疫情管控对关中城市群大气污染特征及颗粒物化学组成的影响

新冠肺炎疫情的暴发对生产生活模式产生了重大影响,进而改变了大气污染现状和规律,是一次极限减排的“大气实验”.本研究以中国典型大气污染控制区的关中城市群为研究对象,考察该地区疫情管控下大气污染物污染特征、来源和形成机制,解析了大气细颗粒物(PM_2.5)中化学组分的浓度变化特征.结果显示,除O₃外,其余大气污染物浓度的整体变化趋势均表现为管控前>管控后,与全国趋势一致、但程度不同.新冠肺炎疫情的社会隔离措施大幅度削减了各类排放源,西安市、咸阳市、铜川市、宝鸡市、渭南市等5个城市PM₁₀、PM_2.5、NO₂和CO浓度值明显降低,其中PM₁₀、SO₂、NO₂、CO在疫情期间的浓度达到近5年来历史最低.O₃浓度在封城期间却有显著上升的现象,表明大气氧化性可能在燃烧排放减少的背景下由于NO₂滴定效应减小而得到强化.对西安市PM_2.5中水溶性阴阳离子浓度对...     

城市森林大气PM2.5中水溶性无机离子沉降特征

森林被誉为"地球之肺",在防霾治污方面有其独特不可替代的作用,不同树种沉降PM_2.5的功能有很大差别.本文选取代表性城市森林——奥林匹克森林公园为研究对象,设置垂直监测塔观测大气PM_2.5的浓度垂直分布,以考察不同季节城市森林对PM_2.5中各组分的影响.在冬季、春季和夏季各采集PM_2.5样品,分析并计算PM_2.5中Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg2⁺、Ca2⁺、Cl^-、NO₃^-和SO₄^2-等典型水溶性无机离子的浓度.结果表明,PM_2.5中水溶性无机离子总浓度呈规律性变化特征:冬季((56.90±27.38)μg·m-3)>春季((46.69±12.24)μg·m^-3)>夏季((23.16±8.75)μg·m^-3).其中SO₄^2-和NO₃^-浓度和占PM_2.5主要水溶性无机离子总浓度的50%以上.3个季节中,除冬季外,在春季和夏季,8种离子有明显的垂直方向上的沉降,夏季的沉降速率高于春季,但是春季由于大气颗粒物浓度高,沉降通量高于夏季.NO₃^-和SO₄^2-垂直方向的沉降量在所有可溶性无机离子中最高.植被密度、叶面积指数、气象条件等因素对于PM_2.5的沉降特征有明显影响.     

高山风景区居民区碳质气溶胶污染特征及来源

碳质气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分,具有很强的环境和气候效应,是气溶胶科学研究领域的热点.为探究庐山风景区居民区PM_2.5中碳质组分的污染特征及来源,于2019年12月2日—2020年10月31日在庐山风景区居民区进行PM_2.5样品采集,并对其碳质组分有机碳(OC)和元素碳(EC)进行分析.结果表明,观测期间庐山风景区居民区PM_2.5的平均质量浓度为(46.45±18.64)μg·m^-3,其中OC和EC平均质量浓度分别是(4.08±1.61)μg·m^-3和(0.23±0.10)μg·m^-3,占PM_2.5总质量的8.78%和0.50%.且碳质颗粒的污染水平普遍低于城市地区,介于国内其他典型高山背景点之间.采用EC示踪法对PM_2.5中的二次有机碳(SOC)进行估算,发现采样期间SOC的平均浓度为(1.51±1.22)μg·m^-3,占OC的33.2%,表明SOC是PM_2.5...     

