基于SOA和O3生成潜势的杭州市PM2.5和O3协同控制

2019年3月1日～2019年5月31日期间采用Syntech Spectras GC955在线气相色谱仪对杭州市大气环境中挥发性有机物（VOCs）进行了在线连续监测,分析了VOCs体积分数的组成特征、 PM_2.5和O₃协同控制的优控VOCs物种和VOCs特征污染物比值.结果表明,烷烃是VOCs体积分数中最重要的组分,贡献了62.40%. C2～C6的烷烃、苯系物、乙烯和乙炔是VOCs关键物种.烯烃和芳香烃是OFP的主要贡献组分,贡献率分别为41.35%和37.50%.芳香烃是SOA的主要贡献者,贡献率超过90%.低碳的烷烃、低碳烯烃和苯系物是OFP的关键贡献物种,控制好甲苯、间/对-二甲苯和邻-二甲苯这3种苯系物,是O₃和PM_2.5协同控制的关键.采样点大气中VOCs除了受机动车尾气的影响外,溶剂使用等工业排放的影响也较为显著.     

Catalytic decomposition performance for O3 and NO2 in humid indoor air on a MnOx/Al2O3 catalyst modified by a cost-effective chemical grafting method

Processes based on non-thermal plasma (NTP) for indoor air treatment inevitably lead to the formation of toxic by-products such as ozone (O₃) and nitrogen oxides (NO_x). Adding a step of heterogeneous catalysis in series with NTP could allow for the decomposition of the by-products. Therefore, different catalysts were developed based on transition metal oxides, such as NiO_x, CoO_x and MnO_x with different weight percentage 1, 5 and 10 wt.%, deposited on a γ-Al₂O₃ support. The O₃ removal efficiency (ORE) and the NO_x removal efficiency (NRE) were very encouraging in dry air: about 65% and 80%, respectively, by using 2 g 5 wt.% MnO_x/Al₂O₃ catalyst under the experimental conditions. However, strongly negative effects of relative humidity (RH) on the catalytic decomposition performance were observed. To overcome this limitation, the catalyst surface was modified to make it hydrophobic using a cost-effective chemical grafting method. This treatment consisted in impregnating the 5 wt.% MnO_x/Al₂O₃ catalyst with different trichloro(alkyl)silanes (TCAS). The effects of different linker lengths and amounts of TCAS for the hydrophobicity and the decomposition performance of surface-modified catalysts under humid conditions were investigated. Our results show that the surface-modified catalyst with the shortest linker and 0.25 mmol/g_cat of modifying agent represents the best catalytic decomposition performance for O₃. Its ORE is 41% at 60% RH, which is twice that of the non-modified catalyst.     

Effects of O3/Cl2 disinfection on corrosion and opportunistic pathogens growth in drinking water distribution systems

The effects of O_3/Cl_2 disinfection on corrosion and the growth of opportunistic pathogens in drinking water distribution systems were studied using annular reactors(ARs).The corrosion process and most probable number(MPN) analysis indicated that the higher content of iron-oxidizing bacteria and iron-reducing bacteria in biofilms of the AR treated with O_3/Cl_2 induced higher Fe_3O_4 formation in corrosion scales.These corrosion scales became more stable than the ones that formed in the AR treated with Cl_2 alone.O_3/Cl_2 disinfection inhibited corrosion and iron release efficiently by changing the content of corrosion-related bacteria.Moreover,ozone disinfection inactivated or damaged the opportunistic pathogens due to its strong oxidizing properties.The damaged bacteria resulting from initial ozone treatment were inactivated by the subsequent chlorine disinfection.Compared with the AR treated with Cl_2 alone,the opportunistic pathogens M.avium and L.pneumophila were not detectable in effluents of the AR treated with O_3/Cl_2,and decreased to(4.60 ± 0.14) and(3.09 ± 0.12) log10(gene copies/g corrosion scales) in biofilms,respectively.The amoeba counts were also lower in the AR treated with O_3/Cl_2.Therefore,O_3/C_l2 disinfection can effectively control opportunistic pathogens in effluents and biofilms of an AR used as a model for a drinking water distribution system.     

