长江水系武汉段沉积物再悬浮过程中PAHs的释放动力学

采用沉积物再悬浮模拟装置进行了再悬浮过程中多环芳烃（PAHs）的释放动力学实验,研究了长江水系武汉段7种沉积物中PAHs的释放动力学特征,并考察了沉积物组成对PAHs释放动力学的影响.结果表明,不同剪应力作用下的沉积物再悬浮过程中,不同性质沉积物中PAHs向上覆水体的释放均符合一级动力学方程,且释放过程分为两个阶段,第...     

长江武汉段沉积物再悬浮过程中PAHs释放的预测模型

为研究长江武汉段沉积物再悬浮过程中多环芳烃的释放,采用回归方法建立了剪应力与再悬浮颗粒物浓度、有机碳含量及PAHs浓度之间的定量关系模型,并结合PAHs在悬浮颗粒物-水体分配系数,建立了不同剪应力条件下再悬浮过程中上覆水体PAHs浓度预测模型,通过模型预测结果与实验结果的比较,表明模型具有良好的预测效果,可用来进行不同剪应力条件下沉积物再悬浮过程PAHs释放的预测.     

风浪模拟扰动下梅梁湾沉积物的实验研究

在太湖梅梁湾采取沉积物原状芯样,利用沉积物再悬浮振荡器,以100r/min的步长逐步增大隔栅的振荡频率使其在0-800r/min范围内振荡,进行0-0.53N/m2底部切应力条件下的沉积物悬浮模拟实验,揭示上覆水中悬浮颗粒物(SPM)、上覆水中可溶性磷(SRP)以及因扰动引起悬浮的颗粒物生物可利用磷(BAP)与切应力水平之间的关系。扰动实验结果表明:(1)上覆水中SPM的含量随切应力的增加而增大,呈现指数上升趋势,采样点沉积物的临界切应力为0.12N/m2。(2)扰动过程中,上覆水中的SRP含量随切应力增加而增大,悬浮颗粒物BAP的含量随切应力的增加而减小,且较大的切应力对SRP和BAP含量产生的影响程度明显大于较小的切应力。(3)上覆水中SRP的含量在临界切应力0.12N/m2后明显上升,悬浮颗粒物BAP的含量在临界切应力0.12N/m2时急剧下降,临界切应力对悬浮过程中营养盐磷的释放影响很大。     

再悬浮作用下大环江和刁江沉积物中Pb、Cd和As的释放

该文采用再悬浮模拟装置模拟再悬浮过程中大环江和刁江回水区沉积物中溶解态和颗粒态Pb、Cd和As的含量变化,计算不同扰动强度下的释放通量,以评价再悬浮过程对大环江和刁江水体重金属含量的影响。结果表明,大环江和刁江柱样中上覆水中的DO、p H和SS随扰动均呈增加趋势,3种重金属在颗粒物-水相间的分配系数高于孔隙水-沉积物;再悬浮作用能使沉积物中溶解态重金属迁移进入上覆水中,Pb和Cd迁移能力强于As;再悬浮过程中大环江上覆水中溶解态Pb、Cd及As的总平均通量分别为-0.04、-0.06、0μg/(m~2·min),刁江上覆水中溶解态Pb、Cd及As总平均通量分别为-1.3、-0.01、0.55μg/(m~2·min)。     

