁天(P2)-本地排放(P3)过程,以及管控后的污染反弹(P4)-重污染程(P5)过程.污染期间(P1、P5),硝酸盐含量及比例均有显著增加,并且增加的主要是老化的硝酸盐颗粒,表明硝酸盐的二次转化对长三角地区高浓度细颗粒物形成具有重要影响.受管控措施和南下的强冷空气影响,会议期间,除有机碳和生物质燃烧组分外,PM_(2.5)质量浓度及其它各组分浓度均有不同程度的下降.管控措施解除后(P5),受区域输送和本地污染物积累共同作用,颗粒物浓度开始反弹并持续升高,硝酸盐和EC组分均有明显增加,并且呈现出早、晚高峰值.源解析结果显示,P5期间颗粒物浓度反弹与机动车尾气排放密切相关.研究表明,实施管控措施对降低机动车尾气排放和PM_(2.5)质量浓度、改善环境空气质量等效果显著.     

东海大气气溶胶的化学特征及来源

利用2006年11—12月、2007年2—3月、2008年5月和2008年6月在东海4个航次中采集的总悬浮颗粒物（TSP）和Anderson分级样品,分析了其中可溶性无机离子的浓度,探讨了东海气溶胶中水溶性组分的化学特征、季节变化、粒径分布及来源.结果表明,气溶胶总水溶性离子的浓度为13.5～95.3μg·m-3,平均...     

秋季渤海、北黄海大气气溶胶中水溶性离子组成特性与来源分析

于2010年秋季在渤海、北黄海海域采集大气气溶胶总悬浮颗粒物(TSP)样品,运用离子色谱法测定了主要水溶性阳离子(Na+、K+、NH+4、Mg2+、Ca2+)和阴离子[Cl-、NO-3、SO2-4、CH3SO-3(MSA)]的浓度,并结合富集因子、相关性因子分析等方法探讨了其来源.结果表明,渤海、北黄海气溶胶样品中主要水溶性离子总浓度分别为30.9~58.8μg·m-3和5.03~39.8μg·m-3,平均值分别为(40.3±10.1)μg·m-3和(19.2±11.8)μg·m-3.二次离子(非海盐硫酸盐nss-SO2-4、NO-3和NH+4)浓度最高,分别占测定离子总浓度的87.5%和62.8%.富集因子分析表明,Mg2+、Cl-主要来自海源,K+主要来自地壳源.来源分析结果表明,渤海、北黄海TSP中海盐硫酸盐分别占总SO2-4浓度的1.2%和12.1%,生源硫酸盐(SO2-4 bio)对nssSO2-4的平均贡献分别为5.0%和14.6%,说明人为活动输入仍是气溶胶中SO2-4的主要来源.     

黄海和东海海域溶解氧的分布特征

根据黄河和东海海区四个季度的调查资料，描述了溶解氧的时空分布和变化规律。黄、东海溶解氧分布的基本特征是北高南低，西高东低，随着水温的变化，不同季节这一差别有所不同。黄、东海溶解氧平均值分别为495．4和420．3μmol/L，测定范围分别为90．2－681．9和133－9－692．8μmol/L。以长江口以东H断面为例，描述了夏季溶解氧的断面分布特征，在20－30m水层出现一氧跃层，30m以下垂直分布比较均匀。文中还深入研究了东海陆架区黑潮水溶解氧的分布特征和变化规律。     

黄、东海溶解态无机砷的形态及其分布

利用氢化物发生原子荧光光谱法对2000年10月和2001年5月航次黄、东海的无机砷进行了测定.两个航次中黄、东海总溶解态无机砷(TDIA8)含量的变化范围分别为9.-21.和12.～23.nmoL,L,亚砷酸盐(As3 )含量的变化范围分别为0.2-2.4和0.1-9.2 nmoL/L,2000年秋季TDIAs和As3 的含量明显低于2001年春季.长江对黄、东海的影响非常显著,是主要的物质来源之一.黄海溶解态无机砷的平面分布表现为沿岸和东黄海交界处高,黄海中部冷水团区含量较低.东海自长江口向西南琉球群岛沿伸的PN断面中,TDIAs和As3 的分布存在明显的梯度,自长江口向中央海区递减,然后由于受到黑潮水入侵含量又开始升高.东海陆架区As3 的含量、分布受到浮游植物活动的影响,表现出与叶绿素含量存在相关关系.     