冬夏季广州城区碳气溶胶特征及其与O_3和气象条件的关联

2008年1月1日～31日和7月1日～31日在广州城区每天采集1个PM2.5样品,对样品进行碳成分分析,得到有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度.同步观测了气象因子以及SO2、NO2、O3气态污染物浓度.结果发现,冬季和夏季PM2.5日均值质量浓度分别为(81.2±61.4)μg.m-3和(53.7±23.2)μg.m-3,OC质量浓度分别为(24.6±19.3)μg.m-3和(14.0±5.6)μg.m-3,EC质量浓度分别为(7.9±5.4)μg.m-3和(4.7±2.2)μg.m-3,OC/EC比值分别为2.9±0.6和3.2±1.0.冬夏季非降雨的稳定天气条件下二次有机碳气溶胶(SOC)浓度分别为(6.1±6.6)μg.m-3和(5.8±5.2)μg.m-3.冬夏季SOC和O3浓度显著相关(p0.01).东南风和西南风条件下,OC、EC浓度普遍较高,表明东莞、江门和佛山地区的工业污染源对广州地区污染物累积和霾天气的形成有一定的贡献.     

O3浓度升高对南方城市绿化树种氮素的影响

近地层臭氧(O3)浓度升高会降低树木的光合速率,抑制Rubisco酶的活性,势必会间接影响树木N素的吸收与分配.本研究利用开顶式气室研究过滤大气(CF,<20 nL·L-1)与O3浓度升高(E-O3,约150 nL·L-1)对10种南方城市常用绿化树种幼苗N素吸收和分配的影响.结果表明,与CF相比,E-O3使枫香叶生物量和马褂木茎生物量分别显著降低了20.9%和21.4%,使枫香和马褂木的根生物量显著降低了24.2%和32.5%.O3对被测树种茎中N素含量影响显著,而对叶和根中N素含量无显著影响.O3对被测树种整株树N素吸收总量(Ntu)、叶片N素吸收量及根的N素吸收量存在显著影响,而对茎N素吸收量无显著影响.与CF相比,E-O3使马褂木与木荷的Ntu分别显著降低了28.4%与22.7%,而使舟山新木姜子Ntu显著增加了15.5%.O3浓度升高对各树种N素吸收量在各器官中的分配无显著影响.     

华北平原和山区城市PM2.5和O3变化关系比较分析

利用2015~2019年环境监测数据,对比分析华北地区平原城市保定市和山区城市张家口市PM_2.5和O₃变化和相关关系.结果表明：保定市PM_2.5夏低冬高,O₃夏高冬低,日变化为午后单峰型,而张家口市PM_2.5浓度低,日变化幅度较弱,冬季O₃日变化为午后峰值和凌晨5：00左右弱峰值双峰型.张家口市冬季全天及春夏秋季夜间O₃浓度显著高于保定市,甚至夏季出现夜间O₃超标异常,最高浓度达到202μg/m³,反映了平原城市和清洁山区大气物理化学过程变化的影响.PM_2.5和O₃在4~9月为正相关,11~3月为负相关;保定市PM_2.5-O₃相关系数日变化呈单峰型,张家口市为双峰型变化,凌晨和午后各有一峰值,华北地区平原污染区和高山相对清洁区,大气复合污染物PM_2.5和O₃作用关系的日变化及季节特征具有明显差异.     

华东森林及高山背景区域臭氧变化特征及影响因素

为了探讨华东森林及高山背景区域大气中地面O3质量浓度的变化特征,以及相关物质和气象因子对O3生成和变化的影响,选取国家大气背景监测福建武夷山站2011年3月～2012年2月O3为期1 a的监测数据,研究其浓度变化特征和影响因子,并利用后向轨迹模式探讨区域输送对华东森林及高山背景区域O3质量浓度的影响.结果表明,华东森林及高山区域O3背景浓度为(87.9±34.1)μg.m-3;O3浓度具有明显的季节变化特征,春季>秋季>夏季>冬季;与其它气体污染物的相关性分析结果表明,O3来源于远距离水平输送、平流层注入和光化学反应生成;来自高空、长三角地区、珠三角地区气团的输送导致武夷山背景点O3浓度出现极大值.     

