厦门秋季近郊近地面CO2浓度变化特征研究

利用CO2监测仪在厦门近郊中国科学院城市环境研究所超级监测站进行了秋季CO2数据采集,并结合监测站气象要素和气体污染物监测,分析了近地面CO2浓度变化特征、风速风向对其变化特征的影响以及CO2与部分气体污染物的相互关系.结果表明,厦门近郊秋季近地面CO2浓度主要集中分布在375～415μmol.mol-1范围内,约占70.87%;近地面大气CO2日变化曲线呈单峰型结构,CO2浓度日变化范围375.74～418.18μmol.mol-1,日平均最高值出现在黎明前后(408.54μmol.mol-1),最小值出现在午后附近(379.14μmol.mol-1),夜晚(18:00～05:00,北京时间)平均浓度(400.87±4.05)μmol.mol-1高于白天(06:00～17:00)平均浓度(388.86±9.40)μmol.mol-1;风速日变化曲线与CO2呈现完全相反的变化趋势,夜晚时段(22:00～04:00)风速波动范围在1.0～1.5 m.s-1时,对应的CO2浓度变化平稳,基本稳定在(400.72±2.12)μmol.mol-1.白天时段(09:00～18:00)风速变化范围在2.0～2.5 m.s-1时,对应的CO2浓度变化范围较大为379.14～394.83μmol.mol-1;用指数函数模型估测到该站点区域CO2背景浓度为386.84μmol.mol-1;观测期间该站点主要风向为东北偏东,统计该方向上CO2浓度与风速的相关关系,得出CO2浓度与风速呈极显著负相关(r=-0.67),相关系数高于所有方向统计的CO2浓度与风速的相关系数(r=-0.41,P<0.01),不同风向上CO2浓度贡献来源不同;此外,CO2浓度与温度、辐射量呈负相关(r=-0.541/-0.515,P<0.01),与湿度呈正相关(r=0.66,P<0.01);与其它大气气体污染物相比CO2与CO、NO的相关程度较高(r=0.469/0.436,P<0.01),与SO2相关程度较弱(r=0.126,P<0.01),经分析推测监测站点区域CO2排放源部分来自机动车排放,而燃煤排放贡献较小.     

移动监测法测量厦门春秋季近地面CO2的时空分布

移动监测对研究城市近地面空气污染物时空分布特征具有重要意义.本研究采用野外移动监测车,利用二氧化碳测量仪、粉尘仪及小型气象站,在春秋季共选取14 d,沿厦门不同功能区,在每天不同时间段(09:00~12:00、13:00~16:00、22:00~01:00)进行了CO2与颗粒物(PM)浓度及气象参数的监测,并分析了春秋季不同时段下各功能区近地面CO2空间分布特征以及CO2与颗粒物的相互关系.结果表明:①监测期间,路线从北部的坂头水库背景区经郊区进入市中心最终在城市南部边缘沿海干道结束,CO2浓度的空间分布呈现中间市中心高沿市中心向两边边缘处降低的结构,不同功能区CO2空间分布存在差异,受城市交通,工业,人类活动等排放,地面植物/作物以及气象条件的影响.主要表现为交通繁忙区(仙岳路/厦禾路/嘉禾路,477.33μmol·mol-1±6.11μmol·mol-1)高于商业居民区(杏林/思北,454.95μmol·mol-1±5.45μmol·mol-1)高于自然风景区(文屏/环岛路/演武路,441.01μmol·mol-1±6.24μmol·mol-1)高于耕地(农田,436.79μmol·mol-1±1.87μmol·mol-1)高于山体林地(坂头水库,434.06μmol·mol-1±0.31μmol·mol-1);②监测期间春季平均CO2浓度为452.04μmol·mol-1±20.24μmol·mol-1,最大值出现在2013年4月12日的嘉禾路路段(市内交通繁忙区)为533.10μmol·mol-1,最小值出现在2013年4月10日的坂头水库路段(远离市区,受人为活动影响较小,水库周围有大量植被,可认为监测过程中的背景区域)为413.25μmol·mol-1.秋季平均CO2浓度为451.80μmol·mol-1±21.56μmol·mol-1,其中最大值出现在2012年11月19日的厦禾路路段(市内交通繁忙区)为526.45μmol·mol-1,最小值出现在2012年11月20日的坂头水库路段为415.01μmol·mol-1.这符合Idso等在1998年提出"城市CO2岛"的现象;③不同时间段CO2浓度表现出夜晚时段(22:00~01:00)高于上午时段(09:00~12:00)高于下午时段(13:00~16:00),阴天普遍高于晴天,且不同功能区CO2浓度在夜晚时段(22:00~01:00)和白天时段(09:00~12:00和13:00~16:00)的差异不同,春季的差异范围为-0.66~29.48μmol·mol-1,秋季的差异范围为-4.01~33.69μmol·mol-1;④市区CO2浓度与周围郊区存在差异,市区CO2浓度均高于郊区;⑤移动监测主要受道路车辆排放的影响,CO2浓度与PM2.5呈显著正相关关系(R=0.73,P<0.01).     

