南京工业区夏冬季节二次有机气溶胶浓度估算及来源解析

采用2015年6月15日~7月15日及2015年12月16日~2016年1月15日期间GC5000在线气相色谱仪得到的挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)数据、DRI-2001A热/光碳分析仪对膜采样分析得到的EC(elemental carbon)、OC(organic carbon)数据,使用气溶胶生成系数法(fractional aerosol coefficient,FAC)、EC示踪法及正矩阵因子分析(positive matrix factorization,PMF)对南京工业区二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)浓度进行估算及来源解析.研究发现南京工业区SOA污染主要来源于芳香烃类物质,其对夏、冬季节SOA贡献率分别为80.39%、94.63%,主要贡献者为苯、甲苯、乙苯、二甲苯(benzene、toluene、ethylbenzene、xylene,BTEX);对南京工业区SOA浓度进行估算,得到夏季SOA浓度值为5.84~20.88μg·m~(-3),平均浓度为12.15μg·m~(-3),冬季为2.17~17.73μg·m~(-3),平均浓度为6.91μg·m~(-3),冬季SOA浓度平均水平明显低于夏季.SOA浓度值随风速及降水量的增大而减小;使用PMF受体模型对VOCs进行源解析分析得到夏季SOA污染主要来源于涂料使用、石油加工及石油化工源,SOA贡献值分别为0.65、0.21、0.18μg·m~(-3).冬季SOA污染主要来自于涂料使用,SOA贡献值为0.94μg·m~(-3).     

嘉兴市不同天气条件下大气污染物和气溶胶化学组分的分布特征

为研究不同天气条件下大气污染物(PM_(2.5)、PM_(1.0)、SO_2、NO_2、O_3和CO)和气溶胶化学组分的污染特征,分别使用SHARP-5030监测仪、热电EMS系统、气溶胶化学成分在线监测仪(ACSM)和宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)对嘉兴市2015年5月1~31日PM、污染气体、PM_(1.0)中化学组分和10 nm~10μm气溶胶数浓度进行了观测分析.结果表明,观测期间嘉兴市PM_(2.5)、PM_(1.0)、SO_2、NO_2、O_3和CO的平均浓度分别为52.8和37.2μg·m~(-3)、10.3μg·m~(-3)、38.1μg·m~(-3)、92.1μg·m~(-3)和1.2 mg·m~(-3).PM_(1.0)中OA、SO_2-4、NO-3、NH_4~+和Cl-的平均浓度为2.18、1.24、0.87、0.63和0.08μg·m~(-3).数浓度主要集中在爱根核模态(20~100 nm),浓度为12 411.2 cm~(-3),其次是核模态(10~20 nm),浓度为4 946.6 cm~(-3).不同天气过程中PM和污染气体的浓度分布和日变化特征不同.不同天气条件下PM_(1.0)中化学组分分布不同.雨天和晴天PM_(1.0)中化学组分浓度从大到小顺序均为OASO_2-4NO-3NH_4~+Cl-,新粒子天PM_(1.0)中化学组分浓度的顺序为OANO-3SO_2-4NH_4~+Cl-.新粒子天OA和NO-3分别是晴天的1.61和1.42倍,说明OA和NO-3是影响新粒子生成事件的主要化学成分.不同天气条件下不同模态气溶胶的日变化特征不同.     

河北香河亚微米气溶胶组分特性、来源及其演变规律分析

霾的形成发展与细颗粒物化学组分变化紧密相关.本文利用颗粒物化学组分监测仪(ACSM)、黑碳仪等对河北香河夏季亚微米气溶胶(PM1)化学组分、来源及其演变规律进行详细分析.结果表明,PM1平均占到PM2.5的约71%,PM1主要分布在20~80μg·m-3间;观测期间有显著的秸秆燃烧事件,秸秆燃烧时段PM1质量浓度显著升高,其中有机物质量分数迅速升高,平均约占到47%;秸秆燃烧使得大气气溶胶由弱碱性转变为弱酸性;整个观测期间,正交矩阵因子分解法(PMF)共识别出4类有机气溶胶,分别为两种一次有机气溶胶(类烃类有机气溶胶和生物质燃烧有机气溶胶)和两种二次有机气溶胶(低挥发、高氧化性的有机气溶胶和低氧化、半挥发性的有机气溶胶),有机气溶胶氧化程度较高.其中二次有机气溶胶的贡献远大于一次有机气溶胶,平均占到有机物的~69%,而去除秸秆燃烧时段后PMF结果中未解析出生物质燃烧有机气溶胶.     

