水环境中天然有机物对纳米颗粒吸附铅和镉的不同作用

为阐明天然有机物(NOM)在纳米颗粒(NPs)吸附重金属中的作用,研究了蛋白质(牛血清白蛋白,BSA)、碳水化合物(海藻酸钠,NaAlg)和腐殖酸(HA)对二氧化钛纳米颗粒(TNPs)和氧化铈纳米颗粒(CNPs)聚集沉降和吸附Cd²⁺和Pb²⁺的影响.结果表明,当Pb²⁺和Cd²⁺在20—120 mg·L-1范围内,HA和NaAlg显著促进了TNPs和CNPs对这些金属离子的吸附(P<0.05),而BSA对这些金属吸附的影响甚微.TNPs-HA和TNPs-NaAlg对Pb²⁺的吸附分别提高了14%—41%和16%—57%,对Cd²⁺的吸附分别提高了12%—112%和22%—143%.与CNPs相比,CNPs-HA和CNPs-NaAlg对Pb²⁺的吸附增加了21%—71%和23%—65%,对Cd²⁺的吸附增加了26%—45%和45%—91%.并且NPs和NPs-NOM对Pb²⁺和Cd²⁺的吸附符合Freundlich吸附模型.离子强度的增加抑制了NPs-HA/NaAlg和NPs对Pb²⁺和Cd²⁺的吸附,而pH的增加对NPs-HA/NaAlg和NPs吸附Pb²⁺和Cd²⁺起促进作用.     

离子特异性效应对紫色土孔隙状况的影响机制研究

土壤孔隙对土壤水分和养分迁移及水土保持有着关键作用,不同离子条件下土壤颗粒相互作用控制着土壤团聚体稳定性,而土壤团聚体形成和结构对土壤孔隙状况起重要影响。紫色土是三峡库区代表性土壤之一,探究离子特异性效应下颗粒的相互作用对紫色土孔隙状况的影响,对三峡库区水土生态环境安全具有重要意义。采用工业CT扫描技术和联合测定法分别对不同类型离子条件下的土壤孔隙状况和颗粒表面电荷性质进行测定,并分析其形成土壤孔隙特征差异原因。结果表明,(1)当浓度为0.01 mol·L^-1时,Cs⁺体系下土壤孔隙的数量分别是Li⁺、Na⁺和K⁺体系下的2.90、2.23和1.44倍,其中,Li⁺、Na⁺、K⁺和Cs⁺体系下>1 mm孔隙数量分别占0.33%、1.06%、1.57%和1.88%;同时,Cs⁺体系下土壤最大孔隙的直径分别是Li⁺、Na⁺、...     

风化煤提取的不溶腐殖质对铅的吸附性能及应用潜力

以不同絮凝方法从风化煤中提取的不溶性腐殖质为研究对象,表征其理化性质和表观形态结构,通过吸附和钝化试验探究不溶性腐殖质对铅（Pb）的吸附、钝化性能.结果表明,传统“碱溶酸析”法制备的腐殖质（记为HA）具有较低pH和灰分含量,较高的碳和羧基含量;碱性条件下采用CaCl₂和CaCl₂-阳离子聚丙烯酰胺（CPAM）絮凝制备的腐殖质（分别记为Ca-HA和Ca-CPAM-HA）具有较高pH和灰分含量,较低的碳和羧基含量. HA、Ca-HA和Ca-CPAM-HA对铅离子（Pb2+）的吸附分别在6、3、6 h达到吸附-解吸平衡,吸附量随着Pb²⁺浓度增加而增大.准二级动力学方程较好地描述整个动力学吸附过程,结合傅立叶变换红外吸收光谱谱图（FTIR）,表明吸附过程以化学吸附为主且羧基是主要作用官能团.采用热力学方程对吸附数据进行拟合发现,HA、Ca-HA和Ca-CPAM-HA对Pb²⁺的吸附方式存在差异.利用Langmuir方程对数据拟合量化,表明HA、Ca-HA和Ca-CPAM-HA对Pb²⁺     

