上甸子本底站臭氧生成效率的观测研究

2008年3月26日～10月9日在北京上甸子大气本底站开展了O3、NOx、NOy、CO等气体的现场观测和VOCs采样观测.利用观测数据,首次取得该本底站臭氧生成效率(OPE),研究了OPE与NOx和VOCs的关系,探讨了HNO3干沉降对OPE的可能影响及订正方法.结果表明,观测期间逐日OPE值的变化范围为0.2～21.1,平均值为4.9±3.6;晴天的总体OPE值为4.3±1.5;OPE值随NOx浓度的变化基本符合抛物线关系,当NOx14×10-9时,OPE随NOx的增加而增加;当NOx14×10-9时,OPE随NOx的增加而减少;芳香烃和OVOCs与OPE存在密切的正相关关系.HNO3等NOx氧化产物的干沉降对计算的OPE有显著影响,导致计算结果偏高.利用北京市区和上甸子的NOy/CO值可以对观测期间的OPE值进行初步订正,但订正方法尚不够严谨,结果需要进一步验证.未订正的OPE计算值可认为是实际OPE的上限.     

上甸子本底站地面臭氧变化特征及影响因素

利用TE Model 49C型臭氧监测仪,于2004年1月1日-12月31日,在上甸子本底站进行了地面φ(O₃)的连续在线监测.分析了全年φ(O₃)的变化特征及其与同期气象要素的相关关系,并对φ(O₃)高值日的个例分析进行了验证.结果表明,上甸子本底站地面φ(O₃)具有明显的季节变化和日变化规律,并且与同期的气象条件密切相关.主要特征:①夏初φ(O₃)较高,6月的平均值达到最高,小时平均最大值可达129.7 μL/m3;而冬季φ(O₃)较低,12月的平均值达到最低,小时平均最大值仅为32.7 μL/m3.②日变化趋势较为明显,在4:00-7:00出现最低值,在15:00-18:00出现最高值,变化幅度为夏季最大、冬季较小.③气温与φ(O₃)呈显著正相关,夏季相对湿度与φ(O₃)呈显著负相关,风向和辐射强度也与φ(O₃)及其变化规律呈显著相关关系.      

北京上甸子区域大气本底站HCFC-22在线观测研究

2007年4月～2008年3月,利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了HCFC-22在线观测,讨论了北京上甸子站HCFC-22浓度水平并初步分析其影响因素.该站大气HCFC-22浓度(摩尔分数,下同)为(278.1±113.6)×10-12.利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,本底浓度为(199.5±5.1)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和TrinidadHead本底站观测结果基本一致;非本底浓度为(312.1±121.0)×10-12,出现频率69.8%,表明该站受到较强HCFC-22排放源及输送的影响.上甸子站HCFC-22本底浓度季节变化不明显,但非本底浓度呈现夏高冬低的特点,平均非本底浓度最高月(7月)比最低月(1月)高100.9×10-12,与HCFC-22排放的季节性有关.结合风向分析,该站西南扇区平均浓度(327.3×10-12)比东北扇区(236.2×10-12)高91.1×10-12.HCFC-22高浓度水平主要由W-WSW-SW方向贡献引起,NNE-N-NE方向则使得全年HCFC-22浓度水平明显降低.     

气象条件对上甸子地区气溶胶散射特征的影响

利用北京地区上甸子站气溶胶散射系数、PM2.5质量浓度和气象要素1 a的观测资料,研究不同天气条件下上甸子地区散射系数的变化特征,并讨论了气象条件对散射系数的影响.结果表明,散射系数在雾霾天最高608.4 Mm-1,其次为雾天500.6 Mm-1和霾天423.7 Mm-1,是一般天气散射系数的6.4～9.2倍.在各类天...     

