磺胺嘧啶胁迫下作物根际微生物群落结构响应

为了研究在磺胺类兽药胁迫下,两种作物在不同生长期根际微生物群落结构的响应,采用室内根际箱培养实验,测定玉米、小麦根际微界面土壤磷脂脂肪酸的量,研究在磺胺嘧啶（SD）胁迫下,不同作物根际土壤微界面微生物群落结构的空间变化.结果表明,SD对根际微生物活性的有抑制作用,且强度随浓度增加而增强.同一浓度SD作用下,根际微界面微生物生物量不同,在实验中,根际3mm和根室的微生物生物量最大,且二者之间差异不显著.不同微生物对根际效应敏感程度不同,细菌、革兰氏阳性菌、革兰氏阴性菌、蓝细菌和硫酸盐还原菌根际效应明显.在SD胁迫下,根际不同微界面土壤微生物群落结构变化明显.细菌、G⁺、G^-、放线菌的生物量,随SD浓度升高而下降,主要表现为抑制效应,而对真菌生物量则表现为激活效应,生物量增加. 小麦根际土壤真菌：细菌（F/B）随SD浓度的升高,比值增大,在高浓度（5mg/kg）胁迫下,F/B比值最大（0.74）,与对照差异显著（P < 0.05）,说明土壤污染修复能力增强,而sat/mono比值在高浓度SD胁迫下降低,说明微生物群落结构向有利于SD降解的方向转化.根际效应有助于SD的降解,在1mg/kg SD作用下,小麦根际土壤降解率为7.01%,而非根际土壤降解率仅为2.49%,不同作物表现出的根际效应强弱不同,玉米根际效应强于小麦.     

磺胺甲恶唑对赤子爱胜蚓肠道微生物群落的影响

肠道菌群已被证实有助于宿主的健康和代谢功能，但环境污染物对动物肠道微生物的影响却很少报道.因此，本研究将赤子爱胜蚓（Eisenia fetida）暴露于抗生素（磺胺甲恶唑）污染土壤28 d后，基于16S rRNA高通量测序技术分析了蚯蚓肠道微生物群落组成，并探讨了抗生素污染对蚯蚓肠道菌群结构的影响.结果表明，土壤中磺胺甲恶唑对蚯蚓的存活率和生长无明显影响，但可以引起蚯蚓肠道微生物群落的紊乱.磺胺甲恶唑的添加能够使蚯蚓肠道微生物群落多样性水平降低，并引起肠道内支杆菌属（Mycobacterium）和Luteolibacter的丰度显著降低，也能显著增加肠道内拜纳蒙纳斯属（Balneimonas）和疣微菌科（Verrucomicrobiaceae）的丰度，而芽胞杆菌属（Bacillus）等优势菌的丰度在肠道内较为稳定.同时，赤子爱胜蚓肠道微生物群落主要以放线菌门（Actinobacteria）、变形菌门（Proteobacteria）和厚壁菌门（Firmicutes）为主，并与周围土壤菌群组成存在显著差异.此外，蚯蚓肠道细菌群落多样性低于周围土壤细菌群落多样性，这可能是由于蚯蚓肠道自身微环境和共选择造成的.这些结果有助于更好地理解抗生素污染在土壤动物肠道微生态系统中的风险传播.     

氧氟沙星敏化光解磺胺甲恶唑

抗生素是环境中广泛存在的一类新兴污染物,因其可诱导细菌抗药性及产生抗性基因而备受关注.本研究发现氟喹诺酮类抗生素具有的光化学活性,可能影响共存的磺胺类抗生素（SAs）的转化.系统考察了一种典型的氟喹诺酮类抗生素—氧氟沙星（OFLO）对磺胺甲恶唑（SMX）的光化学转化.结果表明,在365 nm紫外光照条件下,OFLO可以有效敏化光解SMX.激发三重态（³OFLO^*）是促进SMX光解的主要活性物质.密度泛函理论（DFT）计算结合高分辨率质谱（HRMS）分析表明,³OFLO^*将SMX分子中的氨基氮氧化成一个自由基阳离子（R-NH₂^?+）.该自由基阳离子可水解生成羟胺衍生物,并进一步氧化生成亚硝化和硝化产物.此外,它们也可以二聚生成偶氮产物.光反应过程中,敏化剂OFLO也发生了降解.但OFLO的光解产物均保留了核心喹诺酮结构,因此也保留了OFLO分子的光敏活性.该研究有助于进一步了解抗生素复合污染情况下的环境行为,具有重要的环境意义.     