再悬浮作用下长江河口沉积物中Hg的迁移与释放

利用PES(particle entrainment simulator)装置,实验测定了不同的扰动强度和时间对长江口沉积物结合Hg释放和再分布的影响.在再悬浮过程中,上覆水中HgD(溶解态Hg)和HgP(颗粒态Hg)随扰动强度和扰动时间发生变化,含量分别在34~268ng.L-1和25~195μg.kg-1之间,HgD和HgP含量相关性不显著.经一级扰动强度扰动近3 h后,上覆水中的Hg总体上存在释放,HgD含量从扰动前的179 ng.L-1增加到了268 ng.L-1,HgP含量仅有略微增加,从116μg.kg-1增加到了139μg.kg-1.经二级扰动强度扰动近3 h后,上覆水中HgD和HgP总体上减少了,而经三级扰动强度扰动近3 h后,上覆水中HgD又有略微增加,HgP含量也从89μg.kg-1增加到了162μg.kg-1.上覆水中Hg分配系数(lgKd)与水体的pH、Eh、DO、TSS均没有显著的相关性,而是受水体中各种物理、化学性质的综合影响.当扰动强度增大后,在再悬浮初期尤其前5 min之内,上覆水中悬浮颗粒含量迅速增加,Hg的lgKd也迅速增大,悬浮颗粒对溶解态Hg产生了强烈的吸附作用.之后随扰动时间的延长和悬浮颗粒含量的增加,Hg的lgKd值降低,由硫化物氧化释放的Hg被新近生成的铁锰水合氧化物等胶体物质结合.在较强动力条件下,随扰动时间延长,部分粗颗粒会发生沉降,"细颗粒浓缩效应"使上覆水中HgP含量增加.     

滴水湖及其鲫鱼体内PAHs分布特征与影响因素分析

通过测定滴水湖水体、颗粒物和沉积物体系PAHs含量,探讨其分布与组成特征、影响因素及污染来源.结果表明,滴水湖水体中溶解态、颗粒态和沉积物中PAHs平均浓度分别为16.78ng/L、33.02ng/g和40.98ng/g.统计分析表明,水体酸碱度以及电导率与溶解态低环PAHs之间存在显著相关性,总有机碳(TOC)与沉积物中高环PAHs浓度之间存在显著相关性.溶解态的PAHs来源主要表现为草、木和煤的高温燃烧,部分样点表现为石油源;颗粒态PAHs则主要表现为高温燃烧以及石油泄漏源;而沉积物PAHs的来源则较复杂,除了草、木及煤的高温燃烧源和石油泄漏源,还有部分样点表现为石油的高温燃烧源.鲫鱼肌肉、卵部以及鳃部PAHs含量的测定结果表明,鲫鱼不同部位对PAHs的富集能力具有较大差异.鳃部总PAHs含量最高,其次为鲫肉部分,鲫卵所含PAHs浓度最少.与国内外其他研究相比较,滴水湖鲫鱼体内PAHs含量处于较低水平,但鲫鱼部分样品的BaP等当量浓度略高于EPA规定的可食性生物器官中PAHs含量的上限值.     

太湖草型湖区沉积物再悬浮对水体营养盐的影响

再悬浮过程中沉积物对水体营养盐的内源贡献是湖泊,特别是浅水湖泊富营养化研究中的重要问题.采用原位沉积物柱样和原状上覆水的Y型扰动装置,被用来研究常规风情下太湖草型湖区沉积物的再悬浮和沉降过程对水体营养盐负荷的影响.结果表明,小风和中风的再悬浮过程导致水体氨氮和磷酸根磷含量显著下降,单位面积水柱含量最大变化量分别为-0.140 g·m-2和-1.59 mg·m-2;大风条件下,水体氨氮含量下降幅度很小,磷酸盐则出现明显增加趋势,最大增量为0.81mg·m-2.再悬浮过程之后的沉降过程中,中、小风条件的水体氨氮含量变小,大风条件的含量没有明显变化.磷酸根磷含量在中、小风条件下与风浪前差别较小,大风条件的含量则明显增大,最大增量为1.36 mg·m-2.因此,沉积物的再悬浮过程和沉降过程对上覆水体的营养盐动态负荷都产生重要影响.与太湖无植被湖区的研究结果对比说明,水生植物的存在对风浪作用下沉积物与上覆水的物质交换有一定的抑制作用.     