东海大气气溶胶中无机氮组分的分布特征

利用2006年11～12月、2007年2～3月及2008年5～6月在东海4个航次中采集的33个总悬浮颗粒物样品和7套Anderson分级样品,分析了其中NH 4+、NO 3-和NO 2-的浓度,探讨了东海气溶胶中氮组分的季节变化和粒径分布.气溶胶中NH 4+的浓度为2.6～646.9 nmol.m-3,冬、春季较高,夏季较低.NO 3-的浓度为5.5～281.5 nmol.m-3,冬季较高,春、夏季较低.NO 2-的浓度很低,0.5 nmol.m-3.气溶胶中氮组分的相对贡献具有一定的季节变化趋势,冬季NH 4+和NO 3-的贡献相当,春、夏季以NH 4+的贡献为主.NO 3-的粒径分布月变化明显,11～12月主要分布在2.1μm的细粒子上,2～3月、5～6月分别集中在1.1～4.7μm和2.1～7.0μm的粗粒子上.NH 4+的粒径分布无明显月季差异,均主要分布在1.1μm的细粒子上.后向轨迹分析表明气团的来源和迁移路径显著影响气溶胶中无机氮的分布.气团来自污染较重的陆源,无机氮在大气中的浓度(nmol.m-3)和在颗粒物中的浓度(μmol.g-1)均较高;气团来自清洁的海洋源,无机氮在大气中和颗粒物中的浓度均较低.气团起源自陆源但在海上经过长距离的迁移,则无机氮在大气中的浓度相对较低,在颗粒物中的浓度相对较高.     

黄海海域大气气溶胶特征及重金属的大气输入量研究

分别于１９９５、１９９６两年的春，夏两季在黄海千里岩采集６６个大气气溶胶样品，测定了１６种金属元素的浓度，讨论了其浓度的变化及其来源，并初步估算了大气气溶胶中这些重金属在黄海海域的沉降通量。结果表明，黄海海域大气气溶胶中大多数元素有明显的季节变化，春季的浓度大于夏季，这与大气颗粒物的浓度是一致的；黄海海域大气尘土的年沉降量为（６０－９００）＊１０＾１０ｇ／ａ，占该海域河流每年的泥沙总输入量的４％－     

Distributions of dimethylsulfide in the Bohai sea and Yellow Sea of China

IntroductionDimethylsulfide(CH3SCH3,DMS)isbelievedasthemostimportantvolatilesulfurcompoundreleasedfromtheseawater(Turner,1 988;Andreae ,1 990 ) .ThelatestestimationofDMSfluxfromtheoceantotheatmosphereis 2 0 7± 5 2Tg a ,accountingfor 85%ofglobalDMSsources(Watts,2 0 0 0 ) .AtmosphericDMSisinitiallyoxidizedbyOHinthedaytimeandnitrateradical(NO3)atnightasmajorsinksofDMSintheatmosphere(Andreae ,1 986;Yin ,1 990a ;Barnes ,1 996) .TheoxidationofatmosphericDMSseemstocontributelargelytot…     

东海大气气溶胶中二元羧酸的分布特征及来源

大气气溶胶中的二元羧酸因其在全球气候变化中的潜在作用而受到广泛关注.利用2011年5月12日-6月6日在东海采集的气溶胶样品,分析其中水溶性二元羧酸及常量离子浓度,探讨东海气溶胶中二元羧酸的时空分布特征及来源.结果显示东海大气气溶胶中乙二酸、丙二酸和丁二酸的浓度分别为26.0～1475.5 ng·m-3、0.1 ～61.4 ng·m-3和0.1～132.4 ng·m-3,乙二酸在这3种二元羧酸中的贡献最大,为88.3％.东海气溶胶中二元羧酸浓度的昼夜变化不显著.空间分布整体呈现近海高、远海低的趋势.气团的来源和迁移路径以及气象因素影响气溶胶中二元羧酸的分布,气团来自污染较重的陆源时气溶胶中二元羧酸的浓度较高,气团来自清洁的海洋源时,二元羧酸的浓度则较低;阴雾天气时气溶胶中二元羧酸浓度相对较高,降雨发生时二元羧酸的浓度较低.二元羧酸与常量离子的相关性分析表明,自然源和人为源释放的挥发性有机物质在液相中氧化生成二元羧酸是东海大气气溶胶中二元羧酸的主要源,而汽车尾气和生物质燃烧的一次排放、海洋源以及碱性粗颗粒吸收气体二元羧酸不是主要源.液相中乙醛酸氧化形成的乙二酸和长链二元羧酸氧化形成的乙二酸对东海气溶胶中乙二酸的贡献分别为41％和59％.     