北京上甸子区域大气本底站甲基氯仿在线观测研究

利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了甲基氯仿(CH3CCl3)2年在线观测,利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,讨论了上甸子站CH3CCl3浓度水平及其变化趋势.该站2009年和2010年的年均大气CH3CCl3本底浓度(摩尔分数,下同)分别为(9.03±0.53)×10-12和(7.73±0.47)×10-12,本底数据出现频率为61.1%(2009年)和60.4%(2010年).上甸子站CH3CCl3浓度水平与北半球同纬度带本底站观测结果基本一致,低于文献报道的2001~2005年间我国华南区域和城市观测的结果.观测期间本底浓度呈下降趋势,下降率为1.39×10-12a-1.结合风向分析,该站CH3CCl3平均浓度最高的风向来自西南扇区,而平均浓度最低的风向来自东北扇区,不同风向的浓度差值分别为0.77×10-12(2009年)和0.52×10-12(2010年).2010年各风向CH3CCl3平均浓度比2009年降低1.03×10-12~1.68×10-12.     

2012—2014年冬季北京上甸子气溶胶观测研究

为了分析冬季上甸子本底站气溶胶的变化特征,利用2012—2014年每年1月上甸子本底站的能见度、ρ(PM_2.5)、ρ(BC)、ρ(CO)等数据,结合气象资料对上甸子地区气溶胶特性进行分析. 结果表明:2012—2014年每年1月地面月均风速分别为2.5、2.4和2.4 m/s,RH(相对湿度)分别为45.6%、59.5%和45.8%,ρ(PM_2.5)分别为38.6、54.7和45.2 μg/m3,MSE(气溶胶质量散射系数)分别为5.3、5.9和4.9 m2/g. 虽然地面风速基本没有变化,但2013年1月的RH比2012年和2013年1月平均高出30%,并且同期ρ(PM_2.5)和MSE也高于2012年和2013年1月. ρ(PM_2.5)的增加导致太阳辐射减弱,但对SSA(气溶胶单次反照率)影响不大. 对2013年1月数据分析可知,各种RH区段下,能见度与ρ(PM_2.5)均呈负相关,其中在80.0%10 km时,b_ext和B_ext(分别以能见度和大气组分计算的大气消光系数)基本相当,二者在这3年的拟合斜率平均值高达0.99;当能见度<5 km时,2014年1月的b_ext和B_ext之间不存在线性关系,2012年和2013年1月的b_ext和B_ext的R2分别是0.88和0.92.      

北京上甸子区域大气本底站四氯化碳(CCl4)在线观测

利用自组装GC-ECD系统在北京上甸子区域大气本底站开展大气四氯化碳(CCl4)摩尔分数在线观测.2007年4月～2008年3月期间,该站CCl4本底摩尔分数(89.4±0.7)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和Trinidad Head本底站观测结果基本一致;非本底摩尔分数(94.7±5.1)×10-12,出现频率63.6%,表明该站也能捕捉到高摩尔分数CCl4空气团输送信息;CCl4本底摩尔分数变化较小,且没有明显的季节变化;非本底摩尔分数呈现夏高冬低的特点,平均非本底摩尔分数最高月份(6月)比最低月份(1月)高7.6×10-12.应用CO比值相关法初步估算2007年4月～2008年3月我国CCl4排放量约4.7kt·a-1,与文献报道Bottom-up方法估算我国同期CCl4排放量接近;CO比值相关法估算CCl4排放量的不确定性主要来自同源假设及观测站代表性.     

区域污染对本底地区气溶胶光学特性及辐射强迫影响的地基和卫星遥感观测研究

基于华北区域大气本底站(北京上甸子站)地面观测和卫星遥感监测数据,分析了2011年10月1~15日在天气系统和人为污染物排放的影响下3次华北平原地区污染输送事件对本底地区气溶胶质量浓度及其光学特性的显著影响.结果表明,受人为污染事件输送影响,上甸子站10月4~5日、7~9日及11~12日气溶胶浓度和反应性气体浓度显著增加,和10月1~3日背景条件相比,反应性气体NOx、CO体积浓度增加3~6倍,SO2体积浓度增加了10~20倍;PM2.5质量浓度10月9日达到200μg·m-3;污染期间500 nm日平均气溶胶光学厚度达到0.60~1.00,气溶胶单次散射反照率低于0.88,黑碳浓度增加4~8倍,表明此次污染事件气溶胶吸收很强,因气溶胶吸收作用导致大气吸收太阳辐射增加100~400 W·m-2,气溶胶吸收和散射导致地表入射太阳辐射下降100~300 W·m-2,地表入射太阳辐射减弱且大气加热增强将导致大气稳定度增加,这可能将显著影响云和降水过程,对区域天气和气候产生重要影响.     