磺胺甲恶唑在三种湿地基质中的吸附特性研究

研究了磺胺甲恶唑(SMX)在3种人工湿地基质中的吸附特性。结果表明:吸附动力学过程符合一级动力学和二级动力学模型,但不符合粒子内扩散模型,该过程是包括物理和化学吸附的表面扩散过程;等温吸附过程中,基质的吸附量和溶液剩余量均随着SMX投加量的增加而增加,该过程属于物化单分子层吸附;吸附量随温度的变化过程实质是从物理吸附到化学吸附并最终达到吸附平衡的过程;酸性或碱性条件不利于SMX的吸附,最大吸附量点在溶液p H值为7时,偏离理论等电点;SEM从微观角度表征了3种基质对SMX产生了有效吸附。     

甲氧苄胺嘧啶和磺胺甲恶唑在土壤中的吸附

以OECD Guideline 106为基础,开展吸附动力学和批平衡实验,研究了磺胺甲恶唑(SMZ)和甲氧苄胺嘧啶(TMP)在土壤中的吸附过程。结果表明,相较于单室一级动力学模型,双室一级动力学模型更能准确的描述SMZ、TMP在土壤中的动态吸附过程。在3种表征吸附的模型中,Freundlich模型和DA模型较好的拟合了SMZ和TMP的吸附等温线,但Freundlich模型拟合效果更佳。对于同一种抗生素,在2种土壤中的吸附容量存在较为显著的差异性,在底泥中的吸附容量要高于包气带。     

羟胺强化过渡金属活化过硫酸盐降解磺胺甲恶唑

以典型磺胺类抗生素—磺胺甲恶唑(SMZ)为降解对象,选取赤铁矿(α-Fe_2O_3)、氧化钴(Co_2O_3)和氧化铜(CuO)3种过渡金属氧化物(M_xO_y),研究了羟胺(HA)对3种过渡金属氧化物活化过硫酸盐(PDS)降解SMZ的强化效果及机理.结果表明,HA对M_xO_y/PDS体系降解SMZ具有明显的促进作用,初始HA、PDS、M_xO_y和SMZ浓度均对SMZ的降解具有重要影响.电子顺磁共振(EPR)实验结果证实,α-Fe_2O_3/HA/PDS和Co_2O_3/HA/PDS体系中的主要活性自由基是·OH,而CuO/HA/PDS体系中SMZ的降解并不依赖于自由基的生成,表面活化态PDS是降解SMZ的主要活性物种.此外,采用高效液相色谱-离子阱质谱联用仪(HPLC-ESI-MS)检测了SMZ在Co_2O_3/HA/PDS体系中的降解产物.结果表明,SMZ主要通过3条路径进行降解矿化,分别为氨基官能团的硝基化、不饱和碳碳双键的羟基加成及磺胺键的断裂.     

抗生素磺胺嘧啶和磺胺甲恶唑在土壤中的淋溶行为研究

农业生产中畜禽粪污还田会将残留的抗生素带入农田土壤,并能通过淋溶作用迁移至深层土壤最终进入地下水. 该研究采用模拟土壤柱淋溶试验方法,研究了2种磺胺类抗生素——磺胺嘧啶(sulfadiazine,SDZ)和磺胺甲恶唑(sulfamethoxazole,SMX)在农田土壤中的淋溶行为,以及表层土抗生素含量、淋溶液pH和有机质对各土柱剖面SDZ和SMX残留水平的影响. 结果表明:①不同表层土抗生素含量下,SDZ和SMX在供试土壤中均呈向下迁移的趋势,但淋溶结束后上层土壤中二者含量明显高于下层,土柱各层抗生素的含量随表层土抗生素含量的增加而增加. ②淋溶液pH为3.00和5.00时,各层土壤中SDZ和SMX的含量均高于淋溶液pH为7.00时. 淋溶液pH较高时两种磺胺类抗生素多以阴离子形态存在,会与带负电荷的土壤颗粒产生静电斥力而易于向下迁移;随着淋溶液pH的降低,两种磺胺类抗生素阴离子形态占比减少,上层土壤中保留的抗生素含量变高,向下迁移的能力减弱. ③粪便添加组上层土壤中SDZ和SMX的含量明显高于未添加组,抗生素向下迁移的能力减弱,这与有机质的添加使得上层土柱吸附能力增强有关. 通过模型模拟,SDZ和SMX的地下水污染指数分别为3.50和4.45,均大于2.8,表明在供试土壤中这2种磺胺类抗生素的淋溶迁移性较强. 研究显示,淋溶试验结果与模型模拟结果一致,表明SDZ和SMX对地下水存在潜在污染风险.      