不同电荷表面活性剂影响下纳米氧化锌对小球藻的毒性效应与细胞分布

水环境中的带电物质可改变可溶性纳米颗粒的理化性质和累积分布，从而影响纳米颗粒对水生生物的毒性效应.本文探究了3种不同电荷表面活性剂，阳离子型的十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)、阴离子型的十二烷基苯磺酸钠(SDBS)、非离子型的聚乙二醇辛基苯基醚(TX-100)存在下纳米氧化锌(nZnO)对小球藻(Chlorella vulgaris)的毒性效应，探明了3种表面活性剂对nZnO性质(电位粒径、Zn²⁺溶出等)及Zn元素细胞分布的影响.结果表明，带有不同电荷的表面活性剂与nZnO复合具有不同的联合毒性效应及机制.阳离子型CTAC促进nZnO的团聚并抑制Zn²⁺的溶出，增强nZnO与藻细胞间的静电相互作用，使细胞表面吸附的颗粒态nZnO增加，其联合毒性表现为拮抗作用；阴离子型SDBS促进nZnO的分散和Zn²⁺的溶出，增强nZnO与藻细胞间的静电排斥，使细胞内Zn²⁺含量增加，其联合毒性表现为协同作用；非离子型TX-100对Zn²⁺的细胞分布无显著影响，可能是通过空间位阻作用减少nZ...     

磺胺甲恶唑在土壤上的吸附及其与Ca2+、Mg2+、Zn2+的共吸附

研究了磺胺甲恶唑(SMX)在11种土壤上的吸附行为.相关性分析表明,单一的土壤性质与表观吸附没有表现出明显的相关关系,SMX在土壤中的吸附可能受憎水性作用、阳离子交换、表面积等多个机理或因素的共同作用.进而研究了Ca2+、Mg2+、Zn2+3种金属离子与SMX在土壤中的共吸附.其中,Zn2+显著地促进了SMX的表观吸附,而Ca2+、Mg2+两种离子对SMX的吸附没有明显的影响.同时,SMX的存在也影响了3种离子的吸附行为,Ca2+和Mg2+的吸附降低,而Zn2+的吸附受SMX的影响不大.可能是由于Zn2+在土壤中是内界吸附,占据了内部的位点,取代了大量的H原子,使表面的负电荷减弱,降低了土壤与SMX的排斥作用,从而使其吸附增加.     

Ca2+添加对微生物矿化固结Cd2+的影响

微生物诱导碳酸盐沉淀(MICP)可将游离的重金属离子转化为稳定的矿化物,在修复土壤重金属污染方面具有广阔的应用前景.本研究从铜陵矿区周边土壤中筛选得到1株产脲酶且耐镉矿化菌株CZW-1,16S rDNA鉴定为芽孢杆菌(Bacillus sp.),并将其利用于添加外源Ca²⁺的矿化固结Cd²⁺实验中.通过扫描电镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)以及X射线衍射(XRD)对矿化产物进行表征和分析.结果表明,添加一定浓度的Ca²⁺可促进细菌的生长,其最佳浓度为20 mmol·L^-1.且Ca²⁺的添加可提高细菌的最小抑制浓度和促进脲酶活性,提高对Cd²⁺的矿化率,加钙前后的矿化率由68.93%提高到75.95%.通过对矿化物的定性分析,可知加钙前后的矿物沉淀由单一CdCO₃变为CdCO₃和CaCO₃的复合沉淀,其表面也由严密紧实变成填满了小颗粒CdCO₃的多孔状.     