闽江河口不同湿地近地气层中H2S浓度日变化特征

2020年11月,选择闽江河口鳝鱼滩的芦苇湿地、短叶茳芏湿地及二者空间扩展形成的交错带湿地为研究对象,探讨了不同湿地近地气层中主要含硫气体（H₂S）浓度的日变化特征.结果表明,3种湿地不同高度的H₂S浓度均呈现出不同的日变化特征,其值均在白天（9:00—18:00）较高且变幅较大,而在夜间（18:00—次日6:00）较低且变幅较小.芦苇湿地的H₂S平均浓度最高(（0.0013±0.0025）μL·L^-1),交错带湿地次之(（0.0011±0.0012）μL·L^-1),短叶茳芏湿地最低(（0.0009±0.0013）μL·L^-1).不同湿地的H₂S日平均浓度整体均随高度的增加而降低,H₂S主要集中在近地面0～0.5 m高度且其浓度的变异性最低.研究发现,潮汐及风速是影响不同湿地H₂S浓度日变化特征的共性因素,其中,芦苇湿地还受温度、电导率（EC）及氧化还原电位（E_h）的显...     

北京市大气中CO的浓度变化监测分析

CO是城市大气中一种重要的污染物,在城市和区域的光化学反应中起着重要的作用.用装配氢火焰离子化检测器(FID)的HP5890II气相色谱(GC)方法,以每10min的采样频率,在北京中科院大气物理研究所325m气象环境观测铁塔上(39°9′N,116°4′E),对北京城市大气CO浓度进行了连续监测,时间为2004-01～2004-12.结果显示北京城市大气CO浓度日变化呈双峰型,1d之中出现2个高峰期,早晨07:00～08:00和夜晚22:00～23:00,最高浓度值分别达到13.8mg·m-3,17.1mg·m-3.不同季节CO的日变化存在差异:冬季、秋季的日变化幅度大,而夏季、春季的日变化幅度小.秋季、冬季早晨上班高峰期后CO浓度下降快,春季、夏季上班高峰期后CO浓度下降慢.CO的这种日变化是由地表排放源和气象条件共同决定的.另外,CO存在明显的季节变化,总的表现为浓度最高值出现在冬季12月份(4.0±3.4)mg·m-3,浓度最低值出现在5月份(1.7±0.7)mg·m-3.整个观测期间1a的平均浓度为(2.6±1.9)mg·m-3,采暖期平均浓度为(3.5±2.6)mg·m-3,非采暖期平均浓度为(2.2±1.2)mg·m-3.     