冬、春季东海气溶胶和雨水中尿素氮的研究

有机氮是海洋大气气溶胶和雨水中的重要氮组分,其中的尿素氮由于具有生物可利用性以及广泛的自然源和人为源,故其沉降入海后可能对海洋生态系统产生重要影响.利用2006年11～12月和2007年2～3月在东海航次中采集的23个总悬浮颗粒物样品、 4套安德森分级样品以及10个雨水样品,分析了其中尿素氮、氨氮和硝氮的浓度.在冬、春季节,气溶胶中尿素氮的浓度分别为0.2～17.7 nmol·m^-3和6.5～14.6 nmol·m^-3,雨水中的浓度分别为7.8～18.1 μmol·L^-1和12.1～35.3 μmol·L^-1.在气溶胶和雨水中,尿素氮的浓度均表现为春季高于冬季.相对于氨氮和硝氮,尿素氮在气溶胶中对氮组分的贡献约为5%,在雨水中的贡献接近20%.与氨氮、硝氮的粒径谱分布不同,尿素氮在各粒径段所占的比例相差不大.春季,尿素氮在0.43～0.65 μm细粒子上的贡献稍高,为19.8%,冬季,在3.3～4.7 μm粗粒子上的贡献稍高,为20.0%.因子分析结果表明气溶胶中尿素的浓度在冬季主要来自土壤尘的贡献,春季则主要与土壤中尿素的升华有关.     

黄海和东海海域溶解铋地球化学分布特征

结合大面调查,典型断面剖析及关键站位连续观测结果,研究了黄海和东海海域溶解铋的含量水平,时空分布特征及与生态环境的耦合关系,探讨其主要来源和影响因素.结果表明,表层海水溶解铋含量在0~0.029μg·L-1之间,平均值为0.008μg·L-1;底层海水浓度稍高,介于0.001~0.189μg·L-1之间,平均值为0.016μg·L-1.水平方向上,溶解铋低值分布与盐度所示长江冲淡水双支扩散特征吻合,表明其可示踪长江冲淡水路径;高值出现在黄海暖流和苏北沿岸流途经之处及长江冲淡水与沿浙闽沿岸水交汇之处,表明其分布受控于海流系统循环.垂直方向上,水体对流和涡动混合使近岸海水均匀混合,陆架区强潮混合锋面将近岸垂向混合区和离岸层化海水区分隔,阻挡了溶解铋向外输运,使锋区内溶解铋含量明显高于外海.周日内,溶解铋变化主要与潮汐、再悬浮作用和温盐跃层等海域特定水动力条件密切相关,与温度,盐度等环境因素波动尚未呈现明显关系.溶解铋与悬浮颗粒物显著正相关,表明其易从固相释放至水体,并确定由颗粒态转化为溶解态的最佳温度(22~27℃)、盐度(28~31)和pH(7.9~8.1).     

黄渤海气溶胶中砷的分布特征和季节变化

于2017~2018年冬、春和夏季,在黄渤海海域走航采样,采集总悬浮颗粒物（TSP）样品,分析总砷（As）、As （Ⅴ）、As （Ⅲ）以及水溶性离子,讨论了As在黄渤海气溶胶中浓度、空间分布以及季节变化,估算了As的干沉降通量.气溶胶中As含量冬季（6.6 ng·m^-3） > 夏季（5.5 ng·m^-3） > 春季（4.4 ng·m^-3）,渤海和北黄海远大于南黄海.冬、夏季As（Ⅲ）/As（Ⅴ）比值分别为0.41和0.21.冬、春和夏季As/TSP平均值分别为95.4、83.9和81.4 μg·g^-1,冬季明显高于春季和夏季.冬季在冬季风主导下,携带了环渤海地区排放的污染物导致砷含量最高,夏季受东南季风携带的东部沿海地区污染物的影响也较大,而春季受西伯利亚陆地气团和东南远海海洋性气团的共同影响,浓度最小.冬季K⁺/TSP与As/TSP存在显著正相关（r=0.78,P<0.05）,说明受陆地生物质燃烧排放的As的影响明显,而夏季两者相关性不显著,说明来源不同.冬、春和夏季黄渤海大气气溶胶As的干沉降通量分别为1.15、0.77和0.97 μg·（m²·d）^-1,年平均为0.95 μg·（m²·d）^-1.