2015—2020年海南岛大气PM2.5和PM10的时空分布特征

基于2015—2020年海南省18个市县环境监测数据和气象观测数据,结合Cressman客观差值、相关分析和气候倾向率等统计方法对PM_2.5和PM₁₀质量浓度时空分布特征进行深入分析.结果表明,PM_2.5和PM₁₀质量浓度空间分布上均呈北半部高于南半部的特征,同时2015—2020年均表现为快速下降的变化趋势,趋势系数分别为-0.982(PM_2.5)和-0.935(PM₁₀),通过了99.9%的信度检验.PM_2.5和PM₁₀质量浓度有明显的季节变化特征,冬季质量浓度最高,秋季和春季次之,夏季最低.PM_2.5和PM₁₀质量浓度呈现U形的逐月变化,最低值出现在7月,最高值出现在12月. PM_2.5和PM₁₀质量浓度呈“双峰双谷”型的日变化,受人为活动影响较为显著. PM_2.5和PM₁₀与...     

济南市采暖季不同污染天气PM2.5及其PAHs和元素组分污染特征及源解析

我国近年大气污染治理虽取得一定成效,但冬季采暖期仍是大气重污染频发时期.为探究济南市采暖季不同污染天气PM_2.5及其负载组分的污染特征及来源,采集2018年12月—2019年1月济南市中心某社区室外大气PM_2.5样本,用重量法计算PM_2.5浓度,GC/MS检测PAHs浓度,ICP-MS检测元素组分.发现济南市采暖季污染天PM_2.5浓度与室外相对湿度呈显著正相关(r=0.7968,P<0.05);污染天PM_2.5浓度显著高于非污染天,其负载的PAHs和元素浓度均随PM_2.5的升高而升高,两种天气下PAHs环数占比、特征比值法和元素富集因子法得到的源解析结果接近.提示污染天PM_2.5虽显著升高,但PM_2.5中PAHs和元素均主要来自煤炭燃烧和尾气排放,污染源类型的构成却没有发生明显改变.     

固相萃取-高效液相色谱-串联质谱法测定大气细颗粒物中全氟/多氟化合物

大气细颗粒物(PM_2.5)中全氟/多氟化合物(PFASs)浓度的测定对于了解大气环境中PFASs的赋存水平和远距离传输具有重要意义.本研究通过比较采样膜对PM_2.5以及PFASs的富集效率差异,选取了效果最佳的石英纤维滤膜(QFF)为采样膜.利用基质提取液添加法对基质效应进行评估,发现样品基质对短链PFASs存在一定的信号抑制,通过采用相对应的内标可消除部分影响.最终优化建立了固相萃取-高效液相色谱-串联质谱(SPE-HPLC-MS/MS)同时测定PM_2.5中包括氯代多氟醚磺酸(Cl-PFESAs)在内的16种PFASs的方法.PM_2.5样品经甲醇超声-振荡萃取后,选用弱阴离子交换(WAX)固相萃取柱富集净化,使用Acclaim 120 C18色谱柱,以甲醇和50 mmol·L^-1乙酸铵水溶液为流动相对目标PFASs进行梯度洗脱和分离,经电喷雾离子源离子化后在负离子多重反应监测模式(MRM)下进行检测.在优化的分析条件下,16种PFASs的方法检出限(MDLs)为0.09—1....     

基于颗粒物时空分布的街道峡谷空间形态研究——以合肥市同安街道为例

在城市化加速建设的情况下,街道峡谷已成为城市建成环境重要的空间组成部分。街道峡谷中PM_2.5和PM₁₀质量浓度存在显著差异,建筑空间形态是其重要的影响因素。选取安徽省合肥市包河区同安街道为研究对象,监测PM_2.5和PM₁₀质量浓度变化并对其进行空气质量评价,从多维度视角出发研究街道峡谷空间形态,并对街道峡谷中下沉广场这一特殊建筑空间形态提出优化策略。结果表明,1)街道峡谷内PM_2.5、PM₁₀的日均质量浓度均表现出多峰变化的特点,PM_2.5和PM₁₀质量浓度最大值出现在8:00-9:00区间,最小值出现在13:00-14:00区间,因此建议同安街道的居民尽量避开工作日早高峰时期,在下午13:00-16:00期间出行,以减少颗粒物对健康的危害。2)运用AQI对同安街道各监测点空气质量进行评价,结果表明其空气质量状况以优良为主,等级多分布在1级和2级。其中选点E所在的口袋公园空气质量最优,选点B所在的商业下沉广场空气...     

