污灌区稻田汞污染特征及健康风险评价

选择天津北排污河灌区作为研究区域,调查了土壤和水稻总汞和甲基汞的含量及分布特征,评估污灌区稻米食用汞暴露风险,并对污灌区土壤-稻米甲基汞的影响因素进行了初步分析.结果表明,1.调查的29个污灌区稻田,土壤总汞含量为(367.04 ± 129.36) μg/kg,显著高于区域土壤Hg背景值73 μg/kg,甲基汞含量为(0.87 ± 0.77) μg/kg;水稻各部位总汞含量依次为稻叶 > 稻根 > 稻茎 > 稻米,稻米总汞含量为(12.80 ± 5.14) μg/kg,甲基汞含量依次为稻米 > 稻根 > 稻茎 > 稻叶,稻米对甲基汞具有很强的富集能力,甲基汞含量为(2.09 ± 1.20) μg/kg,甲基化率均值超过10%.污灌区稻米总汞每周摄入量为0.068~1.25μg/(kg·bw),甲基汞每周摄入量为0.0095~0.49μg/(kg·bw),污灌区稻米总汞及甲基汞暴露对居民健康风险总体仍在安全阈值内,但个别汞污染较严重地块甲基汞暴露风险值得高度关注.土壤甲基汞含量仅与土壤总汞含量及黏粒含量的相关性达到显著性水平,稻米甲基汞含量与土壤总汞含量、土壤甲基汞含量、稻米总汞含量及黏粒含量的相关性达到显著性水平.     

盐渍化环境下秸秆还田对稻米汞及甲基汞累积的影响

通过盆栽试验探讨了盐渍化环境下秸秆还田对土壤中总汞（THg）、甲基汞（MeHg）含量和转化以及对水稻吸收汞的影响.试验用土采集自天津典型污灌地区,人为添加不同梯度的盐分（0、0.2%、0.5% NaCl）及外源汞（0、5mg/kg~Hg（NO₃）₂）,秸秆还田按照0.1%进行处理.结果显示：1.秸秆还田促进稻田系统中无机汞的甲基化.与未添加秸秆的处理相比,秸秆还田后土壤MeHg含量提高了56.8%~76.8%,水稻MeHg含量增加了127%~171.6%.2.在轻度盐渍化稻田开展秸秆还田,会进一步提高稻田土壤中汞的甲基化水平,进而增加水稻籽粒中甲基汞含量.与不添加盐分处理相比,轻度盐渍化环境中（0.2% NaCl）,秸秆还田处理导致土壤MeHg含量提高了92.2%~101.2%,水稻籽粒MeHg含量增长了52.8%~132.1%.更高的盐渍化水平会抑制土壤汞甲基化趋势,水稻籽粒中甲基汞含量降低.在中度盐渍化环境中（0.5% NaCl）,秸秆还田导致土壤MeHg含量降低了57.9%~88.6%,水稻籽粒MeHg含量降低了72.9%~86.8%.以上研究结果表明,在盐渍化且汞污染稻田开展秸秆还田可能大幅度增加该地区汞食物链暴露风险,因此在中轻度盐渍化的污灌区,对秸秆还田等农艺措施需要格外慎重.     

水稻甲基汞富集对大气气态单质汞浓度升高的响应研究

水稻具有很强的甲基汞(MeHg)富集能力,从而增加了汞污染地区居民甲基汞暴露的风险.本研究利用开顶气室熏蒸实验和土壤加汞培育实验探究水稻各组织中MeHg富集对大气中的气态单质汞(GEM)浓度升高的响应.结果表明:水稻根中甲基汞含量与土壤中甲基汞含量显著正相关(r=0.9462~0.9870,p0.05),与大气汞含量无线性关系(p0.05),表明水稻根中的MeHg主要来自土壤.水稻茎中甲基汞含量随土壤甲基汞含量的增加而线性增加(上部茎:r=0.8560,p0.05;下部茎:r=0.9178~0.9484,p0.05),与大气汞含量没有相关性(p0.05),但在气室熏蒸实验中上部茎中的甲基汞含量高于下部茎;而在土壤加汞培育实验中下部茎中的甲基汞含量高于上部茎,表明水稻茎主要受土壤汞的影响,且大气汞可能对水稻上部茎甲基汞的富集有一定的影响.水稻叶中甲基汞含量与土壤甲基汞含量显著正相关(r=0.9708,p0.01),与大气汞含量无线性关系,但在气室熏蒸实验中实验组叶中甲基汞的含量高于对照组,表明水稻叶中的甲基汞可能受土壤甲基汞和大气汞的共同影响.水稻籽粒中甲基汞的含量与土壤甲基汞含量呈显著正相关(r=0.9046~0.9865,p0.05),与大气汞含量无明显的线性关系(p0.05),表明水稻籽粒中的甲基汞主要来自土壤,但在水稻上部茎和叶中甲基汞含量受一定程度大气汞含量影响的情况下势必会对水稻籽粒甲基汞的富集产生影响,但究竟有多大程度影响或量化其贡献还需进一步实验研究.     