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析

2017年1月1~20日在成都地区分昼夜对PM_(2.5)进行连续膜样品采集,并在实验室测定了其主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)的质量浓度.观测期间,PM_(2.5)的平均质量浓度为(127.1±59.9)μg·m~(-3);总水溶性离子的质量浓度为(56.5±25.7)μg·m~(-3),其中SO2-4、NO-3和NH+4是最主要的离子,质量浓度分别为(13.6±5.5)、(21.4±12.0)和(13.3±5.7)μg·m~(-3),一共占到了水溶性离子的85.6%;有机碳(OC)和元素碳(EC)的平均质量浓度分别为34.0μg·m~(-3)和6.1μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的26.8%和4.8%.昼夜污染对比显示,PM_(2.5)白天和夜晚质量浓度分别为(120.4±56.4)μg·m~(-3)和(133.8±64.0)μg·m~(-3),夜间污染更为严重.SO2-4、NO-3和NH+4白天浓度高于夜间,这与白天光照促进了二次离子的形成有关;而Cl-、K+、OC和EC浓度夜间明显升高,可能是受夜间煤和生物质燃烧排放增加的影响.通过对近年来成都冬季PM_(2.5)化学组分的研究进行文献总结和比较后发现,SO2-4浓度显著降低,从2010年的50.6μg·m~(-3)降低到2017年的13.6μg·m~(-3);而NO-3浓度变化不大,维持在20μg·m~(-3)左右.PM_(2.5)中离子酸碱平衡分析表明,成都冬季PM_(2.5)由于NH+4的相对过剩而呈现出碱性,与以往呈偏酸性结果存在差异.对成都冬季NO-3/SO2-4的比值进行计算,NO-3/SO2-4平均值为1.57,表明移动源对PM_(2.5)污染影响更大.OC与EC的相关性表明,白天和夜间OC与EC的相关系数分别为0.82和0.90(P0.01),OC与EC来源具有一致性.SOC估算结果显示,白天和夜间SOC浓度分别为8.5μg·m~(-3)和11.9μg·m~(-3),占到OC的28.1%和31.8%.K+/EC平均值为0.31,并且K+与OC之间相关系数为0.87(P0.01),说明生物质燃烧对成都冬季碳质气溶胶有一定影响.主成分分析表明,成都冬季PM_(2.5)主要来源于燃烧源(燃煤、生物质燃烧等)、二次无机污染源以及土壤和扬尘源,其贡献率分别为32.8%、34.5%和21.5%.     

杭甬地区大气中含碳气溶胶特征及来源分析

为了研究杭甬地区大气气溶胶中含碳气溶胶的季节性变化和它们的来源,于2014年12月至2015年11月收集了杭州和宁波2个城市中4个采样点的PM_(2.5)样品,利用碳热光学分析仪测定了样品中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.在此基础上,估算了含碳气溶胶总量(TCA)和二次有机碳(SOC)的浓度水平,根据OC与EC的相关性、比值和不同碳组分的特征,分析了主要来源.结果表明:(1)杭甬地区总碳(TC)年均浓度为(14.3±4.1)μg·m~(-3),占年均PM_(2.5)浓度的(26.2±6.5)%;OC和EC的年均浓度分别为(11.3±3.4)μg·m~(-3)和(3.0±0.9)μg·m~(-3).4季中,冬季TC浓度最高;(2)杭甬地区估算的TCA年均浓度为(25.6±7.5)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的(42.2±10.0)%,SOC占OC年均值的(41.1±5.5)%;(3)杭甬地区年均OC/EC比值为4.7±1.7,落在汽车尾气排放,煤炭燃烧和生物燃料燃烧的区间内,说明这些排放源都是含碳气溶胶的主要来源.各个采样点在秋冬季都具有更高的char-EC/soot-EC比值,表明了这2个季节生物质燃烧活动的贡献也不容忽视.     