冬季野鸭湖湿地植物根际微生物群落结构分析

文章应用磷脂脂肪酸(PLFA)技术研究野鸭湖湿地扁秆藨草、芦苇和茭白根际土壤微生物的群落结构,同时分析了根际微生物与微生物量磷的相关关系。结果表明,扁秆藨草根际微生物量最高,达60 nmol/g,其次为茭白和芦苇。3种植物根际土壤中的优势菌是以16∶0、18∶0、i16∶0为代表的好氧菌;根际土壤中也出现以18∶2ω6,9、18∶1ω9c为代表的真菌。影响冬季扁秆藨草、茭白根际微生物量及群落结构的主要因素分别是枯落物和气温,而芦苇的特殊根系使其在冬季有较好的适应性。植物根际微生物含量与土壤微生物量磷相关性较好,其中细菌含量与微生物量磷呈显著正相关关系。因此,根际微生物受植物种类影响较大,建议寒冷地区人工湿地根据扁秆藨草、芦苇、茭白的不同特点交错种植,且植物进入衰亡期进行收割有利于污染物去除。     

氧氟沙星胁迫下5种湿地植物及其根系微生物群落的差异性响应

人工湿地中植物及其根系微生物对环境中的抗生素具有较好的去除效果,但对抗生素胁迫下多种植物及微生物响应特征的了解仍然不足,因此有必要研究不同浓度抗生素胁迫下植物及微生物的差异性响应特征。探讨了典型极性抗生素氧氟沙星（OFL）胁迫下5种湿地植物（唐菖蒲、风车草、水葱、水芹、灯心草）-微生物系统对OFL的去除性能。基于不同植物对OFL的去除效率,对唐菖蒲和风车草的根系活力、活性氧、抗氧化系统进行研究,同时分析其根系微生物在OFL胁迫下的响应特征。结果表明：5种湿地植物对OFL的去除效果具有明显差异性,其中风车草对OFL的去除性能最佳,其次是唐菖蒲。植物-微生物系统在不同浓度OFL胁迫下表现出不同敏感性,以10 mg/L为转折点,当OFL浓度低于10 mg/L时,可促进唐菖蒲和风车草植物根系生长,增强植物根系活力以及根系抗氧化酶的活性;当OFL浓度超过10 mg/L时,唐菖蒲和风车草根系被OFL毒害,植物根系活力和抗氧化酶的活性受到抑制。利用高通量测序技术对根系微生物群落进行测定,结果表明,低浓度OFL（1 mg/L）与植物根系微生物群落多样性及物种丰富度呈正相关,高浓度（50 mg/L）下则呈负相关;利用PICRUSt功能软件对微生物群落功能进行预测,发现高浓度OFL胁迫可加快植物根系微生物的代谢速度。

     

DOM对纳滤膜去除磺胺甲恶唑效果影响研究

试验研究几种不同可溶性有机物(DOM)对纳滤膜(NF)去除抗生素磺胺甲恶唑(SMZ)的影响效果.试验所用DOM选定腐殖酸(HA)、单宁酸(TA)和海藻酸钠(SA).结果显示3种DOM对SMZ去除率和通量影响迥异,并与DOM的亲疏水性有密切的关系.为更好了解DOM对NF去除SMZ的影响机理,试验对臭氧化HA也进行了研究.臭氧化HA相对于臭氧前HA亲水性显著提高,对SMZ去除率的影响相应提高.结果表明在有多种DOM共同存在的天然原水中,SMZ的去除机理十分复杂,DOM的本身物理化学性质对于目标物的去除效果十分重要.     