天津市采暖季PM2.5组分消光特性及来源分析

为了解天津市采暖季细颗粒物组分对能见度的影响、明确消光组分来源,对天津市2017年采暖季大气PM_2.5样品进行了为期一月的连续采集,并测定水溶性离子、有机碳和元素碳的含量,通过修正IMPROVE方程研究了细颗粒物消光特性,并采用主成分分析—多元线性回归模型(PCA-MLR)对其来源进行解析,同时应用潜在源贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)明确PM_2.5质量浓度的潜在污染源区域。结果表明,OC、EC以及SNA(NO3^?、NH₄⁺、SO₄^2?)的生成和积累对于能见度的下降具有重要影响,且能见度随SOR和NOR二次转化程度的升高而下降;2017年天津市采暖季日均消光系数为(294.56±262.89)Mm^?1,其中OM(34.86%)、硝酸盐(22.84%)、硫酸盐(11.59%)和EC(11.54%)为主要消光组分,硝酸盐和硫酸盐的增加对于能见度的下降起主要影响作用;根据PCA分析结果可知,天津市采暖季PM_2.5中的碳组分和水溶性离子主要来源于燃煤、生物质燃烧(68%),受扬尘(22%)和海盐(8%)的影响较小;区域传输分析结果表明天津市采暖季PM_2.5污染源潜在区域主要分布在河北中西部、河南北部、山西北部和内蒙古中部、西部。     

川南四座城市PM2.5化学组分污染特征及其源解析

为探究川南地区大气气溶胶中化学组分与来源特征,于2015年9月—2016年8月在四川盆地南部4个典型代表城市(泸州、内江、宜宾、自贡)采集了226个PM_2.5样品,对PM_2.5的质量浓度和主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)进行测定,并利用颗粒物源解析受体模型对PM_2.5来源进行解析.结果表明:川南地区PM_2.5日均浓度为46.4—68.0μg·m^-3,均高于国家环境空气质量标准年均PM_2.5限值(35.0μg·m^-3).OC、EC和水溶性二次离子(SO₄^2-、NO₃-和NH₄+)分别占PM_2.5质量的15.7%—22.8%、4.2%—6.4%和28.6%—55.8%.PM_2.5及其主要化学组分浓度有显著的季节变化,即冬季浓度显著高于其他季节,夏季浓度最低.泸州除夏季外,其他季节SO₄2-、NO₃-同源性较好;其他城市在冬季,SO₄2-、NO₃-同源性较好.NH₄+主要存在形式为NH₄NO₃、(NH₄)2SO₄、NH₄HSO₄.OC、EC来源复杂,主要为机动车源、煤燃烧源和生物质燃烧源.川南地区PM_2.5的来源主要受8种因子影响,按总体贡献排序依次为:二次硫酸盐、生物质燃烧、工业源、二次硝酸盐、机动车源、煤燃烧、道路尘埃和建筑尘埃.此外,相比较而言,机动车源贡献在泸州市较凸显,煤燃烧源贡献在宜宾市较凸显.     

运城冬季细颗粒物化学组成及棕碳吸光特性

为了更好地探究我国城市地区大气污染问题,2019年10月15—2020年3月1日在山西省运城市采用四通道大气颗粒物采样仪每23 h进行1次细颗粒物(PM_2.5)样品采集,分析了样品中有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、水溶性离子的浓度,并对比分析了甲醇提取液和水提取液的紫外-可见吸光特性.结果显示,采样期间PM_2.5质量浓度变化范围为6.21—325μg·m^-3,其中有41 d达到《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)规定轻度污染及以上的标准,占总天数的64%,说明运城市冬季污染严重.其中,二次无机水溶性离子和有机质为PM_2.5的主要组成成分,分别占PM_2.5质量浓度的39.6%、29.7%(优良天),38.9%、30.8%(轻-中度污染),40.4%、29.1%(重度污染),38.9%、26.5%(严重污染). NO₃^-是含量最高的水溶性离子,并且4个时期NO₃     

