冬季NH3和液态水含量对PM2.5中SNA形成的影响与敏感性分析

为了解冬季不同污染等级下NH₃和AWC（Aerosol Water Content,气溶胶液态水含量）对PM_2.5中水溶性二次离子形成的影响,对保定市冬季颗粒物浓度、二次离子及前体物（SO₂、NO₂、NH₃）浓度进行了分析,并利用ISORROPIA-Ⅱ计算了PM_2.5中的AWC和pH.结果表明:①2017-2018年冬季保定市重污染期（AQI>200）ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（NH₃）较优良期（AQI < 100）分别升高了3.0、1.1、1.3和0.8倍,气态前体物的二次转化是污染形成的重要原因之一.重污染期ρ（NH₄+）、ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）较冬季平均值分别升高了1.2、0.9、1.3倍,其中ρ（NO₃-）升幅最大,其次为ρ（NH₄+）.②保定市大气中过剩NH₃指数为0.1 μmol/m3,采样期间为富氨环境,NO₃-的生成主要受HNO₃限制.③重污染期PM_2.5中AWC高达93.6 μg/m3,是优良期的20.6倍,观测期间保定市SO₄2-的二次生成以颗粒物表面液相氧化为主,即SO₂被NO₂和NH₃氧化,NO₃-的二次生成包括NH₃参与的非均相转化和N₂O₅的非均相水解过程.④整体而言,pH变化的敏感性表现为TA（总氨）浓度> TS（总硫）浓度> TN（总氮）浓度≈TA+TS+TN浓度（同时改变相同比例的总氨、总硫、总氮浓度）,随污染等级的升高,pH对TS、TA浓度变化的敏感性减弱,对TN浓度变化的敏感性增强;单独改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性弱,同时改变TS、TN、TA浓度时AWC敏感性较强,AWC变化与二次离子浓度密切相关.研究显示,保定市冬季污染期SNA的形成以液态水参与的液相氧化为主,NH₃可以维持颗粒物的高pH,保持氧化过程.      

基于天津市在线数据评估ISORROPIA-Ⅱ模式结果及气溶胶pH的影响因素

气溶胶酸性与颗粒物性质及二次颗粒物暴发性增长密切相关.气溶胶pH难以直接测量,通常利用热力学模型进行计算.ISORROPIA-Ⅱ是常用热力学模型之一,包括不同的模式和气溶胶状态(forward和reverse模式,stable和metastable状态),研究表明,选择的模式和相态不同,其计算的pH结果也会有差异.且除模式相态选择外,还存在其他因素也会对模型结果产生影响.为探讨在我国典型城市大气污染特征下,ISORROPIA-Ⅱ合适的模式选择以及模型结果的影响因素,本研究利用天津市高时间分辨率在线小时数据,对不同模式和气溶胶状态下的模拟结果进行了分析.结果表明,使用forward模式和metastable状态的pH计算结果较为理想.温度升高,pH、气溶胶水含量、半挥发性组分气溶胶相中浓度占比均降低.RH通过影响气溶胶水含量和半挥发性组分浓度影响气溶胶pH值.阳离子浓度升高均会不同程度地导致pH升高、气相中NH₃浓度升高及HNO₃浓度降低;而阴离子则相反.Ca²⁺、 SO₄^2-、...     

基于观测的大气气溶胶散射吸湿增长因子模型研究 ——以2006 CAREBeijing加强观测为例

在2006年北京加强观测期间,以颗粒物－液体转换采集系统(PILS)测量的气溶胶各可溶性离子组分的质量浓度、颗粒物分级采样器(MOUDI)测量的各可溶性离子组分及有机碳(OC)、碳黑(EC)的分级质量谱分布为基础,对离子组分的可能存在形态进行判断,计算了化学组分质量浓度及各化学物种的粒径数谱浓度;利用Mie模型及各化学物种的密度、折射率、吸湿粒径增长因子等参数计算得到外混、内混的粒子群在干燥状态、不同相对湿度下的散射系数,最终计算得到不同化学组分外混、内混状态下的散射吸湿增长因子;将模型模拟的气溶胶散射吸湿增长因子与观测得到的该因子进行对比,发现模拟值与观测值能够在一定误差范围内吻合,实现了该因子的闭合实验.     