氮改性对生物炭理化性质的影响及其对废水中铜离子的吸附特性

原状生物炭对废水中污染物的去除效果有限,改性是提高其吸附能力的重要途径.本文以水稻秸秆为对象,尿素为改性剂,在700℃无氧热解条件下分别制备了原状秸秆生物炭（RSBC）和氮改性秸秆生物炭（N-RSBC）,采用扫描电子显微镜（SEM）、比表面积分析仪（BET）、元素分析仪（EA）、Zeta电位、X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FTIR）以及X射线光电子能谱（XPS）对RSBC和N-RSBC的形貌、比表面积、元素组成、矿物类型和官能团进行表征,考察溶液初始pH值、离子类型和离子强度对生物炭吸附Cu²⁺的影响,并结合吸附等温线和吸附动力学实验、吸附后表征结果探究生物炭对废水中Cu²⁺的吸附性能和机理.结果表明,氮改性导致了生物炭的比表面积和孔体积的降低,而生物炭的官能团类型却更加丰富,特别是含氮官能团.当溶液初始pH值从2.0增加到6.0,生物炭对于Cu²⁺的去除率逐渐增加.对RSBC而言,Na⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg2+的存在能略微增加其对Cu^...     

四环素在矿化垃圾上的吸附特性及动态过程

为明确垃圾渗滤液中四环素在矿化垃圾上的吸附规律,通过傅里叶红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）、孔径测试及N₂吸附解吸测试表征了矿化垃圾的结构特点和化学性质,探讨了矿化垃圾对四环素的静态吸附规律及初始浓度、pH和不同阳离子类型等环境因素对其吸附效率的影响,并进一步通过动态吸附实验模拟了实际动态条件下的吸附过程.结果表明,矿化垃圾表面含有大量的官能团及良好的孔隙结构;矿化垃圾对四环素具有良好的吸附效果,吸附过程符合Freundlich等温吸附模型和拟二级动力学模型;初始浓度和pH升高会降低吸附效率,K⁺对吸附性能的抑制高于Ca²⁺离子;动态吸附实验表明矿化垃圾对四环素的承载量为3.9 mg·g^-1,动态吸附性能良好.     

两种四环素类抗生素单一及复合污染对农田土壤理化性质和土壤酶活性的影响

多数农业用地土壤中抗生素含量在μg·kg^-1水平,而μg·kg^-1水平抗生素对土壤质量影响的研究较少,因此开展0(CK)、10、100和500μg·kg^-1土霉素(OTC)和四环素(TC)的单一及复合污染对土壤理化性质和酶活性的影响研究。结果表明：(1)与CK相比,两种抗生素单一处理土壤pH均显著增加,速效磷(OP)含量均显著降低,且TC处理对pH的增长率和对OP的抑制率均显著高于OTC处理,仅500μg·kg^-1 TC处理可溶性盐显著降低;单一OTC处理OP含量显著降低,有机质(OM)含量增加,多酚氧化酶(PPO)、脲酶(URE)和蔗糖酶(SUC)活性均显著降低;单一TC处理OP、OM和有效氮(AN)含量均显著降低,PPO和SUC活性均显著下降。(2)在单一OTC处理中加入低含量TC能在一定程度上缓解OTC对土壤的毒害,以10μg·kg^-1 TC+10μg·kg^-1 OTC处理综合缓解效果为最佳;而加入较高含量TC则增大OTC对土壤的毒性,且毒性随着OT...     

Fe2+耦合热活化过硫酸盐降解土壤中四溴双酚A

有效降解和去除土壤中四溴双酚A(TBBPA)是土壤环境化学研究热点.本文研究了Fe²⁺耦合热活化过硫酸盐体系(Fe²⁺/热/PS)对土壤中TBBPA的降解,并考察温度、Fe²⁺始浓度、PS浓度、初始pH值、无机阴离子(Cl^-、HCO₃^-)浓度以及金属离子(Cu²⁺、Zn²⁺、Ni²⁺)浓度的影响.结果表明,Fe²⁺/热/PS降解TBBPA的效果远高于同等条件下单一热活化和Fe²⁺活化的情况;提高温度和PS浓度能够促进土壤TBBPA的降解;而过量的亚铁离子会导致TBBPA去除率下降,Fe²⁺与PS的最佳摩尔比为0.5:1;Fe²⁺耦合热活化PS体系具有较宽的pH应用范围,在酸性条件下更有利于降解;温度55℃、Fe²⁺浓度25 mmol·L^-1、PS浓度50 mmo...     