福建省PM2.5-O3双高特征与天气形势影响分析

为理清福建省天气形势对PM_2.5与O₃演变的影响,识别二者的不同趋势与特点,揭示双高过程的气象场特征,利用2015-2021年PM_2.5与O₃连续观测资料,采用统计合成、天气学诊断等方法,探究PM_2.5与O₃变化趋势、污染状况及其与主导天气形势的关系,阐明气象因素对PM_2.5与O₃(简称“PM_2.5-O₃”)双高过程的协同作用。结果表明：2015-2021年福建省PM_2.5质量浓度年均值呈明显下降趋势,超标天数从5.6 d(2015年)下降到0.3 d(2021年)。O₃日最大8 h平均(简写为O₃-8h)质量浓度的年均值呈先上升后略下降的趋势,2018年O₃超标天数为2016年的8倍以上。天气形势对PM_2.5与O₃的影响存在一致性特征,也...     

济南市柴油型移动源排放颗粒物中碳组分特征和排放量估算

为了识别济南市柴油型移动源排放颗粒物中碳组分特征,采用稀释通道采样器于2021年采集了柴油货车和工程机械尾气排放颗粒物,并对汽油车尾气一并采集对比,分析了尾气排放颗粒物质量浓度和其中的碳组分。结果表明,柴油型移动源排放颗粒物质量浓度明显高于汽油车,且以细颗粒物为主,PM_2.5/PM₁₀数值几乎接近于1.0,其中柴油货车排放颗粒物质量浓度高于工程机械,且随车型增大排放颗粒物质量浓度增大,重型柴油载货车排放PM_2.5和PM₁₀质量浓度最大,分别为4.56×10⁴μg·m^-3和4.71×10⁴μg·m^-3。柴油货车PM_2.5和PM₁₀排放因子范围分别为8.90-21.8 mg·km^-1和9.40-22.5 mg·km^-1,工程机械中破碎机颗粒物排放因子略大于挖掘机,破碎机PM_2.5和PM₁₀     

华南水稻秸秆焚烧期碳质气溶胶组分特征及源贡献评估

近年来中国空气质量得到了明显改善,但PM_2.5污染事件依旧频发,农作物秸秆焚烧是重要的诱发因素之一。为探讨华南地区水稻秸秆集中焚烧情形下的碳质气溶胶组分特征,于2014年夏秋水稻收割期在“中国广东大气超级站”开展了两期在线观测。结果显示,夏收期元素碳(EC)和有机碳(OC)的平均质量浓度分别为(2.5±1.3)μg·m^-3和(6.6±2.5)μg·m^-3;秋收期则是夏收期的两倍,分别为(5.8±3.9)μg·m^-3和(13.6±8.5)μg·m^-3。总碳(TC)平均占ρ(PM_2.5)的30.9%±3.7%和26.8%±7.1%,是PM_2.5的重要组成部分。夏收期ρ(EC)/ρ(PM_2.5)和ρ(OC)/ρ(PM_2.5)均随ρ(PM_2.5)的增加而下降,占比之和从74.0%下降至18.3%,而ρ(OC)/ρ(EC)比值则随ρ(PM_2.5)的增加从1....     