Aphid and episodic O3 injury in arugula plants (Eruca sativa Mill) grown in open-top field chambers

Aphid attacks and tropospheric ozone (O₃) cause stress and considerable damage in both wild and cultivated plants. Induced defense responses to aphid attacks and O₃ exposure share signaling pathways with common points. We investigated the plant–aphid interaction under O₃ exposure using open-top O₃ chambers. Ozone leaf injury was lower in aphid-infested plants than in aphid-free plants, although herbivore damage was not evident. Aphid population growth was strongly affected by previous exposure to O₃ but no direct effect of O₃ was observed. The possibility that during O₃ episodes, herbivores may reduce O₃ damage on host plants and that the offspring of the exposed aphids have lower population growth rates opens new and intriguing questions about potential effects of future increased tropospheric O₃ levels on plant–insect interactions.     

北京市区夏季O3生成过程分析

采用三维空气质量模型CMAQ-MADRID对北京地区夏季O3进行模拟,利用过程分析模块IPR和IRR研究北京市区大气O3的生成过程,重点分析自由基循环和NOx循环的量化特征.结果表明,市区整个边界层具有较强的大气氧化性,O3生成呈现VOC控制的特征.边界层内O3大气化学过程存在垂直差异,O3生成高值区在200～800m之间,近地层O3浓度升高主要依赖边界层内高层大气O3的垂直输送.NOx排放集中在近地层,新NO注入量较高,NOx循环次数仅为1.3,O3生成量很低.边界层上层大气从低层获得NOx,由于新NO注入量较低,同时上层大气保持了较强的大气氧化性,NOx循环次数达到5.0,O3生成量较高.     

我国大气O3污染成因及影响因素综述

近年来我国O₃污染现象频发,制约着我国环境空气质量优良天数比例的提高,弄清O₃污染成因及影响因素对科学防治O₃污染具有重要意义. 本文在整理分析大量已有研究基础上,梳理关于对流层O₃污染形成机理方面的认识,将O₃污染成因按影响程度大小分为主要内在原因、关键外在因子和重要影响因素,其中,前体物排放处于高位及高反应活性前体物的化学转化是O₃污染形成的主要内在原因,环境因子及气候条件是关键外在因子,三维立体传输(平流层输入、垂直混合及水平传输)是重要影响因素. 未来我国需要从以下几个方面继续深入研究:① 加强PM_2.5与O₃复合污染成因机理和协同控制机制的科学研究;② 深化O₃污染成因与来源的科学研究及应对措施研究;③ 科学优化大气O₃评价指标;④ 持续推进O₃污染防控措施实施.      

石家庄市挥发性有机物和臭氧的污染特征及源解析

为研究石家庄市挥发性有机物(VOCs)的化学特征和污染来源,于2017年3月至2018年1月取3个国控点进行环境VOCs的罐采样及分析,并结合臭氧(O₃)及气象数据进行相关性分析,采用正交矩阵因子模型(PMF)开展溯源解析;为确定夏季O₃的污染周期,利用小波分析研究其时序特征.结果表明,石家庄市采样期间VOCs浓度为(137.23±64.62)μg·m^-3,以卤代烷烃(31.77%)、芳香烃(30.97%)和含氧VOCs(OVOCs,23.76%)为主.采样期间VOCs的季节变化为:冬季(187.7μg·m^-3)>秋季(146.8μg·m^-3)>春季(133.24μg·m^-3)>夏季(107.1μg·m^-3),空间特征呈自西向东逐渐增加的格局.监测期内O₃与VOCs、NO₂呈显著负相关,与温度、日照时数、风速和能见度呈正相关.在夏季O₃≤160μg·m...     

青岛沿海地区一次臭氧重污染过程的特征及成因分析

近年来,青岛市夏季臭氧(O_3)污染逐渐严重,深入分析青岛的O_3变化特征和重污染形成机理对该地区大气污染防治具有重要意义.本文基于青岛大气监测站2017年6月1—20日的O_3小时浓度数据,分析了发生在青岛沿海地区的一次持续O_3重污染过程的特征,并利用数值模式进行成因分析.结果表明,本次污染过程10个监测站日最大8 h平均臭氧浓度超标率达到30%～45%,超标倍数为0.20～0.51,单站小时浓度峰值可达390μg·m~(-3).同时,利用WRF-CMAQ模型对O_3重污染过程进行了数值模拟、过程分析和敏感性试验.结果表明,WRF-CMAQ具有模拟臭氧重污染的能力,6月8—9日、15—16日O_3重污染主要是外部输送导致,可能的机制是上游高空的高浓度O_3沿气团轨迹传输,随下沉气流聚集在青岛西南部海面,随后由近地层西南向海风水平输送至青岛沿岸,而6月17日O_3重污染产生的首要因素是局地光化学生成.本次臭氧污染期间,青岛大部分时间都处于前体物非敏感区,且覆盖范围广.2017年6月1—20日青岛沿海地区的臭氧污染事件大部分归因于区域传输,因此,应该加强区域联防联控,减少区域传输对城市臭氧浓度的影响.     