基于观测的模型(OBM)的发展历程及其在我国大气化学研究中的应用与展望

基于观测的模型OBM(observation-based model)作为分析大气化学过程的重要方法之一,在深度挖掘大气综合观测数据以及全面认识区域大气复合污染成因方面具有广阔的应用潜力. 为进一步推进OBM在大气化学研究中的应用并提升PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控的有效性和科学性,本文梳理了OBM结构和内置大气化学机制的发展历程,并总结了应用OBM解析O₃和二次气溶胶生成机制及其他活性成分化学机制的研究成果. 结果表明:OBM结构和内置大气化学机制在不断更新,使OBM由最初用于O₃生成机制的研究逐步发展成为功能强大的大气化学全过程分析工具,为我国大气复合污染防治工作提供了重要的技术支撑. 但是,OBM自身结构的局限性、我国尚未掌握OBM核心技术以及可利用的观测数据仍有限等原因制约了OBM在我国大气化学研究中的进一步应用和推广. 针对上述问题提出如下建议:在实际应用中应根据大气化学过程解析需求来选择合适的模型,充分发挥OBM的优势;开发具有中国自主知识产权的在线OBM运行系统和大气化学机制;建立有代表性的区域监测网络为OBM的进一步应用和推广提供综合数据支撑.      

基于改进输出系数模型的非点源污染评估及关键源区识别：以北运河上游流域为例

非点源污染对水生态环境威胁极大,定量解析非点源污染空间分布特征和准确识别关键源区是实现其高效精准治理的基础.输出系数模型广泛应用于非点源污染的模拟,但该模型忽略污染物迁移过程中的损失量,需要进一步改进.以北运河上游流域为例,通过对非点源污染物迁移物理过程的模拟,量化产流、产沙和下渗过程中污染物的损失率改进输出系数模型,并分析Johnes、常用和改进输出系数模型的模拟精度,探究3个输出系数模型对非点源污染空间分布特征和关键源区模拟结果的影响.结果表明：(1)改进输出系数模型模拟误差(-6.79%)明显低于Johnes模型(50.44%)和常用模型(-84.01%),显著提高了非点源污染模拟精度.(2)不同输出系数模型得到的非点源污染空间分布特征和关键源区存在较大差异,改进的输出系数模型模拟结果更符合流域非点源污染特征.流域非点源污染呈西北部低东南部高的空间特征,城镇用地和耕地是主要污染源.(3)基于改进输出系数模型确定的流域非点源污染关键源区主要分布在昌平、沙河、史各庄、温泉乡北部和马连洼街道西部等区域,占流域总面积6.71%.研究可为缺资料地区的非点源污染评估和治理提供更有效的工具支撑...     

基于SEM-EDS的大气降尘特征及来源解析——以荒漠草原区井工开采煤炭基地为例

利用场发射扫描电子显微镜-配能谱分析系统(SEM-EDS)于2019年3～5月对荒漠草原区煤炭基地及其周边5个功能区(煤炭工业区、煤炭运输道路、电力工业区、商住区和沙区)共计23个大气降尘样品的粒径特征、微观形貌、单颗粒能谱图进行检测分析.结果表明,各功能区大气降尘中颗粒物总体形貌基本相似,均包括近球状、类椭球状、颗粒...     

基于SEM模型的热环境时空特征及影响因素分析:以西安都市圈为例

城市热环境是评价城市生态环境的重要指标之一,直接关系到居民健康及城市经济可持续发展,但目前研究缺乏自然和人文多维因子对热环境的影响路径分析.基于西安都市圈2020年MODIS MYD11A2地表温度数据,辅以气象、地表因子和人类活动等数据,综合利用ArcGIS空间地统计分析、冗余分析（RDA）和结构方程模型（SEM）,研究城市热环境在不同季节的时空分布特征,揭示城市热环境的主要影响因素并量化其直接和间接效应.结果表明:①西安都市圈的地表温度呈现北高南低,自城市中心向四周递减的空间格局,夏季热环境污染最严重.②冗余分析表明影响热环境的主要因素为:气温、不透水地表、植被和降水.③SEM结果显示,气象、地表和人类活动因子对城市热环境的直接影响显著并占主导地位,气温、不透水面和兴趣点密度对热环境有显著的直接正效应（0.10~0.33）,水体、降水和植被对热环境有显著的直接负效应（-0.29~-0.25）.人类活动对夜晚地表温度的直接影响力高于地表因子和气象因子,提高经济效益有利于缓解城市热环境效应.以上结果可为城市热岛局地气候变化研究和绿色生态宜居城市环境建设提供科学参考.     