冬季湿地植物根际微生物群落结构多样性分析

文章研究了冬季北运河(通州段)沿岸人工湿地植物的根际土壤微生物群落结构。选择千屈菜、香蒲、鸢尾、芦苇等4种植物作为研究对象,采用磷脂脂肪酸生物标记法对其根际土壤微生物群落结构进行剖析。结果发现,4种湿地植物根际微生物PLFAs总量存在明显的差异,千屈菜的PLFAs总量最低,且多样性最小;相较于香蒲和鸢尾,芦苇根际土壤微生物的均匀度与多样性都较小。对根际土壤各类群微生物比例进行分析发现,不同植物根际土壤各类群微生物的含量呈现出显著性的差异,其中鸢尾根际土壤厌氧微生物比例最高,不利于冬季有机污染物的好氧分解。综合考虑各种因素,相较于千屈菜、鸢尾和芦苇而言,种植香蒲更有利于寒冷地区人工湿地的实际运行。主成分分析的结果表明,千屈菜和香蒲对根际土壤微生物群落结构的影响区分很明显,鸢尾和芦苇差异变化相近,差异不明显。文章从冬季不同湿地植物根际土壤微生物群落结构多样性角度对寒冷地区人工湿地中植物的选择提供了一定的依据。     

CRI系统净化抗生素磺胺甲恶唑的数值模拟研究

为便捷、准确地获取CRI系统对抗生素类痕量有机物的去除效果,为抗生素类污染的阻控研究打下基础,该文以抗生素磺胺甲恶唑(SMX)为研究对象,在试验研究的基础上利用Hydrus-1D软件构建了SMX在CRI系统中迁移转化的模拟模型,并针对CRI系统填料性质改变对SMX去除的影响,给出了评价填料优劣的公式。研究结果认为,非平衡两点吸附模型(TSM)能很好地模拟SMX在淋溶柱中的穿透过程,拟合决定系数R²为0.994 6,TSM模型也能够准确地模拟SMX在CRI系统中的迁移转化规律,模拟结果与分层取水试验结果误差在2%之内,R²为0.998 3。CRI系统对SMX的降解系数随系统深度的增加呈现出先增大后减小的趋势;随着CRI系统中填料饱和含水率、残余含水率、吸附参数、微生物降解参数的增大,CRI系统对SMX的去除率逐渐增大,而CRI系统对SMX的去除率几乎不受纵向弥散度的影响。     

玉米芯对磺胺甲恶唑和甲氧苄啶的吸附效果及机制

为探究农业废物是否能吸附去除抗生素以及不同抗生素之间是否存在相互作用,通过对玉米芯的理化特征分析、傅里叶红外光谱分析、吸附动力学和吸附等温线分析,研究了玉米芯对磺胺甲恶唑（SMX）和甲氧苄啶（TMP）的吸附效果及机制。结果表明：在只含有单一抗生素（初始浓度为 10mg/L）、温度为25 ℃、玉米芯浓度为25 g/L的体系中,玉米芯对SMX和TMP吸附量分别为131.18和358.75 mg/kg;在同时含有SMX和TMP的体系中（初始浓度均为 10mg/L）,玉米芯对其的吸附量分别为131.02和358.74 mg/kg,SMX和TMP之间为非交互吸附过程。在2种体系中,SMX和TMP的吸附均较好地符合准二级反应动力学方程,Langmuir和Freundlich等温线较好地拟合了SMX的吸附过程,而Freundlich等温线对TMP的拟合效果较好。SMX吸附主要为静电作用、π-π堆积作用,且以静电作用为主;TMP吸附主要通过疏水分配、π-π堆积作用和氢键作用。

     