冬季临安大气本底站气溶胶来源解析及其粒径分布特征

利用宽范围粒径谱仪(WPS)、EMS系统、KC-120H中流量采样器、850professional IC型离子色谱分析仪和热/光碳分析仪(DRI2001A)分别观测了临安大气本底站2015年1月9~31日10 nm~10μm气溶胶数浓度粒径分布、常规污染气体浓度、PM_(2.5)浓度及水溶性离子和OC、EC的浓度,利用PMF模式对PM_(2.5)进行来源解析,并分析了不同污染源下气溶胶粒子的谱分布及日变化特征.结果表明,临安大气本底站大气气溶胶数浓度平均为5 062 cm~(-3)·nm~(-1),主要集中在10~400 nm.PM_(2.5)的平均浓度和NO_2、SO_2、CO的平均体积分数分别为123.6μg·m~(-3)、22.6×10~(-9)、34.0×10~(-9)和2.2×10~(-6).水溶性离子以NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+为主,平均浓度分别为19.2、15.4和10.8μg·m~(-3),分别占总水溶性离子的37.9%、30.4%、21.4%.OC和EC的平均浓度分别为24.4μg·m~(-3)和6.6μg·m~(-3).冬季临安大气本底站PM_(2.5)主要来自二次相关源、燃煤排放、机动车排放、扬尘和生物质燃烧,贡献率分别为42.3%、21.4%、17.1%、8.7%和10.6%.不同来源气溶胶数浓度谱分布差异较大,二次相关、机动车排放、扬尘和生物质燃烧气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,峰值分别位于120、50、100和90nm.燃煤颗粒物数浓度谱分布为双峰型分布,峰值分别位于25 nm和100 nm,浓度为19 842 cm~(-3)·nm~(-1)和18 372 cm~(-3)·nm~(-1).二次相关源、燃煤源、机动车排放、扬尘和生物质燃烧表面积浓度谱均为三峰型分布,最大峰值分别位于650、210、160、180和575 nm.不同排放源气溶胶颗粒物数浓度和表面积浓度日变化特征基本一致,多呈双峰型分布,主要受边界层日变化和人类活动影响.     

长春秋季细颗粒物中有机气溶胶组成特征及来源

利用大流量采样器采集了长春城郊2016年10月至2016年11月大气细颗粒物(PM_(2.5))样品共40套,分析了颗粒物中的有机碳(OC)、元素碳(EC)以及非极性有机化合物(主要包括正构烷烃、多环芳烃以及藿烷类化合物)和生物质燃烧标志物左旋葡聚糖的质量浓度,并用分子标记物、特征比值及主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型等方法探讨了有机气溶胶的主要来源.结果表明,观测期间PM_(2.5)的平均质量浓度为(79. 0±55. 7)μg·m~(-3),OC和EC的平均质量浓度分别为(20. 7±15. 6)μg·m~(-3)和(2. 2±1. 1)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)的26. 2%和2. 8%.所测非极性有机化合物的总平均浓度为(186. 3±104. 5) ng·m~(-3),浓度高低顺序为正构烷烃[(101. 3±67. 0) ng·m~(-3)]多环芳烃[(81. 4±46. 0) ng·m~(-3)]藿烷类化合物[(3. 8±1. 9) ng·m~(-3),其主要来源包括煤燃烧源、生物质燃烧源以及交通源.主成分分析-多元线性回归模型得出该地区有机气溶胶主要排放源的相对贡献依次是煤燃烧源(47. 0%)、生物质燃烧源(42. 6%)和交通源(10. 4%).本研究结果可为我国东北地区有机气溶胶污染防控提供科学依据.     

新乡冬季PM2.5中金属元素与水溶性离子年际变化及其来源解析

为了探究新乡地区年际间冬季PM_(2.5)组分的变化特征和污染来源,于2015年冬季和2016年冬季分别在新乡市区进行连续1个月的膜采样,测定PM_(2.5)质量浓度、金属元素含量及其水溶性离子成分含量,并结合气象因素进行分析.结果表明,新乡地区2015年和2016年冬季采样期间PM_(2.5)的质量浓度日均值分别为226μg·m~(-3)和224μg·m~(-3),污染水平较高.观测期间,新乡冬季PM_(2.5)中Cd和Pb金属元素富集明显,富集因子超过1000.且与2015年相比,2016年金属元素(除Ag和Ni)浓度下降约7. 83%～73. 33%,富集程度均趋于降低.水溶性离子以SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种为主,2016年在PM_(2.5)中占比上升25. 1%.综合两种成分分析,新乡地区的PM_(2.5)污染呈现出金属污染向二次水溶性离子污染转移的趋势.综合PCA和PMF源解析结果显示,新乡市冬季有4种主要排放源,即尘土、二次源、工业源和化石燃料燃烧源,2015年冬季主要来源是土壤和建筑扬尘混合源,贡献率37. 46%,2016年主要来源是交通及工业生产中的二次气溶胶污染源,贡献率为34. 94%.     

华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

重铬酸钾对方形网纹瑵的毒性研究

研究了在２５℃条件下重铬酸钾对方形网纹蚤Ｃｅｒｉｏｄａｐｈｎｉａ ｑｕａｄｒａｎｇｕｌａ（Ｏ．Ｆ．Ｍｕｌｅｒ）存活，生殖和生长的影响。急性试验求得重铬酸钾对该蚤的２４ｈ和４８ｈＥＣ５０值分别为１．０１７９ｍｇ／Ｌ和０．４１２７ｍｇ／Ｌ；其可信限分别为０．４６９８－１．７１８０ｍｇ／ｌ和０．１９８０－０．６９８８ｍｇ／Ｌ。慢性试验以存活，生殖和生长为毒性指标，未觉察反应浓度（ＮＯＥＣ）为０．０６２５