重庆市北碚城区大气污染物浓度变化特征观测研究

为了研究重庆市北碚区大气污染物浓度变化特征及其污染状况,采用全自动在线监测仪器对重庆市北碚城区大气污染物进行连续在线监测,分析了2012年1月~2013年2月的大气污染物观测数据.结果表明,除SO2以外,其它污染物均有超出国家新环境空气质量标准(GB 3095-2012)的情况出现,其中细粒子污染最严重.大气污染物浓度具有明显的季节变化,2012年春夏秋冬季各污染物平均浓度:O3为(36.1±19.2)、(48.8±32.6)、(29.8±28.6)、(18.2±15.8)μg·m-3,Ox为(77.6±20.6)、(91.3±37.6)、(77.5±30.6)、(69.4±18.2)μg·m-3,表现为夏高冬低;NO为(11.8±9.4)、(8.2±4.9)、(20.7±17.1)、(30.4±25.1)μg·m-3,NO2为(42.3±13.1)、(40.5±9.9)、(47.2±14.1)、(51.2±15.9)μg·m-3,NOx为(54.1±20.8)、(48.7±12.6)、(67.9±25.5)、(81.6±37.9)μg·m-3,均表现为冬高夏低;SO2为(50.5±23.3)、(26.3±16.7)、(38.8±18.4)、(53.7±23.4)μg·m-3,表现为冬春高而夏秋低;而PM2.5则为(61.4±28.5)、(68.1±32.5)、(61.9±27.1)、(89.6±44.2)μg·m-3,表现出冬季高而其它季节比较平稳的特征.O3、Ox、NO、NOx以及SO2浓度均为单峰型的日变化形式,其中O3和Ox的日变化峰值出现在午后16:00,而NO、NOx及SO2的日最大值则出现在08:00~11:00;NO2和PM2.5的日变化模态呈双峰型,有早晚两个峰值.O3和Ox在夏季日变化振幅最大,而其它污染物则冬季日变化振幅最大.将工作日与周末各污染物浓度的日变化相比,成对t检验分析表明,NO并无明显差异(P=0.14),但N2O工作日显著高于周末(P=0.03),而O3则为工作日极显著低于周末(P<0.001).相关分析表明,O3浓度与气温和风速呈显著或极显著正相关,与相对湿度呈极显著负相关,而NOx则与以上各气象要素的关系正好相反;PM2.5与气温和风速呈负相关,与相对湿度呈正相关;SO2与各气象要素的关系在不同的季节表现不同.除此之外,风向也是影响大气污染物浓度的一个重要因素.     

济南市夏、冬季PM2.5中化学组分的季节变化特征及来源解析

为探究济南市大气气溶胶中化学组分的季节变化特征,于2015年夏季、冬季分别连续进行1个月的PM_(2.5)样品采集,并分析无机离子、碳质组分与水溶性二次有机碳(WSOC)的组成、浓度水平及来源.结果表明,济南市冬季PM_(2.5)的质量浓度[(158.3±95.3)μg·m~(-3)]约为夏季[(75.3±25.9)μg·m~(-3)]的2倍,在我国其浓度处于中上等水平.无机离子的总浓度呈夏低冬高的季节变化特征,其中SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+是浓度最高的3种离子,且这3种离子的相关性均较好,NH_4~+在夏季和冬季均以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在.大气中存在较高程度的SO_2和NO_2的二次氧化,其中硫氧化率(SOR)呈夏高冬低的变化特征,而氮氧化率(NOR)呈相反的季节变化特征.通过分析PM_(2.5)中阴、阳离子电荷平衡可知,PM_(2.5)呈弱碱性.基于热力学模型ISORROPIA-Ⅱ,结果表明冬季PM_(2.5)的酸性比夏季强.OC与EC浓度均呈夏低冬高的变化特征,由OC/EC的比值、WSOC/OC的比值和估算的二次有机碳(SOC)的浓度可知,夏季二次污染的程度比冬季更为严重.主成分分析(PCA)结果表明,济南市夏季无机离子主要来自二次氧化及生物质燃烧,而冬季无机离子主要来自煤炭燃烧及其产生的前体物经光化学氧化形成的二次污染物.     