贵州某典型汞矿区流域水稻中总汞和甲基汞含量及暴露风险

鉴于流域尺度内水稻植株不同组织中总汞和甲基汞含量及人群进食稻米的汞暴露风险研究较少,系统采集了贵州省铜仁市受万山废弃汞矿影响的瓦屋河流域内水稻植株及对应根际土壤样品,分析水稻植株不同组织中的w(总汞)、w(甲基汞)及其影响因素,以及流域内人群食用稻米的汞暴露风险.结果表明:瓦屋河流域水稻精米中w(总汞)平均值为(14.2±7.0)μg/kg(范围为4.1～34.0 μg/kg,n=24),精米中w(甲基汞)平均值为(7.229±3.957)μg/kg(范围为1.974～17.364 μg/kg,n=24).精米中w(总汞)与水稻茎、叶中w(总汞)均呈较显著正相关(R=0.531,P＜0.01;R=0.499,P＜0.05),精米中w(甲基汞)与水稻根、茎中w(甲基汞)也均呈显著正相关(R=0.525,P＜0.01;R=0.612,P＜0.01);w(总汞)、w(甲基汞)均与土壤理化参数存在一定正相关关系,并均与距污染源距离呈负相关.根据精米中w(甲基汞)平均值,并按照US EPA(美国国家环境保护局)推荐的甲基汞日暴露量(ID)和危害指数(HI)的评估方法计算的瓦屋河流域居民甲基汞日暴露量为(0.075±0.041)μg/(kg·d),低于较为严厉的US EPA推荐的甲基汞日安全摄入量(RfD),危害指数为0.75.从平均状况来看,人体摄入该地区生产的精米相对较为安全.      

风化煤组配改良剂结合水分管理对水稻根际土壤与稻米甲基汞含量的影响

采用以风化煤、碳酸钙与亚硒酸钠为主要原料组配的土壤改良剂,结合稻田水分管理(抽穗扬花期后保持80％田间持水量),通过盆栽试验和大田试验,研究改良剂和水分管理对稻田水稻土和水稻籽粒中甲基汞含量及水稻生产的影响.结果表明:①土壤改良剂结合稻田水分管理可以显著降低水稻根际土壤与水稻籽粒中甲基汞含量.在盆栽环境中,土壤改良剂+...     

硒和生物炭联合施用降低稻米甲基汞累积的研究

汞矿区土壤汞污染是造成水稻及其他作物中汞累积的主要原因,尤其是稻米中甲基汞的累积已成为当地居民甲基汞暴露的重要途径之一。本文针对含汞废水排放所造成的稻田汞污染情形,分别进行了模拟实验和盆栽试验,探究无机硒、生物炭、硒和生物炭联合施用对降低稻米甲基汞累积的作用效果。结果表明,无论向土壤中添加无机硒,还是生物炭,抑或是两者的组合均能有效降低土壤中甲基汞含量,且随着硒添加量的增加,其相应处理组土壤甲基汞含量不断降低。盆栽试验表明稻米中甲基汞含量因硒或生物炭的添加降低62%～73%（硒处理）、88%（生物炭处理）和90%～91%（硒+生物炭处理）,表明了硒和生物炭共同施用的作用效果要好于单独施用硒的作用效果。这种效果可能与生物炭降低了土壤中甲基汞的生物可利用性有关。总之,本研究为原位修复控制稻田汞污染风险提供了可能途径。     