基于卫星遥感与CMB模型的济南市冬季重污染过程PM2.5溯源分析

济南市作为京津冀大气污染传输通道“2+26”城市之一,冬季易出现以PM_2.5为首要污染物的重污染天气。为探究济南市冬季PM_2.5重污染过程的污染成因和主要来源,以济南市冬季一次重污染过程(2020年1月1日—6日)为研究对象,基于卫星遥感、化学质量平衡(CMB)模型、潜在源贡献因子分析(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT),同时结合气态污染物和PM_2.5组分小时数据以及各项气象要素等资料,全面和综合地对济南市冬季重污染过程污染特征、本地来源、区域传输和时空演变过程进行了分析。结果表明,济南市本次重污染过程以PM_2.5为首要污染物,随着湿度升高和大气边界层高度(PBL)的降低,PM_2.5日均质量浓度达到最高211μg·m^-3,其中PM_2.5小时质量浓度最高达到333μg·m^-3;NO₃^-、SO₄^2-、NH₄     

基于多同位素的珠三角PM2.5中二次无机气溶胶来源解析

二次无机气溶胶(SIA,Secondary inorganic aerosol)是PM_2.5中的重要组成部分,其快速形成是导致大气能见度下降的重要原因。二次无机气溶胶主要包括硫酸根、硝酸根和铵根离子,其来源广、生成途径复杂,识别其来源存在一定的挑战。最近,基于稳定同位素(δ³⁴S-SO₄^2-、δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-、δ¹⁵N-NH₄⁺)的源解析方法被应用到相应污染物的来源解析。选取珠三角鹤山大气超级站作为研究地点,开展了为期1年的大气PM_2.5样品采集,在分析了70个样品的水溶性离子、痕量金属元素、有机碳、无机碳的基础上,选取其中的37个大气PM_2.5样品,分析了相应的δ³⁴S-SO₄^2-     

2020年COVID-19疫情期间河北省空气污染特征及来源识别

2020年初新冠肺炎疫情暴发,1月24日至4月30日河北省启动重大突发公共卫生事件一级响应.针对响应期间河北省空气质量从污染演变、时空特征、PM_2.5组分、污染来源等多方面开展研究.结果表明,河北省空气质量整体较好,但全省臭氧普遍反弹（-1.3%）,二次细颗粒物污染突出（SNA占比60%以上）,重工业城市（唐山）空气质量最差,太行山沿线地区（石家庄、保定等）颗粒物污染严重,非通道城市（承德和张家口）明显反弹(PM_2.5、SO₂及CO反弹比例均50%以上).春节至元宵节期间污染过程一方面与烟花爆竹燃放相关,另一方面是由于供热、电力等基础保障类工业生产稳定,废气排放量较大行业仍处于运行状态,各项污染物排放量并位出现较大幅度降低.“十四五”及以后更长时期河北省将聚焦以二次PM_2.5和臭氧为主的二次污染治理,建议加强省控站的标准化建设和区县级以下面源管控力度,钢铁企业从均衡发展、绿色发展、产业转型、工艺结构调整等长远角度考虑走高质量发展道路,有效促进科研成果落地支撑环境管理需求.     

2001—2020年湖北省PM2.5时空分布特征及气象驱动因子分析

把握PM_2.5污染的时空演变规律是对其进行针对性治理的基础与前提。从PM_2.5地球表面浓度栅格数据提取湖北省2001—2020年各地级市PM_2.5年均浓度数据,利用空间自相关、核密度估计、地理探测器等方法研究PM_2.5时空分布及气象驱动因子特征。结果表明,湖北省各主要城市PM_2.5浓度二级标准达标率趋于增加。各城市PM_2.5年均浓度均值在2001—2013年由42.47逐步上升至62.94μg·m^-3,2013—2020年由62.94减少至32.85μg·m^-3。核密度估计表明,2013年以前各城市PM_2.5年均浓度值随时间推移逐渐分散,2013年后逐渐集中于浓度较低的区间。以武汉市等中部城市为分界线,湖北省PM_2.5向东西2个方向均存在由高至低的浓度梯度,且西面浓度小于东面。2013年后浓度较高地区的扩散效应逐渐减小。PM_2.5空间分布存在显著的...     