基于逸度方法评价巢湖流域PAHs在水体-沉积物间扩散过程

沉积物是污染物的一个重要汇区,同时亦可作为二次污染源释放污染物,因此,研究污染物在沉积物-水体界面的扩散过程对认识污染物的环境归趋及其迁移扩散具有重要意义.先前的研究结果表明,巢湖流域沉积物中高浓度多环芳烃(PAHs)来源于历史上工业废水排放,并且整个流域呈显著的空间差异性,但上层水体中PAHs浓度较为均匀.因此,有理由假设这些污染物在巢湖流域水体-沉积物间扩散交换呈明显的空间差异:即受工业废水污染的沉积物可能成为水体中PAHs的二次污染源,而其它区域沉积物则可能是这些污染物的重要汇.然而对于这些问题的研究目前仍然处于空白.本研究利用49个采样点的数据,通过逸度扩散模型,分别计算水体和沉积物中17种PAHs的逸度(f),并进一步计算它们的逸度分数(ff)值,依此全面认识这些污染物在水体-沉积物间的扩散趋势.结果显示,PAHs的ff值随环数增大而减小,即环数越高的PAHs越倾向于从水体向沉积物扩散.其中,低环(2~3环)PAHs和五环苝(Per)的ff均值都大于0.9,表示其从沉积物向上层水体扩散.多数采样点中、高环(4~6环)PAHs的ff值介于0.1~0.9,表示处于交换平衡,但受工业影响区域则呈现从沉积物向水体扩散的趋势.以Per和苯并[g,h,j]苝(BghiP)为例深入讨论了两种不同来源PAHs在巢湖流域水体-沉积物间扩散的差异性.对于Per而言,ff值空间差异较小,其普遍从沉积物向水体释放,说明沉积物-水体间扩散过程是上层水体中自然来源Per的重要来源.对于BghiP而言,ff值存在明显的空间差异性,受工业污染严重的地区,PAHs更易于从沉积物向水体扩散,而其它区域,BghiP则普遍处于平衡态甚至从水体向沉积物汇集.碳黑能促使PAHs向沉积物扩散,对PAHs的扩散有重要影响,且对高环(5~6环)PAHs扩散的影响更明显.当沉积物中碳黑含量为有机碳含量10%时,巢湖流域一半以上区域的PAHs扩散方向发生了改变.     

刚毛藻分解对上覆水磷含量及赋存形态的影响

在荣成天鹅湖刚毛藻暴发区域采集新鲜沉积物和刚毛藻进行室内模拟试验,定期监测上覆水中溶解氧(DO)、pH和电导率等理化参数,分析水体总磷(TP)、可溶性总磷(DTP)、可溶性磷(SRP)、溶解性有机磷(DOP)和颗粒态磷(PP)的含量变化,并探讨了刚毛藻分解对沉积物磷释放的影响.结果表明,刚毛藻分解过程中上覆水DO含量明显降低,其中30 g藻+水+沉积物处理基本维持在厌氧状态(0～0.17 mg·L-1);各处理水体pH值略有降低,加藻处理约降低了1个单位.刚毛藻分解使上覆水总磷及各形态磷含量大幅上升,且随藻量的增加,上升幅度变大,其中TP含量变化在0.04～1.34 mg·L-1之间.藻+水处理上覆水中磷的形态以DOP和PP为主,而藻+水+沉积物处理SRP含量明显升高.结果说明,刚毛藻分解过程中自身可释放大量的磷,且释放形态以PP和DOP为主;另一方面,藻类分解可明显促进沉积物中磷的释放,从而使得上覆水SRP含量大幅增加.     