水稻不同生育期根际与非根际土壤胞外酶对施氮的响应

与稻田土壤碳氮循环(矿化、转化等)密切相关的酶活性可以反映微生物的生长和代谢过程.为明确水稻不同生育期根际与非根际土壤胞外酶对施氮的响应,采用根际袋法区分水稻根际和非根际土壤,利用96微孔酶标板荧光分析法,测定其碳氮过程关键酶β-1,4-葡萄糖苷酶(BG)和β-1,4-N-乙酰氨基葡萄糖苷酶(NAG)活性,探讨根际效应、施氮和生育期对土壤酶活的影响及其调控机制.结果表明,施氮使拔节期土壤BG酶活性相对于不施氮处理降低了7.4~13.5 nmol·(g·h)~(-1),而使成熟期BG酶活性增大了7.0~31.4 nmol·(g·h)~(-1),同时根际与非根际土壤中BG酶活性也随水稻的生育期而发生相应的变化.与不施氮处理相比,施氮使水稻成熟期非根际土壤NAG酶活性增加了1.1倍,根际土壤降低了0.3倍.施氮和生育期显著影响土壤BG酶活性,而水稻生育期、施氮和根际效应及其交互作用均对NAG酶活性有极显著影响.RDA分析表明土壤微生物生物量碳(MBC)和可溶性有机碳(DOC)含量主要影响水稻根际土壤胞外酶活性;而非根际土壤中酶活性的变化主要受微生物生物量氮(MBN)和铵态氮(NH_4~+-N)的影响.土壤酶活性与多种因素存在复杂关系,需要综合考虑植物生理特征、土壤酶活性和土壤特征,分析N添加对微生物群落组成的影响.     

水稻对气态单质汞的吸收与挥发

湿地是汞的重要富集场所,其还原性底质会促进气态单质汞的产生.湿地植物已进化出一系列适应淹水环境的生态特征,其中发达的通气组织可以从大气向根部输送氧气满足根系的呼吸作用.以水稻这一典型的湿地植物为例,研究其根系及通气组织是否也能成为根际气态汞向大气运输的通道,并探究其过程和影响因素.通过设计密闭分室培养装置将水稻根部与地上部分隔开,对水稻根部进行汞蒸气暴露,并通过气体吸收剂吸收由叶片挥发出的气态汞.结果表明,水稻可以从根系吸收气态单质汞并向地上组织迁移,其中根系的汞含量与水稻根孔隙度呈显著负相关,并呈二次拟合(R=0.8309,P0.01);而水稻地上部汞迁移量与水稻根表面积和根体积均呈线性正相关(R=0.896,P0.01;R=0.871,P0.01).由根系吸收的汞最终可通过水稻叶片挥发进入大气,叶片汞的挥发量随着叶片面积的增加呈线性增加(R=0.897,P0.01),单位叶面积汞挥发量与水稻蒸腾作用强度呈线性显著正相关(R=0.73,P0.01).证明了水稻根系不仅能吸收气态单质汞,并且能将汞从根部转运到地上部,再通过叶片的气孔释放到空气中.为进一步揭示湿地生态系统中汞的迁移及调控机制提供了科学依据.     

环境中的无机汞是怎样甲基化的?

在环境中从各种途径排放出来的无机汞是怎样变成危害人体健康的有机汞的呢?原来,在河底、海底的淤泥中有一些含甲基钴氨素的微生物,当它们遇到无机汞时,在生物酶的催化作用下,就转移出本身的甲基和无机汞化合而形成甲基汞。这种甲基化过程无论在厌氧或需氧条件下都能进行。在需氧条件下主要形成一甲基汞,它是水溶性物质,可被水生物吸收而进入食物链;在厌氧条件下主要形成二甲基汞,它不易溶于水,但其有挥发性可逸入大气中。有人曾作过实验来证明这种微生物的甲基     