上甸子本底站湿沉降化学成分变化与来源解析

利用上甸子本底站自1999～2004年的降水资料,对8种离子(K 、Na 、Ca2 、Mg2 、NH4 、SO42-、NO3-、Cl-)浓度做了统计分析.并通过PMF(positive matrix factorization)方法对该地区的湿沉降来源做了解析.结果表明,①pH 分布在4.41～6.55之间,电导率分布在 40.97～69.64μS·cm-1之间.②上甸子本底站的电导率结果明显高于清洁地区降水背景点(瓦里关全球大气本底监测站)、低于北京城区的观测结果,表明降水化学成分受大气污染显著.但污染水平要低于人类活动集中的地区.③SO2-4、NO3-、NH4 、Ca2 是上甸子站降水样品中最主要的水溶性离子;从季节变化来看,SO2-4离子春季最高、夏季最低,NO3-离子冬春两季浓度水平相当,夏季略偏低,H 离子浓度春季最低,夏秋两季相当,冬季最高.④源解析结果表明.土壤尘是上甸子本底站降水化学成分最主要的来源;与施肥有关的农田排放是本底站降水成分的另一个重要的源;此外,来自污染地区的交通运输排放和燃煤排放的输送作用同样影响着该地区降水化学成分.     

北京上甸子大气本底站CO2浓度的源汇区域代表性研究

为研究单个站点观测浓度的源汇区域代表性及所在区域的CO2通量特征,利用大气反转模式FLEXPART模拟确定影响上甸子站观测浓度的气团主要来源,利用Carbon Tracker模式反演CO2浓度和通量的时空分布,并通过数值迭代方法和相关性分析方法获取最优印痕函数阈值,得到影响测站CO2浓度的源汇区域范围.其次,将在线观测CO2浓度筛分为本底和非本底浓度,利用FLEXPART模式追踪测站本底和非本底源区,研究发现,本底和非本底源汇区域明显不同并随季节变化.在印痕函数大于一定阈值的潜在源区内,本底和非本底区域净通量变化趋势差异明显,而且在各通量分支中本底区域化石燃料通量较小、生物圈通量较大,非本底区域化石燃料通量较大、生物圈通量较小.通过反演模式能够定量得到影响测站观测浓度的源汇区域及区域通量特征.     

北京市近地层颗粒物浓度与气溶胶光学厚度相关性分析研究

利用2009年北京市大气颗粒物质量浓度和气溶胶光学特性的同步观测研究发现,北京市城区颗粒物污染严重.PM2.5、PM10年平均浓度分别为(65±14)、(117±31)μg·m-3,均超出国家2016年拟执行环境空气质量二级标准,PM2.5、PM10日均值超标率分别为35%、26%.细粒子PM2.5污染与可吸入颗粒物PM10污染呈显著性相关,相关系数R约为0.90(P<0.001),二者相关性伴随PM2.5在PM10中所占比重自春季到冬季逐渐增大而增强,年均PM2.5占PM10比重为61%.气溶胶光学厚度AOD(500 nm)与气溶胶波长指数(α)年均值分别为(0.55±0.10)、(1.12±0.08).PM2.5、PM10与AOD间全年及各季节均呈显著线性相关,相关系数R≥0.50;但其相关系数与相关函数存在着显著的季节差异,夏秋季节相关性显著高于春冬季节,且全年相关会掩盖较大的季节性系统差异.对PM2.5、PM10数据进行湿度订正,对AOD进行混合层高度订正,PM2.5、PM10与AOD之间的相关性得到一定提升,且更适合指数相关.     

西宁市大气污染来源和输送季节特征

在2016～2018年西宁市大气污染物PM10和PM2.5季节污染特征分析的基础上,利用HYSPLIT模式和GDAS资料计算了逐日72 h气流后向轨迹,通过聚类分析确定气流输送路径及其对日均PM10和PM2.5质量浓度的影响,运用TrajStat软件提供的潜在源贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),...     