龙凤山本底站大气CO2数据筛分及浓度特征研究

针对黑龙江龙凤山区域大气本底站2009年1月～2011年12月低层(离地10 m)和高层(离地80 m)大气CO2在线观测数据,选取低层数据重点开展研究,分析地面风向和风速等因素对观测CO2浓度的影响.结果表明,龙凤山低层大气CO2浓度明显受局地源汇影响,其与高层观测结果差异在白天08:00～17:00相对较小,小于(0.5±0.5)×10-6(物质的量比).春、夏和秋这3个季节E-ESE-SE-SSE扇区来向的地面风会明显抬升大气CO2浓度,而冬季N-NNW-NW-WNW扇区CO2浓度明显较高.该站4个季节近地面CO2浓度随着风速增大而逐渐减小,在冬季尤为明显.结合日变化及地面风的影响,对低层观测数据进行初步本底/非本底筛分,筛选出代表东北区域混合均匀CO2水平的本底数据占总数据的30.7%.本底CO2浓度季节变化显示该站大气CO2浓度呈现冬季高夏季低的趋势,季振幅约为(36.3±1.4)×10-6,明显大于同期WMO/GAW同纬度站点观测结果,2009～2011年龙凤山大气CO2平均增长率为2.4×10-6a-1.     

闽江口短叶茳芏+芦苇沼泽湿地大、小潮日土壤间隙水溶解性CH4与CO2浓度日动态

研究河口感潮沼泽湿地土壤间隙水溶解性CO_2和CH_4浓度日动态对于揭示河口湿地碳循环过程具有重要作用.于2010年的4月4~5日和9月2~3日(小潮日)和4月14~15日和9月9~10日(大潮日),对闽江河口鳝鱼滩中部中高潮滩过渡区分布的短叶茳芏(Cyperus malaccensis)+芦苇(Phragmites australis)沼泽湿地的土壤间隙水溶解性CO_2和CH_4浓度进行24 h连续监测,并同步测定了原位土壤温度、电导率及NH+4-N等参数.结果表明:14月与9月大、小潮日土壤间隙水溶解性CH_4浓度日变化范围分别介于88.20~190.74、53.42~141.24、16.27~81.89和44.90~88.53μmol·L~(-1),其中4月大、小潮日土壤间隙水溶解性CH_4浓度均呈现昼低夜高特征(P0.05),而9月大、小潮日呈现相反的日变化趋势(P0.05);29月大、小潮日土壤间隙水溶解性CO_2浓度日变化范围分别介于19.33~40.1μmol·L~(-1)和9.69~29.96μmol·L~(-1),均呈现昼低夜高特征(P0.01);3涨潮期间土壤间隙水溶解性CO_2浓度均要低于涨潮前与落潮后,而涨潮期间土壤间隙水溶解性CH_4浓度高于涨潮前和落潮后.     

南京市大气CO2浓度模拟及源贡献研究

定量研究城市区域人为CO_2通量对于控制温室气体排放具有重要意义,而基于大气CO_2浓度观测与大气传输模型方法反演区域尺度的CO_2通量是未来的一个重要发展方向,其中模型对大气CO_2浓度的模拟则是能否成功反演CO_2通量的重要基础,然而我国还未有针对城市区域CO_2浓度的长时间(1年)模拟.本研究基于高空间分辨率的人为源CO_2资料与拉格朗日大气传输模型(WRF-STILT),对南京市郊区34 m观测高度处2014年大气CO_2浓度进行模拟,并就模型模拟结果的主要影响因素和源贡献组成进行了分析,研究得出以下结论:(1)WRF-STILT模型能较好模拟出4个季节观测到的高CO_2浓度及有季节差异性的日变化特征.(2)观测CO_2浓度的足迹贡献源区(footprint)的季节变化在盛行风向影响下差异巨大,CO_2浓度增加值在前1 d的主要贡献占据总浓度贡献的90%,表明该34 m高度观测点可代表长三角区域的CO_2排放量的影响,而安徽东部和江苏中南部对其影响更大;(3)相对于排放源的日变化,边界层高度等气象因素的差异是引起CO_2强日变化的主要因素,这也是模拟的各季度浓度增加值差异的原因,其中秋季(34.97μmol·mol-1)冬季(30.07μmol·mol-1)夏季(27.28μmol·mol-1)春季(23.36μmol·mol-1);(4)浓度的主要贡献来源分别为石油生产(41%)和能源工业(26%),这和长三角区域的人为源CO_2排放通量差异巨大(石油生产:3%,能源工业:35%).     