共价三嗪骨架活化过一硫酸盐降解磺胺甲恶唑

通过微波合成技术制备磁性共价三嗪骨架材料（MCTF）.利用SEM、TEM和FTIR对其形貌特征和表面基团进行表征分析;测定分析其微观介孔结构与饱和磁化强度;并将合成的MCTF用于活化过一硫酸盐（PMS）降解磺胺甲恶唑（SMX）.研究了MCTF/PMS体系降解SMX的主要影响因素,包括MCTF投加量、PMS浓度、pH值、无机离子.研究表明：在MCTF投加量0.3g/L,PMS浓度1.50mmol/L,SMX初始浓度0.05mmol/L的室温条件下,30min内SMX的降解率可达100%.随pH值升高,SMX的降解率随之降低.SO₄^2-与HCO₃^-对SMX的降解具有抑制作用,Cl^-则具有双重作用.循环试验证明MCTF具有良好的重复利用性能.MCTF/PMS体系中降解SMX的活性物质为硫酸根自由基（SO₄^-·）和羟基自由基（·OH）,并主要在催化剂表面生成反应;通过UHPLC-MS/MS对SMX的降解途径与产物进行推测分析.     

不同湿地植物脱氮效果与根际土壤微生物群落功能多样性特征分析

为研究水平潜流型人工湿地中不同植物脱氮效果及对土壤微生物的影响,采集水样测定脱氮效率,采集芦苇根际土壤、香蒲根际土壤和对照土壤（不种植物）,利用Biolog技术研究不同处理土壤微生物群落代谢功能多样性特征.结果表明:①与对照相比,种植芦苇和香蒲可提高水平潜流型人工湿地7%~33%的NH₃-N去除率.②芦苇和香蒲根际土壤的碳源利用率增加,并显著高于对照土壤;香蒲根际土壤的碳源利用率高于芦苇根际土壤.芦苇和香蒲根际土壤微生物均对碳水化合物的相对利用率较高（> 48.0%）,对照土壤微生物对碳水化合物和聚合物的相对利用率均较高,分别为34.4%和32.7%.③芦苇和香蒲根际土壤微生物的丰富度指数、Shannon-Wiener多样性指数和Shannon-Wiener均匀度指数均显著高于对照土壤.④主成分分析（principal component analysis,PCA）结果表明,芦苇和香蒲根际土壤微生物与对照土壤微生物对碳源的利用特征均存在显著差异,而不同植物对土壤微生物碳源利用多样性的影响较小.研究显示,种植植物可改善水平潜流型人工湿地的脱氮效率,增加根际土壤微生物群落功能多样性,而不同植物（芦苇和香蒲）对脱氮效率和根际土壤微生物群落组成的影响无显著差异,因此在种植植物时可根据当地条件进行选择.      

UV/NO3-光化学降解水中的磺胺甲恶唑

本文研究了UV/NO₃^-体系对水中磺胺甲恶唑（SMX）的降解;考察了NO₃^-用量、pH值、SMX初始浓度、水体成分中常见的无机阴离子（Cl^-、SO₄^2-和HCO₃^-）和天然有机物（NOM）对SMX去除的影响;最后探讨了SMX在该体系中的降解产物和转化机理.结果表明：相比于单独UV,UV/NO₃^-对SMX的去除效果更优,这可能归因于UV激发NO₃^-产生的羟基自由基（HO^·）,通过加入HO^·淬灭剂甲醇,有力地证明了体系中HO^·的存在及其对SMX的降解作用.SMX在UV/NO₃^-体系中的降解符合准一级反应动力学.SMX的去除效率随着NO₃^-浓度的增加而逐渐提高,随着其初始浓度的增大而减小.溶液pH值对UV/NO₃^-降解SMX的影响显著,SMX去除效率表现为酸性>中性>碱性.向UV/NO₃^-体系中加入不同浓度的Cl^-和SO₄^2-对SMX的降解基本没有影响;HCO₃^-对SMX的去除有显著的促进作用,这可能归因于HO^·同HCO₃^-反应产生的碳酸根自由基（CO₃^·-）;NOM的存在会抑制SMX的降解,且NOM浓度越高,抑制越明显.在UV/NO₃^-降解SMX的反应中,根据检出的5种产物,提出SMX可能的转化机理包括4种不同的反应路径,分别为断键反应、脱氨羟基化、羟基化和亚硝化.     