济南市背景区域大气PM2.5污染特征及其对能见度的影响

为研究背景地区大气PM_(2. 5)化学组分季节变化特征及对能见度的影响,本研究于2016年春、夏、秋、冬在济南市七星台采集大气PM_(2. 5)样品,分析其中水溶性离子组分及OC、EC的污染特征并研究其区域传输贡献.结果表明,NH_4~+、SO_4~(2-)和NO_3~-三者之和占年均离子总浓度的90. 24%,二次生成的水溶性无机离子污染较为严重. NO_3~-/SO_4~(2-)呈现出明显的冬高夏低的季节性变化特征.各季节的SO_4~(2-)和NH_4~+主要以(NH4)2SO4结合的形式存在. SOC/OC的范围是21. 17%～54. 21%,表明该地区存在较为严重的二次有机污染.四季SOR值均大于0. 1,显示本区域四季均有SO_4~(2-)的二次生成,四季NOR的值均高于SOR,可知NO2的二次转化强于SO2的二次转化.大气消光系数(Bext)的范围是172. 68～320. 61 Mm-1,年均值为256. 48Mm-1,大气消光系数呈现明显的夏低冬高的季节性趋势.后推气流轨迹显示七星台地区春、夏季主要受长距离传输和海洋源的影响,秋、冬季主要受局地源的影响.对比2008年济南市大气PM_(2. 5)污染特征研究,结果显示机动车对大气环境影响显著提升.     

2008~2011年夏季京津冀区域背景大气污染变化分析

2008～2011年夏季京津冀区域大气背景兴隆站大气污染观测结果表明,4 a夏季NOx的平均浓度分别为(9.1±5.1)、(5.9±2.6)、(12.2±4.6)、(14.1±5.0)μg·m-3,O3日小时最大浓度平均分别为(163.3±42.7)、(175.2±48.8)、(199.6±52.6)、(207.2±62.1)μg·m-3,PM2.5的平均浓度分别为(59.8±44.6)、(44.4±28.0)、(58.1±34.2)、(52.5±36.7)μg·m-3;其中,2010年污染物上升的幅度最大,NOx、O3、PM2.5平均浓度比2009年分别上升了106%、14%、31%.2010年京津冀地区机动车保有量的激增以及工业的快速发展,使得京津冀地区背景大气污染物浓度显著上升.区域大气氧化性同样显著升高,2010年Ox比2009年上升了20%,达到(155.3±40.2)μg·m-3,区域高浓度臭氧与高浓度细粒子大气复合污染正在进一步加剧.     

中国西部背景地区PM2.5化学组分特征及其对大气散射系数的影响

于2009年春、夏和秋季在全球大气本底基准监测站青海瓦里关同步观测了PM_(2.5)中主要化学成分和大气散射系数(bsp).结果显示,观测期间瓦里关PM_(2.5)浓度年均值为(12.6±12.0)μg·m~(-3),显著低于国家年均值标准.总水溶性无机离子和碳气溶胶浓度分别为(1.7±1.6)μg·m~(-3)和(3.2±1.0)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)浓度的16.5%和25.4%.基于IMPROVE经验公式,瓦里关bsp最主要的贡献因子是有机物(OM)和土壤尘(FS),贡献率分别达到48%和28%,其它组分对bsp的贡献率均小于10%.     

兴隆大气气溶胶中水溶性无机离子分析

2009年9月～2010年8月在兴隆大气背景站,利用Andersen分级采样器进行大气气溶胶样品的采集,并利用离子色谱分析了其中的水溶性无机离子的成分含量.结果表明,TSP、PM2.1和PM1.1中总水溶性无机盐的年平均浓度分别为(89.66±47.66)、(54.44±34.08)和(44.39±29.95)μg·m-3,其中SO42-、NO3-、Ca2+和NH4+为兴隆大气气溶胶中最主要的水溶性无机离子.PM2.1中总水溶性无机离子的年平均浓度占TSP的61%.PM1.1总水溶性无机离子的年平均浓度占TSP的50%,占PM2.1的82%.PM1.1、PM2.1和TSP中水溶性无机离子总浓度季节性变化趋势一致,夏季>秋季>春季>冬季.NH4+与SO42-的摩尔比>2,表明NH4+未被SO42-完全中和.在细粒子中NH4+和SO42-、NO3-均有较好的相关性,相关系数分别为0.96和0.87,表明NH4+可能以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.