河口盐度梯度下短叶茳芏沼泽湿地土壤间隙水溶解性甲烷时空特征

以闽江口短叶茳芏沼泽湿地为研究对象,沿半咸水至淡水的盐度梯度采集土壤样品,测定分析样品间隙水溶解性CH4浓度及其主要理化指标,探讨了河口沼泽湿地间隙水溶解性CH4浓度的时空特征及其影响因子.结果表明:1夏季鳝鱼滩、蝙蝠洲和下洋洲湿地间隙水CH4浓度均值分别为331.18、299.94和638.58μmol·L-1,冬季均值分别为9.04、266.67和322.68μmol·L-1,呈现夏季显著高于冬季的时间动态特征(P0.05);2沿半咸水至淡水的盐度梯度,间隙水溶解性CH4浓度呈现递增的空间分布特征;3土壤间隙水CH4浓度与土温、DOC呈显著正相关关系,与土壤p H、盐分和间隙水SO2-4、Cl-浓度呈显著(P0.05)或极显著负相关关系(P0.01),河口盐度梯度下短叶茳芏沼泽湿地间隙水CH4浓度时空特征是土壤理化性质和潮汐等综合作用的结果.     

常州夏冬季PM2.5中无机组分昼夜变化特征与来源解析

为探讨常州大气气溶胶中无机组分的昼夜变化特征,在夏冬两季分别连续采集1个月的PM2.5样品,对比分析了11种水溶性离子和13种重金属元素的昼夜特征和来源.结果表明,夏冬两季PM2.5平均质量浓度白天高于夜间,水溶性离子占比夜间稍高于白天.冬季水溶性离子占PM2.5的比例(44%~45%)高于夏季(31%~36%),而重金属元素呈现相反的季节性特征(冬季白天3.03%,夜间2.29%;夏季白天4.40%,夜间4.51%).SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+是主要的二次离子,占总水溶性离子77%~85%,说明常州市大气污染呈二次污染为主的复合污染特征.夏季强太阳辐射的光化学反应导致白天SO_4~(2-)占比(49.0%)稍高于夜间(41.1%),而白天高温NH_4NO_3分解,使NO_3~-浓度白天(1.98μg·m-3)远低于夜间(5.10μg·m-3).NH_4~+与SO_4~(2-)、NO_3~-之间好的线性相关性及预测NH_4~+与实测NH_4~+的比值接近1,表明NH_4~+主要以(NH4)2SO4,NH_4NO_3和NH4Cl形态存在.离子平衡表明夏季颗粒物呈弱碱性,冬季呈中性.Fe、Al和Zn这3种重金属元素占比最大,Fe和Al元素白天占比明显高于夜间,Zn正好相反.无机组分相关性及主成分分析表明,无机组分都来自二次生成、扬尘和交通等排放源,表现一定的季节性和昼夜变化特征.     

Trend and seasonal variations of atmospheric CH4 in Beijing

The atmospheric CH4 in Beijing is still increasing, even though its increasing rate has significantly decreased from 1.76 ％/a during 1985-1989 to 0.50 ％/a during 1990-1997. The seasonal variation of CH4 concentration showed a double-peak pattern, one peak appearing in winter and the other in summer. It is evident that the annually seasonal variations of atmospheric CH₄ in Beijing are different. From 1986 to 1997, the atmospheric CH₄ increased by 185 ppbv, 37％ and 21％ of which were due to the increase in winter and in summer, respectively. After 1993, the annually seasonal increasing rate of CH4 concentration in summer (due to emission from biogenic sources) is negative while the increasing rate in winter (due to emission from non-biogenic sources) is positive about 25 ppbv/a. As a result, the increase of CH₄ emission from non-biogenic sources in winter is the major reason that caused theannually seasonal increasing rate from 1993 to 1997. The biogenic sources in Beijing are shrinking while the non-biogenic ones (such as fossil fuel combustion) are enlarging.     