CO_2和O_3浓度升高及其复合作用对华山松生长及光合日变化的影响

以生长在沈阳市区内的5年生华山松幼树为实验材料,采用开顶箱法,研究高浓度CO2和高浓度O3下华山松生长变化、光合速率的日变化动态以及日光合总量季节变化,进而了解大气CO2浓度升高、O3浓度升高及其复合作用对华山松光合作用及生长的影响.结果表明,①高浓度O3处理后,华山松20～90 d针叶鲜重、干重增长量以及90 d针叶叶长较对照分别降低45.8%、38.9%和15.3%.主侧枝生长与对照相比无显著差异.高浓度O3降低了华山松日光合总量,处理30 d后,针叶净光合速率均显著低于对照,光合速率日变化曲线表现为双峰型,光合"午休"程度强于对照.②高浓度CO2处理后,华山松针叶鲜重、干重20～90 d增长量分别高于对照41.7%和22.2%,而针叶叶长以及主侧枝长未受显著影响.华山松日光合总量高于对照处理,处理30 d、60 d时,净光合速率普遍高于对照.CO2处理90 d时,日变化曲线由双峰变为单峰曲线,极大缓解了光合"午休"现象.③高浓度O3和CO2复合处理后,针叶干重、鲜重增量均低于对照,表明了复合处理后O3伤害的发生,但针叶干重高于O3单因子处理,这表明高浓度CO2可以一定程度上缓解高浓度O3对华山松针叶生长的抑制作用.针叶叶长,主侧枝生长未见明显效应.复合处理后,针叶净光合速率普遍低于对照,华山松日光合总量低于对照而高于O3单独处理,说明高浓度CO2可以通过减缓O3对植物光合的抑制而减少O3伤害.光合速率日变化曲线表现为双峰型.     

华东地区对流层O3和前体物HCHO及NO2的时空特征

通过OMI遥感卫星数据分析华东地区2005~2021年大气对流层臭氧（O₃）、二氧化氮（NO₂）和甲醛（HCHO）柱浓度的时空特征,利用后向轨迹模型（HYSPLIT）探究其来源.结果表明：① 17年间,对流层O₃柱浓度平稳增加,2010年上升到最大值,之后呈现一种波动起伏的状态;NO₂在2005~2012年呈增加趋势,2012~2021年缓慢下降;HCHO柱浓度由2005年的1.15×10¹⁶ molec ·cm^-2呈现增长趋势,上升到2021年的1.8×10¹⁶ molec ·cm^-2.②在空间上,3种污染物柱浓度总体上呈现北高南低的空间格局,北部为高高聚集区域,中部为无特征区域,南部为低低聚集区域.③ O₃的敏感性呈现为：春季η<2.3,属于VOCs控制区;夏季η<4.2,表现为大部分地区是NO_x-VOCs协同控制区,少部分地区是VOCs控制区;秋季η<4.2,主要为VOCs控制,极少部分为NO_x-VOCs协同控制区;冬季η<2.3,为VOCs控制区,山东省以VOCs控制为主.④因2005~2021年O₃在山东省呈现为高高聚集,所以选取2021年山东省的省会城市济南市进行O₃来源解析,2021年济南市的O₃浓度增加有两个方面,一是通过远距离的气团输送主要来自于江苏省的连云港市和河北省的沧州市;二是近距离的气团输送来自于济南市附近城市的污染和黄海、渤海经济区,且聚集性分析与潜在源贡献因子算法（PSCF）和权重轨迹分析法（CWT）有相同的结果.     