不同流速下沉积物中六溴环十二烷的释放及再分配规律

六溴环十二烷(HBCD)作为一种典型卤代有机污染物已在河湖沉积物中被广泛检出,但流速变化下HBCD的迁移和释放行为尚不清楚.本文通过模拟5种流速条件,分析不同流速下表层沉积物中HBCD的释放规律以及HBCD在水-沉积物系统的再分配特征.结果表明,沉积物再悬浮的临界流速为0.4m/s,上覆水中HBCD浓度随流速增大而增加,且不同流速下HBCD向上覆水中的释放过程均符合准二级动力学模型.与上覆水不同,流速变化对悬浮颗粒物(SS)中HBCD浓度并无明显影响.相比静水和低流速条件,高流速条件下沉积物中HBCD的释放总量较高,0.6m/s流速下HBCD的释放总量是静水条件的31.6倍.流速是引起沉积物中HBCD再分配的关键因素,HBCD的再分配随流速增大而更加明显.不同流速下,SS中HBCD的分配量在HBCD释放总量中均占主导地位;表层沉积物中HBCD更易向较小粒径沉积物中分配.     

再悬浮作用下长江口近岸沉积物中Cd、Pb和Cr的迁移与释放

利用PES（particle entrainment simulator）模拟装置,实验测定了不同的扰动强度和时间对长江口沉积物中Cd、Pb和Cr再悬浮释放和迁移的影响.在再悬浮过程中,上覆水中溶解态Cd、Pb和Cr的质量浓度分别在0.015～0.157、0.013～0.890和0.066～1.468μg.L-1之间变...     

蠡湖水体氮、磷时空变化及差异性分析

蠡湖是一个典型处于从浊水藻型向清水草型转换过渡时期的浅水湖泊.根据2012~2013年周年的现场调查资料和历史监测资料,分析了水体氮、磷的空间分布、变化规律及主要影响因素,并探讨了水体氮、磷形态的时空差异及其相应的控制对策.结果表明,蠡湖仍然没有从根本上解决水体的富营养化问题,水体中氮、磷浓度仍处于一种不稳定的状态,各采样点总氮(TN)浓度在0.74~4.93mg/L之间,平均值为1.35mg/L;总磷(TP)浓度在0.03~0.31mg/L之间,平均值为0.073mg/L.空间上,TN和TP浓度自东向西依次递减,呈现东蠡湖高于西蠡湖,沿岸区高于湖心区的趋势;季节上,TN、TP浓度呈现夏季、秋季较高,而冬季、春季低的特点;水体中氮主要以溶解态为主,DTN占TN的比例在35%~99%之间,平均为77.98%;而磷主要是以颗粒态的形态占优势,颗粒态磷占TP的比例在11%~90%之间,平均值为59%.多元统计表明,TN与DTN和总悬浮物(TSS)之间呈正相关关系,但与TSS的相关性系数较小,而TP与DTP和TSS都呈显著正相关.因此,要降低水体中氮磷浓度,可以从减少通过干湿沉降进入湖泊水体的氮磷或者降低沉积物再悬浮、抑制底泥氮磷释放两个方面入手.     

底泥不同悬浮方式对水体生物有效磷的影响

以太湖月亮湾底泥为材料,通过室内模拟实验研究了底泥不同悬浮方式(底泥扰动、底泥曝气)对水体中生物有效磷的影响。结果表明:底泥再悬浮导致颗粒态磷生物有效性呈下降趋势,10 d时,藻类可利用磷(AAP)占总磷(TP)的百分比仅为初始状态(39.86%)时的34.75%(底泥扰动)和17.03%(底泥曝气)。内源磷形态分析表明,悬浮物中Fe/Al-P含量、非闭蓄态Fe/Al-P(AAP)占Fe/Al-P的比重均有下降的趋势。这主要与底泥再悬浮导致溶解氧融入(溶解氧从2.59 mg/L(初始状态)分别增加至5 mg/L(底泥扰动)和6 mg/L(底泥曝气)左右)和pH改变(pH值从8.07(初始状态)分别降至7.4(底泥扰动)和7.3(底泥曝气))有关。实验结束时颗粒态磷生物有效性突然升高,出现这种现象的原因较复杂,可能与底泥再悬浮状态下底泥的物理化学变化和水中微生物的作用有关,还需要进一步探究。底泥再悬浮导致水体中可被利用颗粒态磷(BAPP)和溶解态磷(DTP)含量降低,从而导致上覆水中生物有效磷(BAP)含量降低。     