北京南郊区PM2.5中水溶性无机盐季节变化及来源分析

为研究北京偏南地区细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性无机离子的变化特征,利用大气细颗粒物快速捕集系统及化学成分分析系统RCFP-IC,于2016年对北京南郊区大兴PM_(2.5)中9种水溶性无机离子(Cl~-、NO_2~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+))展开为期1 a的连续在线观测.结果表明,观测期间,9种水溶性无机离子总质量浓度为38.6μg·m~(-3),并呈现冬春高,夏秋低的特征,浓度水平高低顺序为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Ca~(2+)NO_2~-Cl~-Na~+K~+Mg~(2+);在冬季,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+浓度占比高达75.7%;春季次之,为72.8%;夏季最低,仅为60.2%.并且随着空气污染的加剧,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+浓度显著增加,这表明SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+与空气质量的恶化密切相关,但相比NO_3~-和NH_4~+,SO_4~(2-)在二次离子形成过程中占据主导地位;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+存在显著的日变化特征,SO_4~(2-)统计日变化为双峰型,峰值分别出现在10:00和18:00左右,而NO_3~-和NH_4~+呈单峰型,峰值出现在10:00左右.基于后向轨迹聚类分析结果发现,对南郊区污染有影响的气团主要有3类,分别来自东南方向、西部和来自蒙古高原的高空气团,东南方向气流会加重南郊区水溶性盐的累积,而偏北气流有利于污染物扩散和稀释;基于主成分分析发现,北京南郊区水溶性盐的污染来源分别为二次源、燃煤源和土壤风沙尘及建筑扬尘的混合源.利用潜在源贡献因子分析法对南郊区冬季水溶性盐的潜在污染源区进行分析发现,影响大兴水溶性盐浓度潜在源区主要分布在南郊区的东南部.     

河南鸡冠洞CO2季节和昼夜变化特征及影响因子比较

岩溶洞穴空气CO_2变化影响次生沉积物沉积和溶蚀,它关系到洞穴旅游景观的稳定性及洞穴环境的舒适性,是岩溶作用发生的关键因素,进行洞穴空气CO_2变化的机制研究对于理解岩溶作用发生规律和现代洞穴合理保护具有重要意义.本文基于对我国南北地理分界区域河南西部鸡冠洞2011年12月至2016年5月近5年连续洞穴CO_2、水文地球化学指标、洞内外温度及湿度、大气降水和游客量等数据监测,并结合2016年5月19~20日洞穴CO_2等指标的昼夜的系统监测,分析了鸡冠洞洞穴空气CO_2时空变化特征和昼夜变化特征及其影响因素,结果表明:1在空间尺度上,越靠近洞口通风效应越强,洞穴空气p CO_2越低,越接近大气的p CO_2;洞穴结构及外界环境变化尤其是气候变化导致的土壤中p CO_2变化也会对鸡冠洞空气p CO_2变化产生影响.2在长时间尺度,鸡冠洞洞穴空气p CO_2夏季明显高于冬季,对比分析发现旅游活动和岩溶作用是其主要的影响因子.3在短时间尺度上(昼夜变化),鸡冠洞洞穴空气p CO_2变化主要受旅游活动的影响,建议景区在进行旅游开发的时候要考虑高峰期游客人数对CO_2的影响及岩溶景观的合理保护.     