三峡库区消落带甲基汞变化特征的模拟

为探寻三峡水库消落带在干湿交替条件下甲基汞的变化规律,以库区典型消落带土壤为研究对象,采用模拟试验,研究了干湿交替条件下消落带土壤和水体甲基汞含量和动态变化趋势及其影响因素.结果表明:淹水过程会促进土壤无机汞向有机汞转化,土壤甲基汞含量在淹水和落干过程均呈现先增加后减少的趋势;随着干湿交替周期的增加,土壤甲基汞含量增加,第二次淹水后土壤甲基汞平均含量比第一次淹水增加了22.13%,第二次落干后土壤甲基汞平均含量比第一次落干增加了58.17%.第二次淹水过程土壤甲基汞占总汞的比例明显高于第一次淹水,土壤中汞的甲基化主要与干湿交替循环有关.土壤淹水后会迅速向水体释放甲基汞,水体中甲基汞含量明显增加,两次淹水过程增幅分别为119.42%和334.72%,水体甲基汞和土壤甲基汞之间无显著相关.干湿交替环境土壤甲基汞含量主要受pH值、有机质含量、Eh和土壤含水量等因素的影响;水体中甲基汞含量的影响因素则主要有水体pH值、DO、DOM、水温等.     

壳聚糖改性生物炭对水稻土甲基汞生成及其稻米积累的影响

研究发现稻米易富集甲基汞（MeHg）,汞污染区稻米的食用也是人体MeHg暴露的一个重要途径.因此,如何抑制MeHg在稻田中的生成及其在稻米中的富集,是亟需解决的重要问题.为此,本文采用盆栽试验,通过对间隙水、土壤及水稻植株各组织汞含量的分析,探讨了添加壳聚糖改性生物炭对水稻生长期土壤MeHg生成及籽粒MeHg富集的影响.结果表明,添加壳聚糖改性生物炭后能明显降低土壤及间歇水中的总汞（THg）及MeHg含量,与对照相比,土壤中汞的甲基化率降低了51.1%~79.1%;水稻成熟时,添加壳聚糖改性生物炭处理（CMBC）水稻根部MeHg含量比未添加生物炭处理（CK1）低73.1%,比添加未改性生物炭处理（CK2）低62.0%;稻米MeHg含量比CK1低75.8%,比CK2低72.9%;添加生物炭能促进水稻生长,CMBC和CK2处理的植株生物量分别是CK1的1.6倍和1.7倍.盆栽模拟试验结果表明,壳聚糖改性生物炭在促进水稻生长的同时,可以抑制MeHg在稻米中的富集,有一定的推广应用价值.     

Role of the rhizosphere of a flooding-tolerant herb in promoting mercury methylation in water-level fluctuation zones

The water-level fluctuation zone (WLFZ) has been considered as a hotspot for mercury (Hg) methylation. Flooding-tolerant herbs are gradually acclimated to this water-land ecotone, tending to form substantial root systems for improving erosion resistance. Accompanying rhizosphere microzone plays crucial but unclear roles in methylmercury (MeHg) formation in the WLFZ. Thus, we conducted this study in the WLFZ of the Three Gorges Reservoir, to explore effects of the rhizosphere of a dominant flooding-tolerant herb (bermudagrass) on MeHg production. The elevated Hg and MeHg in rhizosphere soils suggest that the rhizosphere environment provides favorable conditions for Hg accumulation and methylation. The increased bioavailable Hg and microbial activity in the rhizosphere probably serve as important factors driving MeHg formation in the presence of bermudagrass. Simultaneously, the rhizosphere environments changed the richness, diversity, and distribution of hgcA-containing microorganisms. Here, a typical iron-reducing bacterium (Geobacteraceae) has been screened, however, the majority of hgcA genes detected in rhizosphere, near-, and non-rhizosphere soils of the WLFZ were unclassified. Collectively, these results provide new insights into the elevated MeHg production as related to microbial processes in the rhizosphere of perennial herbs in the WLFZ, with general implications for Hg cycling in other ecosystems with water-level fluctuations.     