基于非平衡产量模型的海洋渔业资源承载力评估——以浙江省为例

本文搜集整理相关统计年鉴中1998～2013年浙江省的海洋捕捞产量和海洋捕捞机动渔船基本情况的数据,利用非平衡产量模型结合逻辑斯蒂模型计算出最大持续产量（Maximum Sustainable Yield,MSY）,然后利用最大持续产量构建了海洋渔业资源承载力评价模型,对1998～2013年浙江省海洋渔业资源承载力状况进行了评估。评估结果显示:在1998～2013年,仅2007年和2008年的浙江省海洋渔业资源承载力状况是可载的,占研究年份的13%;2009年的浙江省海洋渔业资源承载力状况是临界超载的,占研究年份的6%;其余年份的浙江省海洋渔业资源承载力状况均处于超载状态,占研究年份的81%之多,过度捕捞现象严重。本文应用非平衡产量模型计算最大持续产量,首次利用统计学方法构建了海洋渔业资源承载力评价模型,对海洋渔业资源承载力状况进行评估,旨在为今后开展浙江省乃至全国海洋渔业资源承载力,甚至是海洋资源环境承载力的研究提供技术支撑。     

基于土壤重金属及PAHs来源的人体健康风险定量评价:以北京某工业污染场地为例

以北京某工业污染场地为研究对象,采集130个表层土壤样本,测定了As、 Be、 Cd、 Cu、 Cr、 Hg、 Ni、 Pb、 Sb、 Ti和Zn这11种重金属元素和16种多环芳香烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)元素的含量.运用正矩阵分解模型(positive matrix factorization,PMF)解析重金属及PAHs污染源,并对各个污染源致癌风险及非致癌风险贡献率进行了分析.结果表明,研究场地土壤重金属含量均在不同程度超出北京土壤环境质量背景值,其中Cd、 Hg、 Pb、 Zn和Cu这5种重金属超标率均>50%,污染最为严重. 130个采样点中低环(2～3环)PAHs和高环(4～6环)PAHs含量分别占∑16PAHs含量的39.6%和60.4%, 77%的采样点PAHs含量大于1 000μg·kg^-1,属于PAHs严重污染.污染源分析Be、 Ti、 As和Ni这4种重金属为自然来源.其余7种重金属和16种PAHs具有3种污染来源,分别为煤炭燃烧源(Hg和∑16PAHs),冶炼源(Cu、 Cr、 P...     

空气质量健康指数构建及与现有评价体系的比较:以丽水市为例

为了解大气污染物对人体健康的影响,采用时间序列广义可加模型分析2013-2018年丽水市大气污染物与健康效应的关系,构建丽水市不同人群空气质量健康指数（AQHI）及分级方法,比较AQHI、调整后的环境空气质量健康指数（AQHI_a）、空气质量指数（AQI）和环境空气质量综合指数对健康效应的预测能力.结果表明:①如以AQI和环境空气质量综合指数来评价,丽水市春夏季主要污染物为O₃,秋冬季为PM_2.5;如以AQHI来评价,则O₃为丽水市全年最主要的污染物,其次是NO₂.②在多种污染物同时存在的情况下,AQHI比AQI具有更高的敏感性,AQHI与环境空气质量综合指数的相关性比与AQI的相关性好.③4种指数在秋冬季对健康效应的预测准确度均高于春夏季,AQHI_a是4类指数中预测健康效应最好的,其次为环境空气质量综合指数.研究显示,需高度重视O₃污染问题,建议空气质量较好的地区构建AQHI或AQHI_a来反映空气质量.      

基于GIS的北方典型区水资源承载力研究——以北京市通州区为例

水资源承载力研究是保证水资源可持续利用,寻求区域可持续发展的重要依据。论文以北京市通州区为例,根据研究区特点,建立了水资源承载力评价指标体系,对各评价指标的可承载极限临界值进行了界定;利用GIS技术的网格剖分法建立了研究区水资源承载力指标数据库;提出了基于GIS技术和模糊综合评判模型的区域水资源承载力综合评价模型,建立了水资源承载力评价数据库,实现区域内水资源承载力的空间差异分析。结果表明,通州区内部水资源承载力与区域发展水平的差异一致,由城区到远郊,水资源承载力呈逐渐减弱趋势,伴随城区不断发展,影响范围的扩大,预测通州区到2020年水资源承载力整体处于一个较高水平。     

基于SD的海岸带污染负荷预测及污染经济损失研究—以江门市为例

基于系统动力学原理和方法,耦合水污染负荷及"浓度-损失"模型,建立2006~2015年江门市海岸带水污染系统模型,并仿真预测4种发展情景:现状趋势发展型(S1)、人口经济发展型(S2)、产业优化及治污减排型(S3)、综合协调型(S4)下,2016~2020年的海岸带水污染负荷及污染经济损失。结果显示:1)4种发展情景下,江门市海岸带COD、氨氮、总磷均主要来自农业污染,其次为生活污染; 2)S4情景为最优方案,海岸带污染负荷得到控制和削减,海洋污染经济损失最低,2020年江门市海岸带污染总负荷和污染经济损失比现状发展情景分别减少7.9%、17.7%。可见,在合理的人口经济发展下,通过对产业结构优化、加大污染治理和环保投入等可有效降低海岸带污染负荷及污染损失。本研究可为江门市海岸带水污染合理控制与管理提供定量化参考,为江门市等滨海城市社会、经济和环境协调发展提供借鉴。