大气PM2.5中水溶性有机碳和类腐殖质碳的季节变化特征

2011年12月至2012年11月期间在上海市华东理工大学采样点采集PM_2.5样品,对样品中的水溶性有机碳(WSOC)和类腐殖质碳(HULIS-C)进行了测定,探讨了WSOC和HULIS-C的季节变化特征.结果表明:采样期间PM_2.5、WSOC和HULIS-C的年平均质量浓度分别为(66.19±28.59)、(4.21±1.83)和(2.69±1.36) μg·m^-3,WSOC和HULIS-C分别占PM_2.5质量的6.5%±1.7%和4.1%±1.3%.HULIS-C占WSOC质量的62.8%±11.8%,表明HULIS-C是WSOC的主要成分.WSOC和HULIS-C的质量浓度均具有显著的季节变化特征,呈现冬季>春季>秋季>夏季,而HULIS-C/WSOC比值的季节变化相对较小,其四季平均比值呈现秋冬季略高,春夏季略低的特点.WSOC和HULIS-C质量浓度与能见度、风速呈负相关,与空气污染指数(API)呈显著正相关.WSOC和HULIS-C的浓度水平可能受到多种燃烧源的综合影响,本地燃烧源的贡献不容忽视.此外,在特定气象条件下周边污染源和长距离输送对高浓度WSOC和HULIS-C也会有贡献.     

北京市和厦门市大气 CO2 浓度及 δ13C 值变化特征

本文对北京市和厦门市大气CO_2及δ~(13)C进行观测,研究内陆城市和沿海城市CO_2浓度及δ~(13)C的季节和昼夜变化规律及影响因素,以期为政府制定碳减排政策提供科学依据。北京市和厦门市CO_2浓度均呈现秋冬季高于春夏季,而δ~(13)C秋冬季低于春夏季,季节差异原因可能是秋冬大气边界层降低,化石燃料消耗增加,贫13C的CO_2气体大量排放。观测期间,两个城市日变化模式均表现为CO_2夜间高于白天,δ~(13)C夜间低于白天;且在早晚交通高峰时段,两地CO_2浓度均有不同程度升高,而δ~(13)C有不同程度降低。冬季,北京市由于受西、北部高山阻挡,在东南风条件下使得其夜间大气CO_2浓度显著增高,δ~(13)C值则显著降低。根据两地新增CO_2的δ~(13)C值(δs)推测,北京市受到煤炭燃烧贡献较大,厦门市季节差异较大,推测受植物排放CO_2速率及气象条件等共同影响。     

重庆主城区PM2.5中羧酸的季节变化和来源分析

本文针对重庆主城区4个采样点PM2.5中羧酸开展研究,通过GC-MS分析,定量分析了16种饱和脂肪酸、21种不饱和脂肪酸和8种二元羧酸等多种物质的浓度水平,进而对羧酸的季节变化及来源进行了探讨.羧酸日均总浓度为130.42~1953.79 ng·m~(-3),一元脂肪酸和二元羧酸在各采样点浓度差异显著.一元脂肪酸呈明显的季节变化,夏季最高(961.97 ng·m~(-3)),冬季最低(49.24 ng·m~(-3)).饱和脂肪酸中偶数碳优势明显,以C_(16)(棕榈酸)和C_(18)(硬脂酸)最为丰富.二元羧酸也呈明显的季节变化,在冬季最高(432.04 ng·m~(-3)),春季最低(64.57 ng·m~(-3)).二元羧酸以丙二酸、丁二酸和戊二酸为主.细菌活动和烹饪油烟对一元脂肪酸具有较大的贡献,光化学氧化作用则对二元羧酸贡献较大.     

南京和北京气溶胶光学厚度与PM2.5质量浓度关系对比分析

利用南京与北京地区2014年5月1日—2019年10月31日的PM_2.5监测数据、气溶胶光学厚度观测资料以及同期MICAPS地面气象要素的观测资料,对两地PM_2.5浓度的变化规律及其与气溶胶光学厚度、气象要素的关系进行了分析和讨论,结果表明：南京与北京均呈现PM_2.5浓度冬季显著高于夏季,AOD冬季小于夏季的特征;对比而言,北京PM_2.5月均浓度高于南京地区;南京与北京的PM_2.5浓度与AOD均为正相关关系,PM_2.5浓度与AOD间相关性存在显著的季节差异,主要表现为夏季相关性大于冬季相关性;两地AOD与PM_2.5浓度均为正相关关系,在同一AOD水平下,相对湿度越大,PM_2.5浓度越大,气溶胶吸湿增长易造成污染物积累;南京PM_2.5浓度与能见度的r为0.57,而北京的r为0.83,两地的PM_2.5浓度与能见度的冬季相关性较夏季好,在高相对湿度下,同一PM_2.5浓度水平时,南京能见度较北京好.     