反复扰动下加藻对不同形态磷相互转化的影响

以太湖梅梁湾沉积物和上覆水为材料,研究了反复扰动下加藻与否对沉积物中不同形态磷数量分布的影响.试验结束时,对照试验、单纯反复扰动、加藻反复扰动其上覆水中溶解性总磷(DTP)含量依次增加了75%、62.5%和18.8%,单纯反复扰动和加藻反复扰动试验上覆水中溶解性无机磷(DIP)浓度分别增加了300%和100%.加藻反复扰动和单纯反复扰动下,沉积物中钙磷(Ca-P)的净减少量分别为31mg/kg DW和 9mg/kg DW.表明, DTP和DIP的释放主要取决于沉积物中铁铝结合态磷(Fe/Al-P)和Ca-P的减少量.沉积物中Fe/Al-P和 Ca-P的含量有所降低,主要归因于反复扰动和藻类的同化吸收作用.然而,加藻反复扰动和单纯反复扰动下,藻类可利用磷(AAP)却有所增加.这表明藻类浓度较低时,其对磷的吸附同化量明显低于沉积物中Fe、黏土颗粒以及CaCO3的吸附量.尽管AAP的形成与还原速率很难测定,但其却可以很好地表征沉积物中内源磷的生物有效性.加藻反复扰动下,Ca-P的含量持续降低,这表明藻类吸附同化了部分Ca-P.因此,在一定藻浓度条件下,可用沉积物中NH4Cl-P, AAP, %Ca-P的和来表征生物有效磷(BAP)含量.     

黄河中下游水体中多环芳烃的分布及来源

对小浪底至山东东明段黄河干、支流水、悬浮物和沉积物进行了采样分析.结果表明,干流水相∑15PAHs浓度范围为179～369ng/L,其中除焦巩桥外其它断面苯并(a)芘均超过国家饮用水标准;支流水相浓度均高于相应干流,尤其是富含低环PAHs的孟州一干渠对干流沉积相浓度有较大影响.与水相相比,悬浮、沉积相中PAHs检出种类较多,干流悬浮相∑13PAHs浓度范围为54～155μg/kg,且各环PAHs与悬浮相中TOC含量间存在一定正相关.干流沉积相∑13PAHs浓度范围为31～133μg/kg,其4、5、6环P     

沉积物悬浮频率对水体颗粒态磷生物有效性的影响

通过室内试验模拟沉积物在不同频率下的悬浮过程,研究了悬浮频率对颗粒态磷生物有效性的影响.结果表明,沉积物悬浮导致颗粒态磷的生物有效性显著降低,30d时,藻类可利用态磷（AAP）占悬浮物总磷（Tot-P）的百分比仅为初始状态（56.75%）时的26.24%（悬浮频率较小）和20.04%（悬浮频率较大）.内源磷形态分析表明...     

澳门南湾湖钻孔沉积物中自由态和束缚态的多环芳烃

研究自然条件下沉积物中有机污染物沉积后的环境行为,考察澳门南湾湖钻孔沉积物中自由态和束缚态PAHs的含量与分布.研究表明,自由态PAHs以4-环、6,7-环和5-环为主,其质量百分贡献分别为28.7%～40.6%、17.6%～29.6%和13.2%～28.2%;而束缚态PAHs则以4-环、3-环和2-环为主,质量百分贡献分别为42.3%～55.8%、20.2%～35.8%和7.8%～18.8%.说明低分子量PAHs比高分子量PAHs更容易进入沉积有机质的孔隙中.自由态PAHs的垂直分布特征受区域经济发展及环境治理进程的影响,束缚态PAHs的含量一方面受控于PAHs的输入量,另一方面与沉积有机质的结构(特别是聚合程度)有关,随着沉积埋藏时间的延长有利于各化合物从自由态向束缚态转变.