磁性纳米羟基磷灰石对污染土壤中镉的吸附—移除效果

为从污染土壤中吸附移除重金属镉(Cd),将共沉淀法合成的磁性纳米羟基磷灰石(nHAP@Fe₃O₄)分别按0、0.1%、0.5%、1.0%、3.0%比例添加至土壤中,在修复21、30、45 d时,磁分离nHAP@Fe₃O₄与土壤,考察nHAP@Fe₃O₄对土壤Cd的去除、材料的回收效果及修复后土壤理化性质的变化。结果表明,w(Cd)为2.510 mg·kg^-1的重污染稻田土壤中添加1.0%nHAP@Fe₃O₄,修复21 d时土壤Cd去除和材料回收效果最好,Cd平均去除率和材料回收率分别为16.45%和85.33%;nHAP@Fe₃O₄能明显降低土壤Cd的可交换态,促使其向较稳定的形态转化;经nHAP@Fe₃O₄修复后的土壤pH值升高,CEC有所降低,土壤颗粒间孔隙增大。利用磁性将nHAP@Fe_3<...     

生物炭对土壤中阿特拉津吸附特征的影响

为探究生物炭对土壤中阿特拉津的吸附特征及影响因素,采用批处理实验研究了灭菌(T1)、5%秸秆生物炭+灭菌(T2)、未灭菌(T3)和5%秸秆生物炭+未灭菌(T4)条件下对土壤中阿特拉津吸附特征及土壤理化性质的影响.结果表明,在最初0—12 h内,不同处理下阿特拉津吸附量均随时间的延长而快速增加,而在12—96 h内增加较为缓慢并逐渐趋于平衡.在96 h时,T2和T4处理下阿特拉津最大吸附量分别达到46.22 mg·kg^-1和46.43 mg·kg^-1,而未添加生物炭的T1和T3处理则有所降低,分别为44.20 mg·kg^-1和43.09 mg·kg^-1.准二级动力学模型更好地拟合不同处理下土壤对阿特拉津吸附特征,T2和T4处理下吸附速率常数K分别为0.257 kg·mg^-1·h^-1和0.339 kg·mg^-1·h^-1,显著高于未添加生物炭处理的T1和T3处理(K分别为-0.083 kg·mg^-1·h^-1和-0.261 kg·mg^-1·h^-1).内扩散模型显示添加生物炭后,土壤对阿特拉津的吸附是一个由边界扩散、内部孔隙扩散等多因素控制的复杂化学过程.添加生物炭可显著提高土壤pH、有机碳、碱解氮、速效磷和速效钾含量,其中土壤有机碳含量与阿特拉津最大吸附量之间存在显著的正相关关系(P<0.05).由此可见,添加生物炭可以提高土壤对阿特拉津的固持能力,减少其淋溶迁移风险,从而达到修复阿特拉津污染土壤的目的.     

微塑料和多种抗生素胁迫下土壤环境因子的响应特性

为了深入探究微塑料(microplastics,MPs)、抗生素胁迫下土壤环境因子产生的响应特性,以聚乙烯(polyethylene,PE)、四环素(tetracycline,TC)、环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)为研究对象,通过单独、联合施用到土壤中4周后,开展了土壤的理化性质、酶活性、抗生素残留、抗生素抗性菌(antibiotics resistant bacteria,ARB)抗性、抗生素抗性基因(antibiotic resistance genes,ARGs)、微生物群落的多样性等方面研究.结果显示,施用MPs与抗生素的容重比对照组分别增大了12.3%、16.9%、 21.8%.有机质含量由39.96g·kg^-1变化为53.21g·kg^-1,与对照组相比分别增大了9.16%、12.39%、14.09%、18.47%、32.03%、33.16%、36.04%.阳离子交换量由对照组的44.36 cmol·kg^-1显著变化为62.45 cmol·kg^-1,与对照组相比分别增大了2...     