Biochar affects methylmercury production and bioaccumulation in paddy soils: Insights from soil-derived dissolved organic matter

Biochar has been used increasingly as a soil additive to control mercury (Hg) pollution in paddy rice fields. As the most active component of soil organic matter, soil dissolved organic matter (DOM) plays a vital role in the environmental fate of contaminants. However, there are very few studies to determine the impact of biochar on the Hg cycle in rice paddies using insights from DOM. This study used original and modified biochar to investigate their effect on DOM dynamics and their potential impact on methylmercury (MeHg) production and bioaccumulation in rice plants. Porewater DOM was collected to analyze the variations in soil-derived DOM in paddy soils. The results showed that the addition of biochar, whether in original or modified form, significantly reduced the bioaccumulation of MeHg in rice plants, especially in hulls and grains (p<0.05). However, MeHg production in soils was only inhibited by the modified biochar. Biochar addition induced a significant increase in DOM's aromaticity and molecular weight (p<0.05), which decreased Hg bioavailability. Furthermore, enhanced microbial activity was also observed in DOM (p<0.05), further increasing MeHg production in the soil. Thus, the effect of biochar on the fate of Hg cycle involves competition between the two different roles of DOM. This study identified a specific mechanism by which biochar affects Hg behavior in rice paddy soil and contributes to understanding the more general influence of biochar in agriculture and contaminant remediation.     

Rapid evaluation of arsenic contamination in paddy soils using field portable X-ray fluorescence spectrometry

Arsenic (As) in paddy fields is deteriorating food security and human health through rice ingestion. Rice is the dominant food source of arsenic exposure to half of the world''s population. Therefore, an in situ effective method for As risk evaluation in paddy soil is strongly needed to avoid As exposure through rice ingestion. Herein, we developed a rapid analytical methodology for determination of As in plant tissues using field portable X-ray fluorescence spectrometry (FP-XRF). This method was applied to rice roots in order to evaluate the As contamination in paddy soils. The results showed that rice roots with iron plaques were superior to rhizosphere soils for generating FP-XRF signals, especially for field sites with As concentrations lower than the soil detection limit of FP-XRF (30.0 mg/kg). Moreover, the strong linear relationships of As concentrations between the rice roots and corresponding leaves and grains proved that the rice root, rather than the soil, is a better predictor of As concentrations in rice grains. The research provides an efficient As monitoring method for As contaminated paddy fields by using wetland plant roots with iron plaques and XRF-based analytical techniques.     

稻田微氧层和还原层土壤有机碳矿化对氮素添加的响应

田间条件下,淹水稻田由于上覆水中溶解氧的扩散作用,使其表层土壤存在约1 cm厚的微氧层,这个特殊层次中碳氮转化的特征尚未明晰.以亚热带典型稻田土壤为对象,采用100 d室内模拟培养试验,结合¹³C稳定同位素示踪和磷脂脂肪酸(PLFA)分析技术,研究稻田土壤微氧层(0～1 cm)和还原层(1～5 cm)外源新鲜有机碳(¹³C-水稻秸秆)和原有土壤有机碳矿化对氮肥施用[(NH₄)₂SO₄]的响应规律及其微生物过程.结果表明,氮素添加使土壤总CO₂和¹³C-CO₂累积排放量分别提高11.4%和12.3%;培养结束时,氮素添加下还原层比微氧层土壤总有机碳含量和¹³C回收率分别降低2.4%和9.2%.培养前期(5 d),氮素添加提高还原层微生物总PLFAs,且细菌和真菌PLFAs响应一致,但对微氧层微生物丰度无显著影响;氮素添加对微氧层和还原层总¹³C-PLFAs丰度均无显著影响...     

汞在酸性紫色水稻土的转化与水稻汞富集特征

采用盆栽模拟试验,对汞(Hg)及甲基汞(MeHg)在酸性紫色水稻土中不同水稻生长期的动态变化进行了研究,并分析对比了总汞(THg)和MeHg在水稻体中的富集特征.结果表明:在水稻生长期间,土壤总汞含量变化较小,MeHg含量随时间增加而增加,土壤MeHg/THg值的变化趋势和土壤中MeHg含量变化一致.完熟期THg在水稻中植株的分布状况为:根籽粒茎叶穗壳,MeHg的分布为:籽粒根茎叶穗壳.水稻植株中MeHg/THg均值为24.03%,大于土壤均值3.05%,说明水稻植株中具有较强的MeHg累积能力.在水稻生长周期内,水稻体内MeHg富集系数均值为8.16,远大于THg富集系数的均值2.31,且籽粒中的MeHg富集系数大于根、茎、叶,说明水稻对MeHg的富集能力强于THg,且籽粒更易于富集MeHg.水稻体内的MeHg的转移系数大于THg,且籽粒中MeHg的转移系数大于1,进一步说明MeHg比THg更易在水稻体内转移.