渭河流域PM2.5时空演化及人口暴露风险

研究PM_2.5时空演化及人口暴露风险,对于环境风险评价及人居环境改善、政府环保部门制定针对性的空气污染防控政策具有重要意义。渭河流域是国家重要工业基地,也是国家级城市群和关中—天水国家级经济区的核心区域,降低该区域PM_2.5人口暴露风险是实现高质量发展的必然途径。基于渭河流域2000-2020年PM_2.5遥感反演数据和人口格网分布数据,测算人口暴露风险指数。采用Theil-Sen Median与Mann Kendall检验法,分别识别PM_2.5质量浓度值和人口暴露风险指数时间演化特征,并通过GIS空间探索工具,分析其空间变化特征。结果表明,(1)2000-2020年渭河流域PM_2.5年均质量浓度为47.2μg·m^-3,最高值为2013年的57.6μg·m^-3,最低值为2020年的31.8μg·m^-3,呈现先上升后下降的变化趋势。趋势显著性检验发现,渭河流域PM_2.5污染情况呈现好转趋势。(2...     

典型西北钢铁城市冬季大气颗粒物重金属来源解析及健康风险评价——以嘉峪关为例

为研究嘉峪关市冬季PM_2.5,PM₁₀中重金属来源并对其健康风险进行评估,于2019年12月18日—2020年1月16日进行PM_2.5,PM₁₀样品的采集,并利用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）对16种金属及无机元素（Mg、Al、Ca、Fe、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Se、Cd、Ba、Pb）进行质量浓度的分析;通过富集因子及主成分分析法对16种金属及无机元素的来源进行解析;用EPA的健康风险评估模型对Cr、Ni、As、Co、Cd、Cu、Mn、Zn、Pb、V等10种元素进行健康风险评价.结果表明,PM_2.5与PM₁₀中质量浓度较高的元素为Mg、Al、Ca、Fe等4种地壳元素,其余12种元素的浓度相对较低;Se、Cd、Pb、Zn、Mg等5种元素在PM_2.5与PM₁₀中的富集因子值均大于10,其中Cd元素在PM_2.5与PM₁₀中的富集因子值最大,分别...     

济南市PM2.5中二次组分的时空变化特征及其影响因素

为分析济南市PM_2.5中二次组分的时空变化和影响因素,对济南市春季(2019年5月16—25日)、秋季(2019年10月15—24日)和冬季(2019年12月17—2020年1月16日)4个典型点位的PM_2.5样品进行连续采样,并测定了PM_2.5中水溶性离子、有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量。结果表明:物流交通区的二次组分质量浓度最高(56.13μg·m^?3),钢铁工业区的二次组分浓度比城市市区高,但是二次组分占比较城市市区低,清洁对照点的浓度和占比最低;济南市4个功能区SO₄^2?和NO₃^?转化率均高于0.1,除清洁对照点外,城市市区、钢铁工业区和物流交通区的SO₄^2?转化率明显高于NO₃^?转化率;济南市春季、秋季和冬季的ρ(NO₃^?)/ρ(SO₄^2?)分别为0.67、2.57和1.98,春季PM_2.5浓度以固定源贡献为主,秋季和冬季以移动源贡献为主;运用ISORROPIA热力学模型分析了含水量和pH对二次组分生成的影响,含水量会随着污染增大而增大,酸度和含水量对二次无机组分的转化机理产生影响,酸度会抑制二次无机组分的生成,而含水量会促进二次组分的生成;后向轨迹聚类分析结果表明,占比最高的轨迹(29.2%)来自东北方向的滨州和东营,基于潜在源贡献因子(WPSCF)和浓度权重轨迹(WCWT)分析PM_2.5中二次组分质量浓度的潜在污染源区域,SO₄^2?的主要贡献源区在济南市区北部的济阳区和东北方向的滨州、东营等,NO₃^?和NH₄⁺的主要贡献源区在济南市区北方向的济阳区、东北方向的章丘区和南方向的莱芜区等。该研究结果可为中国北方城市细颗粒物进一步的治理和防控提供数据支撑和理论依据。