氧化石墨烯纳米颗粒对抗生素类污染物吸附特征及影响因素

本文通过吸附动力学和吸附等温线探究了氧化石墨烯(GO)纳米颗粒对3种典型的四环素类抗生素(即四环素(TC)、土霉素(OTC)和金霉素(CTC))吸附特征.结果表明,伪二级动力学模型可以很好的拟合吸附动力学的结果,吸附速率可能受化学吸附控制.吸附等温线的结果显示GO对3种抗生素均有较高的吸附能力,且吸附能力依次为：CTC>OTC>TC.这主要是由于四环素类抗生素可以通过π-π作用、阳离子-π键、疏水作用以及静电作用等机制与GO产生结合.此外,四环素类抗生素在GO上的吸附行为与背景溶液的水化学条件(如pH、离子强度和二价金属离子)密切相关.总体来讲,由于静电斥力的增强,抗生素在GO上的吸附量随着背景溶液pH值的升高或离子强度(NaCl)的增加而降低,这主要是由于静电引力和吸附点位的减少所致;二价阳离子(Cu²⁺)可以通过表面桥连作用,显著促进抗生素在GO上的吸附.本研究结果清楚地表明抗生素本身的化学性质和背景溶液的水化学条件在GO去除抗生素的过程起着重要作用.     

有机质官能团及微孔特性对疏水性有机污染物吸附的影响机制

作为重要的地质吸附剂,土壤/沉积物中的有机质是环境中疏水性有机污染物主要的汇.由于有机质的结构异质性,疏水性有机污染物一旦进入其中,会被吸附在不同的位点上,反应活性和生态风险进而会发生变化.对疏水性有机污染物在有机质上的吸附进行研究有助于了解其在环境中的分布,传输及生物有效性.本文就疏水性有机污染物在土壤/沉积物中的有机质上吸附的国内外研究进展进行了综述,讨论了重要有机质组分(腐殖质和碳黑)的结构和吸附作用差异性,重点分析了有机质的微孔特性和官能团对吸附的影响机制.     

不同生物质炭对土壤中有效态汞的影响及其吸附特征分析

在汞污染土壤中添加不同种类型生物质炭,研究生物质炭对土壤中有效态汞含量的影响.并通过生物炭对汞离子的吸附动力学模型、等温吸附拟合和吸附前后红外光谱图的变化,探讨不同生物质炭对土壤中汞的吸附行为和机理.实验结果表明,土壤中添加生物炭后,土壤中有效态汞含量显著降低,降低比例达到77.5%—87.1%;而通过生物炭吸附汞离子前后的红外光谱图分析可知,生物炭对汞的吸附主要是通过羟基、羧基和酰胺等含氧酸官能团等.此外,吸附动力学结果显示,生物炭对汞离子的吸附时间在150 min内就可以达到平衡.而准二级动力学方程结果表明,这种吸附是以化学吸附为主.     

氨基化氧化石墨烯(AGO)的制备及其对六价铬的吸附机制

以乙二胺盐酸盐(EDH)为改性剂改性氧化石墨烯(GO),水热法制备氨基化氧化石墨烯(Amino-functionalized;graphene;oxide,AGO).SEM、XRD、FTIR和Zeta电位表征分析发现,AGO表面含有羟基、羧基及氨基基团,Zeta电位为pH=10.14.以水中低浓度六价铬Cr(Ⅵ)为污染物,探讨了乙二胺盐酸盐(EDH)用量、pH、AGO用量、Cr(Ⅵ)初始浓度以及常见干扰离子对AGO吸附Cr(Ⅵ)影响.结果表明,在pH=6.0、7-AGO用量为0.8;mg·L^-1和Cr(Ⅵ)初始浓度为2.0;mg·L^-1,7-AGO对Cr(Ⅵ)去除率可达95.1%;SO₄^2-会明显抑制AGO对Cr(Ⅵ)的吸附.AGO对Cr(Ⅵ)的吸附过程符合二级动力学模型,吸附机制主要为静电作用.     