成都市冬季大气颗粒物组成特征及来源变化趋势

年冬季分别在成都市8个环境受体采样点采集PM₁₀、PM_2.5样品,同时采集颗粒物源类样品,分析上述样品质量浓度及多种无机元素、水溶性离子和碳组分的含量,以对这3 a冬季大气颗粒物浓度、特征组分、来源及变化趋势进行分析. 使用CMB-iteration模型对成都市中心城区的PM₁₀、PM_2.5进行来源解析. 结果表明: 成都市冬季ρ(PM₁₀)在工业区最高,PM_2.5污染呈现区域性特征;冬季PM₁₀的主要来源有扬尘、二次硫酸盐、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,上述5类源在2010─2012年的分担率分别为24%～29%、17%～22%、13%～16%、6%～12%、6%～11%;对PM_2.5有重要贡献的源类有二次硫酸盐、扬尘、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,这5类源在2010─2012年的分担率范围分别为25%～27%、19%～22%、12%～15%、11%～13%、8%～11%. 二次粒子、扬尘等是成都市大气颗粒物的主要污染源,其中扬尘、建筑水泥尘等以粗粒子为主的源类浓度贡献呈逐年下降趋势,而二次粒子等以细粒子为主的源类浓度贡献则逐年上升,成都市冬季大气细颗粒物污染加重.      

重庆市北碚城区气溶胶中水溶性无机离子的质量浓度及其粒径分布

为了研究重庆市北碚区城区气溶胶中水溶性无机离子的浓度和分布特征,于2014年3月~2015年2月利用安德森采样器连续采集大气气溶胶分级样品,并用离子色谱法分析了不同粒径(9.00、5.80、4.70、3.30、2.10、1.10、0.65和0.43μm)中Na~+、NH~_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、F-、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-)这9种水溶性无机离子.结果表明,SO_4~(2-)、NH~_4~+、NO_3~-、Cl-、Na~+、K~+主要分布在细粒子中,Mg~(2+)、Ca~(2+)、F-主要分布在粗粒子中.SNA(SO_4~(2-)、NH~_4~+和NO_3~-三者的简称)呈明显单峰型分布,其峰值均出现在0.65~1.10μm的液滴模态,且在细粒子中主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在.SO_4~(2-)的形成主要来自云内过程,部分来自SO_2的氧化.Na~+、Cl-、Mg~(2+)在粗、细粒子中呈双峰型分布;K~+在0.43~1.10μm呈单峰型分布;F-、Ca~(2+)在粗粒子中出现峰值.观测期间,PM2.1和PM9.0中总水溶性离子的年均质量浓度分别为(32.68±15.28)μg·m~(-3)和(48.01±19.66)μg·m~(-3),且浓度具有相似季节变化特征,均表现为冬季春季夏季秋季.大部分离子(Na~+、NH~_4~+、K~+、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-))浓度表现为冬春季偏高,夏秋季偏低;而少数离子(F-、Mg~(2+)、Ca~(2+))浓度在秋季最低,其他季节浓度变化稍有不同.SNA是PM2.1中最主要的水溶性离子;而PM9.0中水溶性离子的主要成分除了SNA外,还包括Ca~(2+).PM2.1和PM9.0中阳离子总浓度明显高于阴离子,且不同离子间均具有一定的相关性.主成分分析结果表明,该地区水溶性离子的主要来源包括机动车尾气的排放源、燃烧源、土壤源和建筑道路扬尘.分析气象因素的影响,发现气温对二次离子的生成有明显关系(P0.05),而相对湿度、风速的影响则不显著(P0.05).