过氧乙酸氧化磺胺甲恶唑及磺胺类药物：反应动力学和机理

磺胺类抗生素的大量使用和持续排放导致的水环境污染问题已经引起了国内外的广泛关注.因此,开发一种高效、低成本处理水中磺胺类药物抗生素的方法具有重要意义.本文考察了过氧乙酸（PAA）氧化磺胺类药物的性能,研究了PAA与磺胺甲恶唑（SMX）反应的动力学,阐明了SMX的降解途径.结果表明：在pH=7条件下,10 mmol·L^-1 PAA可在240 min内完全降解20 μmol·L^-1的SMX,该反应速率常数k值为0.018 min^-1,是过氧化氢的360倍;相对于分子态的SMX,以阴离子形式存在的SMX（SMX^-）更容易被PAA氧化;增加PAA浓度可有效促进SMX的 氧化降解;加入过量甲醇（甲醇与PAA的浓度比分别为20和100）,SMX的降解率未明显降低,表明SMZ的降解主要是PAA氧化所致,自由基在其中的贡献很小.通过液相色谱-质谱联用技术对SMZ的降解产物进行分析,发现PAA氧化SMX的位点为SMX分子中苯环上的氨基和五环杂环上的甲基;PAA氧化也对其它的磺胺类药物有效,如磺胺二甲恶唑（SMOX）、磺胺噻唑（STZ）、磺胺吡啶（SPY）和磺胺甲基嘧啶（SMR）. Br^-的存在促进了PAA对SMX的氧化, I^-存在下在反应初期加快了SMX的氧化降解,而HCO₃^-、Cl^-和腐殖酸的存在则显示出抑制效果.同时, 在实际环境水样（南湖水和长江水）中,PAA依然能有效氧化降解SMX,表明PAA具有应用于天然水体中磺胺类药物的氧化消除的潜力.     

Fe3O4-nZVI类Fenton法降解水中磺胺甲恶唑

采用共沉淀和液相还原两步法制得四氧化三铁负载纳米零价铁(Fe₃O₄-nZVI),将其作为类Fenton反应的催化剂用于水中磺胺甲恶唑(SMX)的降解.通过批实验法研究了H₂O₂浓度、Fe₃O₄-nZVI投加量、pH值、SMX初始浓度、反应温度等因素对SMX降解的影响.SEM、EDS、XRD和XPS表征结果表明,制备的Fe₃O₄-nZVI为纳米级磁性复合材料.批实验结果表明,在一定实验条件范围内,提高H₂O₂浓度、Fe₃O₄-nZVI投加量和反应温度,以及降低体系pH值,均可提高SMX的降解率.动力学拟合参数表明,SMX的类Fenton催化降解符合拟一级动力学模型.在25℃时,当H₂O₂浓度为10mmol/L、Fe₃O₄-nZVI投加量为0.8g/L、pH=3、SMX初始浓度为10mg/L,SMX在180min时的降解率为99.61%.用VSM测得Fe₃O₄-nZVI的饱和磁化强度为105.52emu/g,表明其易于磁回收.重复利用实验表明,Fe₃O₄-nZVI具有较好的反应活性和稳定性.自由基淬灭实验表明,·OH的氧化作用是SMX降解的主要机理.     

磺胺甲噁唑对序批式生物反应器脱氮性能及微生物群落的影响

研究了长期暴露条件下磺胺甲噁唑(SMX)对序批式生物反应器(SBR)脱氮性能及微生物群落的影响。结果表明：长期暴露于6 mg/L的SMX环境中,SBR对有机物和NH⁺₄-N的去除无明显变化。COD的平均去除率为(92.57±0.92)%,NH⁺₄-N的平均去除率达到(98.71±0.34)%;NO^-₂-N和NO^-₃-N的出水浓度随运行时间的增加而升高;在第104天时反应器比耗氧速率(SOUR)、比氨氧化速率(SAOR)、比亚硝酸盐氧化速率(SNOR)、比硝酸盐还原速率(SNRR)和比亚硝酸盐还原速率(SNIRR)较添加SMX前分别下降了23.33%、24.47%、28.29%、14.97%和15.81%。SMX的存在致使胞外聚合物(EPS)、松散型胞外聚合物(LB-EPS)和紧密型胞外聚合物(TB-EPS)及其中的蛋白质(PN)和多糖(PS)含量随运行时间的增长而增加,PN/PS呈上升趋势。活性氧(ROS)的生成...