长期施用牛粪对褐土抗生素抗性基因多样性的影响

为探明长期施用牛粪对土壤抗生素抗性基因多样性的影响,以山西寿阳褐土长期定位试验为依托,选择5个施肥处理：CK(不施肥)、N₂P₁M₁(N:120 kg·hm^-2;P:37.5 kg·hm^-2;牛粪：22 500 kg·hm^-2)、N₄P₂M₂(N:240 kg·hm^-2;P:75 kg·hm^-2;牛粪：45 000 kg·hm^-2)、N₃P₂M₃(N:180 kg·hm^-2;P:75 kg·hm^-2;牛粪：67 500 kg·hm^-2)和N₀P₀M₆(牛粪：135 000 kg·hm^-2),采集玉米生长中期耕层...     

不同部位梧桐生物质炭对水溶液中镉吸附的机理

为了探究梧桐不同部位废弃物所制备的生物质炭(皮、枝、叶)对Cd²⁺的吸附效率和稳定修复的机理,以此为园林废弃物炭化利用在重金属污染修复方面的应用提供科学依据.利用实验室模拟法,通过高温煅烧法制备梧桐不同部位生物质炭,采用元素分析仪、比表面积及孔隙分析(BET)、X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜/能谱(SEM/EDS)及衰减全反射红外光谱(ATR-IR)等技术研究不同反应时间、重金属浓度和溶液初始pH条件下生物质炭对Cd²⁺吸附效果的影响,并运用四步萃取法和脱附实验分析生物质炭上Cd²⁺的吸附形态和稳定性.3种生物质炭都在8 h左右达到吸附平衡,最终吸附量依次为树皮炭>枝条炭>叶片炭;溶液初始浓度为0.5—2 g·L^-1时Cd²⁺的吸附量呈增长趋势,在2.5—3g·L^-1时逐渐平缓;生物质炭Cd²⁺吸附量均随着pH的升高而升高,但在pH值为5—8时,吸附的趋势逐渐平稳;树皮炭的酸溶态和非生物利用态的稳定Cd形态要高于枝条炭和叶片炭;比表面积不是影响梧桐生物质炭吸附Cd²⁺的主要影响因素,吸附动力学,ATR,XRD和重金属形态萃取均证实Cd碳酸盐类矿物生成是主导吸附机理;3种生物质炭的脱附量在4 h后逐渐趋于平衡,其中脱附量最大为叶片炭,最小为树皮炭.梧桐不同部位的初始性质对生物质炭吸附Cd²⁺具有明显的影响,其中梧桐皮具备更高的吸附量和重金属稳定形态,并且相比其他种类生物质炭有明显优势.因此,从吸附效果和生产成本的角度,本研究建议以梧桐皮为主,枝条和叶片为辅的生物质炭对重金属Cd进行修复治理.     

钾改性蒙脱石磁性微球对铯的吸附性能

本研究以钙基蒙脱石(Ca-MMT)为原料,通过K⁺作用制得改性蒙脱石粉(K-MMT),经海藻酸钠交联作用,将改性蒙脱石与永磁体(BaFe₁₂O₁₉)结合,制成钾改性蒙脱石磁性微球(KMBC).对比了Ca-MMT、K-MMT、KMBC对Cs+的吸附差异,并通过SEM-EDS、FTIR、XRD、XPS分析了K-MMT的微观结构及理化性质.试验结果表明,K⁺对蒙脱石的改性以离子交换为主,改性后晶体层间距变小,吸附量K-MMT>KMBC>Ca-MMT,分别为57.08、45.13、45.05 mg·g^-1;K-MMT对Cs⁺的吸附属于吸热反应,反应在2 h内可达到平衡,35℃时KMBC的最大吸附量为136.08 mg·g^-1;随着pH的增加,KMBC对Cs+的吸附量呈先增大后减小的趋势;吸附机理主要包括离子交换和内层扩散.