东北春大豆品种东生1号对臭氧胁迫的响应

采用开顶式气室(OTCs)方法,研究了不同臭氧(O3)浓度处理对春大豆品种"东生1号"的影响,主要包括产量与产量构成因子,叶片与籽粒碳、氮元素与碳氮比、盛花期叶片气体交换速率、叶绿素荧光参数与光合色素含量变化.试验设置3个臭氧水平:过滤大气(CFA,10 nL·L-1)、自然大气(NFA)与自然大气添加40 nL·L-1(NFA+O3).结果表明,经过一个生长季处理(AOT40值累积为10.6μL·L-1·h),与CFA相比,NFA处理东生1号大豆单株产量与百粒重降低4.5%、4%,而NFA+O3处理分别显著降低34%、18%(P<0.05),而处理间株高、主茎节数、单株荚数与每荚粒数均无显著变化.鼓粒期NFA+O3处理叶片C、N元素含量分别显著增加3%、26%,碳氮比则显著降低18%.CFA与NFA相比,NFA+O3显著降低盛花期大豆叶片净光合速率(Asat)、气孔导度(gs)、水分利用效率(WUE)、开放的光系统反应中心激发能捕获效率(F’v/F’m)和作用光下光系统Ⅱ的实际量子效率(ΦPSⅡ),而胞间CO2浓度(ci)、光化学猝灭系数(qP)和光合色素含量则无显著变化.结果表明,O3浓度升高导致东生1号单株产量下降的主要原因是其显著降低百粒重、净光合速率和电子传递效率.     

我国城市O3污染的数值预报试验研究

为在我国开展城市O₃污染预报,新近发展了一个O₃污染数值预报模式系统.它由物理、生态过程模式(包括污染源模型,下垫面参数化模型,中尺度-α气象模式,中尺度-β气象模式,湍流统计量参数化模式和干湿沉积模式)和高分辨O₃化学模式(HROM)组成.用该系统对重庆、广州和济南市的O₃污染作了24 h实际预报试验,结果表明:预报与实测O₃质量浓度之间有相当好的一致性,API指数平均预报准确率超过85%;城市O₃质量浓度表现出明显的日变化、空间分布的非均匀性和地区差异;NO₂是O₃的一个重要前体污染物,它们之间呈好的负相关.      

UV-B辐射增强与O3胁迫对冬小麦光合特征的影响

为探明UV-B和O3复合胁迫对冬小麦光合作用的影响,开展了UV-B和O3单因子及其复合的大田开顶式气室（OTC）试验（CK,自然空气和UV-B辐射强度;T1,O3含量100 nmol.mol-1±9 nmol.mol-1;T2,UV-B辐射强度相对CK增加10%～10.9%;T3,复合处理组）,利用LCpro＋光合仪和...     

CO2和O3浓度倍增及复合效应对大豆生长和产量的影响

利用OTC-1型农田开顶式气室,模拟研究了大气中CO₂、O₃浓度倍增及其复合效应对大豆生长、根瘤和产量形成的影响.结果表明,CO₂浓度倍增促进根系生长,固氮能力增强,植株高度和基部粗度增加,对发育期、绿叶数和绿叶面积影响不大.O₃浓度倍增抑制大豆根系和茎的生长,固氮能力下降,叶片伤害使绿叶数和绿叶面积显著下降, 衰老提前.在CO₂和O₃的复合试验中,CO₂浓度增加明显缓解O₃浓度增加对大豆伤害和抑制作用,CO₂、O₃浓度持续倍增处理下大豆生长和固氮能力与CK的数量差异明显小于单一O₃浓度倍增与CK 的数量差异,逐渐增加CO₂、O₃浓度的刺激作用和剂量效应使大豆生长后期伤害加重,绿叶数、绿叶面积显著下降,而根系固氮能力有所提高.     

石家庄市臭氧和二氧化氮的时空演替特征及来源解析

为研究石家庄市域臭氧(O3)和NO2的时空演替格局及污染来源,取2014 ～2017年市域18个区县(市)的O3、NO2和气象要素资料(温度、湿度、风速、降水、日照),及2017年夏季挥发性有机物(VOCs)数据,采用网络分析(network analysis)、空间插值(IDW)、Moran模型及后向轨迹方法,对市域...     

济南市城区夏季臭氧污染过程及来源分析

2019年夏季,在济南市城区开展了大气臭氧(O3)及其前体物[挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)]的综合观测研究,观测发现,日最大8h φ(O3)均值为(103.0±14.5) ×10-9,φ(NOx)平均值为(16.7±11.3) ×10-9,VOCs的体积分数和活性水平分别为(22.4±9.4)×10-9...